復合改性雙基推進劑降感技術及感度機理研究進展

陳 京，王 晗，劉 萌，吳雄崗，樊學忠,2

(1. 西安近代化學研究所， 陜西 西安 710065；2. 西安近代化學研究所燃燒與爆炸技術重點實驗室， 陜西 西安 710065)

復合改性雙基推進劑降感技術及感度機理研究進展

陳 京1，王 晗1，劉 萌1，吳雄崗1，樊學忠1,2

(1. 西安近代化學研究所， 陜西 西安 710065；2. 西安近代化學研究所燃燒與爆炸技術重點實驗室， 陜西 西安 710065)

從高價值武器平臺戰術導彈面臨的安全性問題出發，綜述了復合改性雙基(CMDB)推進劑含能組分降感技術及感度機理的研究進展。從含能填料改性降感及取代降感技術、含能增塑劑降感技術及綜合降感技術等方面，總結了CMDB推進劑能量與感度的匹配技術途徑。介紹了近年來含能組分與多組分感度機理研究工作，概述了CMDB推進劑感度機理及預測方法。研究趨勢表明，新型鈍感材料和新降感技術有待進一步應用于CMDB推進劑，應結合理論計算研究形成感度預測方法，以提高CMDB推進劑的研制效率及綜合性能。附參考文獻101篇。

改性雙基推進劑；CMDB推進劑；鈍感高能填料；鈍感增塑劑；感度機理；感度預測

引 言

改性雙基推進劑(CMDB推進劑)具有能量高、特征信號低、制造工藝成熟等特點，是應用于戰術導彈的重要固體推進劑[1]。近年來，隨著我國武裝直升機、武裝艦艇等高價值武器平臺的飛速發展，大量應用CMDB推進劑的戰術導彈被裝備于高價值武器平臺。CMDB推進劑配方中含有大量高敏感的硝胺炸藥、硝化棉(NC)、硝化甘油(NG)等含能材料，導致其感度較高[2]。據統計[3]，裝備CMDB推進劑的戰術導彈在勤務、貯存及使用過程中發生意外燃爆，已成為導致高制造成本武器平臺巨大損失的主要原因之一。戰術導彈用高能固體推進劑裝藥鈍感化，已成為當下提升高價值武器平臺生存能力的關鍵技術途徑之一[4]。

近年來，國內外利用新型鈍感材料及降感技術對高能CMDB推進劑進行了大量研究，并針對CMDB推進劑降感機理進行了理論探索。本文對CMDB推進劑感度與能量特性的匹配技術、含能組分感度機理及預測等方面的研究成果進行綜述。

1 CMDB推進劑感度與能量特性的匹配

能量性能優化一直是CMDB推進劑研究的主要方向。目前已應用的CMDB推進劑的比沖可達2160N·s·kg-1以上[5-6]，而含鋁粉及CL-20的新型高能CMDB推進劑能量已達到2641.3N·s·kg-1[7]。固體推進劑能量的釋放來自其含能組分的分解，而固體推進劑的燃爆引發同樣來自外界刺激下的組分分解[8-9]，因此具有更高能量的CMDB推進劑往往也具有更高的感度。如螺壓硝胺CMDB推進劑的摩擦感度高達50%，特性落高僅為24.1cm[10]；含CL-20的CMDB推進劑各配方的特性落高均小于20cm，摩擦感度均大于30%[11]。為了開發同時具備高能量和低感度的CMDB推進劑，國內外均探索了CMDB推進劑中主要含能組分的感度特性。CMDB推進劑配方中含量最多、感度最高的硝胺炸藥和硝酸酯增塑劑的降感技術得到了重點研究。

1.1 含能填料改性降感及取代降感技術研究

目前針對含能填料的降感研究，一方面圍繞RDX/HMX的改性降感技術，包括晶體優化和包覆改性等方法，維持CMDB推進劑能量特性且降低其感度；另一方面圍繞新型高能鈍感填料的開發，用以替代RDX/HMX，進一步提高CMDB推進劑的能量及安全性。

1.1.1 RDX/HMX改性降感技術

RDX/HMX的感度特性主要歸納于炸藥的熱點起爆機理，該理論認為炸藥不同的細觀結構可結合外界刺激產生局部“熱點”，引起氣泡絕熱壓縮、材料快速形變、撞擊面或顆粒間摩擦、破碎薄片絕熱壓縮等現象，產生熱量導致炸藥燃燒或爆炸[12]。基于熱點理論，目前研究從兩方面入手降低RDX/HMX的感度：一方面控制炸藥晶體的粒度、球形度、表面光滑度和內部空隙率等形貌參數，減少局部熱點的生成概率[13-14]；另一方面采用不敏感包覆材料形成炸藥顆粒的良好界面作用，吸收機械和熱刺激來避免熱點形成和傳播。

(1)RDX/HMX晶體優化降感技術

通過球形化處理、結晶缺陷減少及粒度控制等技術對RDX/HMX的晶體進行形貌優化[15]，可以改善硝胺炸藥的安全性且不降低能量指標，使其適用于高能鈍感CMDB推進劑體系。這些技術原理成熟、產能充足、成本可控，且不影響原料RDX/HMX的化學穩定性。

RDX/HMX的球形化處理可以優化晶體內部及表面結構，減少晶體內和晶體間產生熱點的概率，有效降低RDX/HMX晶體的感度。采用的方法主要為重結晶[16-18]或噴霧干燥[19]等，技術手段較為成熟，目前已經開展工藝研究。同時，國內外研究者采用物理研磨[20]、氣體反溶劑[21]、重結晶[22]、噴霧細化[23]等方法制備了超細化炸藥，并研究了RDX/HMX晶體粒度和粒度分布情況[24-25]對其感度的影響。呂春玲等[26-27]對HMX晶體不同粒度與撞擊感度的關系進行了研究，發現晶體內部的活性中心是炸藥受撞擊時的起爆點，而大晶粒炸藥中更易形成優先點火的活性中心，因而撞擊感度越大；當粒度在一定范圍內減小時，炸藥顆粒的堆積密度與比表面積提高，可接受能量變大，減少了熱點生成的可能性[28]。隨著納米技術的發展，新型納米級硝胺炸藥得到了開發[29]，國外Qiu等[30]研究發現納米級RDX具有低于微米級產品的沖擊波感度和機械感度。劉杰等[31-33]通過共沸分散體系或機械粉碎法實現了納米RDX與納米HMX的批量制備，具有良好應用前景。

(2)RDX/HMX包覆降感技術

研究顯示，用鈍感材料[34-36]對炸藥晶體進行包覆，能夠改善晶體界面的缺陷[37]并緩沖機械刺激，可有效降低炸藥燃速和燃燒轉爆轟過程(DDT)發展，是硝胺炸藥顆粒的重要降感措施之一。然而鈍感材料的使用會導致推進劑能量性能的損失，目前采用兩種途徑來減小這一影響：一是采用真空氣相沉積和原子層沉積[38-39]等技術將包覆層厚度控制在納米尺度，如李茂果等[40]通過真空氣相沉積技術，在HMX炸藥顆粒表面100%包覆了較薄的石蠟和paralene膜，發現經包覆的HMX機械感度下降；二是使用含能彈性體[41]和鈍感炸藥[42]等包覆材料，如高元元等[43]采用溶液重結晶法用較鈍感的3-硝基-1,2,4-三唑-5-酮(NTO)包覆HMX，并測試了其機械感度，包覆HMX的H50值提高了14.8cm，撞擊感度降低了66%，且摩擦感度從100%降至50%。這兩種方法均能在降低顆粒感度的同時，極大程度地減小能量損失。因此，未來研發的RDX/HMX包覆降感技術，采用的材料除了具備改善顆粒界面功能之外需含有較高能量，而采用的工藝應進一步降低包覆層厚度。

可以看出，目前RDX/HMX的改性降感技術研究思路豐富、手段較為成熟，其中部分方法工藝簡單、降感效果顯著，可大批量制備低感度硝胺炸藥。RDX/HMX的改性降感技術對于低感度CMDB推進劑的研制具有重要意義，有必要進一步開展新工藝和現有工藝放大研究，拓展其應用范圍。

1.1.2 新型高能鈍感填料的應用

僅對RDX/HMX進行降感改性，無法有效提高CMDB推進劑的能量性能。因此研究人員設計研發出了能量密度更高且更加安全的高能鈍感填料。使用這些新型填料取代RDX/HMX，以實現CMDB推進劑的高能鈍感性能，具有巨大潛力。

1,1-二氨基-2,2-二硝基乙烯(FOX-7)是近幾年研究較為活躍的一種高能鈍感炸藥[44-46]，其耐熱性好，能量密度與RDX相當，但感度接近TNT[47]，與CMDB推進劑的主要組分均可以良好相容[48]，是CMDB推進劑降感技術的主要備選含能填料之一。樊學忠等[49]研究表明，FOX-7 不但可以明顯降低CMDB 推進劑的感度，大幅提高CMDB 推進劑低壓下的燃速，且保持了CMDB 推進劑的高能量、低特征信號和較好的力學性能等優點。此外，N-脒基脲二硝酰胺鹽(FOX-12)、2,6-二氨基-3,5-二硝基吡嗪-1-氧化物(LLM-105)等新型含能填料均在CMDB推進劑中得到了應用[50-52]，然而這些推進劑能量性能均弱于RDX/HMX-CMDB推進劑。值得注意的是，3，4-二硝基呋咱基氧化呋咱(DNTF)、1,3,3-三硝基氮雜環丁烷(TNAZ)等新材料，能量性能和安全性能均優于RDX/HMX[53-56]，有望作為新一代CMDB推進劑含能填料的備選材料。

1.2 含能增塑劑降感技術

增塑劑是CMDB推進劑的重要組分之一，目前CMDB推進劑廣泛使用的增塑劑是NG。NG具有優秀的能量性能與塑化能力，然而其機械感度和熱感度極高，因此替代降感研究得到了重點關注。目前采用新型低感度增塑劑，對NG進行全部或部分替代，是CMDB推進劑降感的重要途徑。

三羥甲基乙烷三硝酸酯(TMETN)是一種具有代表性的低感度增塑劑，已經在20世紀90年代被成功用于替代雙基推進劑配方中的NG[57]。此外1,2,4-丁三醇三硝酸酯(BTTN)[58]、丁基-硝氧乙基硝胺(Bu-NENA)[59-60]、3-硝基呋咱-4-甲醚(NFME)[61]等新型增塑劑，均在鈍感配方體系中得到應用研究。然而，這些低感度增塑劑的使用帶來了能量損失的問題。為了在CMDB推進劑感度性能與能量性能之間進行平衡，近年來研究者開始關注混合增塑劑對于推進劑感度的影響[62-63]，如BDNPF/A[64-65]、NG/BTTN[66]、NG/DEGDN[67]等混合增塑劑，在CMDB推進劑中應用后，均表現出了優于單組分增塑劑的良好力學與安全性能[68]。伴隨著新型含能增塑劑的開發與應用，混合增塑劑體系可依據應用需求進行組合設計，因此混合增塑技術在低感度CMDB推進劑領域具有較大應用前景。

1.3 CMDB推進劑綜合降感技術

雖然含能填料與增塑劑在CMDB推進劑配方中所占質量分數可達60%以上，但是針對推進劑整體的降感技術不限于這兩者的改性和取代。CMDB推進劑是具有多種組分的復合含能體系，各個組分之間的比例、相互作用等均會對推進劑整體感度特性產生影響[69]。此外針對不同組分，結合多種降感技術，可更加有效地降低CMDB推進劑的感度。例如滕學峰等[70]采用某低感增塑劑部分代替NG，結合某高導熱碳基材料進行協同降感，明顯降低了AP/CMDB推進劑的摩擦感度和撞擊感度。因此，在掌握CMDB推進劑含能填料與增塑劑的降感技術之外，探索其他組分的物理或化學降感手段，并將這些技術進行匹配結合，可實現對CMDB推進劑安全性能的良好控制。

2 CMDB推進劑感度機理及感度預測進展

上述采用的CMDB推進劑降感技術，其本質以試驗驗證為主，存在較大的盲目性[71]，缺少理論指導。要研究含能材料的感度機理，除熱點起爆機理等宏觀水平解釋外[72-73]，還需要結構化學和反應動力學的理論支撐。為了更好地解釋感度現象，指導高能鈍感CMDB推進劑的設計，近年來國內外均開展了含能材料感度機理研究，目前已經在材料感度和結構參數之間建立了關系，形成了相應的感度判據[8,74]。將理論判據與經驗數據相結合，可用于單組分及多組分含能體系感度特性的解釋及預測。

2.1 含能組分感度機理及預測

燃爆引發現象的產生與含能材料的化學結構密切相關，因此研究CMDB推進劑中含能填料及增塑劑感度機理，需要深入其分子內部，研究結構特征與熱力學數據的變化規律[75-76]，并用實驗數據進行驗證。目前CMDB推進劑含能組分感度機理的研究方法，主要有量子化學(QC)[77-78]、定量結構-性質相關性(QSPR)法[79-80]及分子動力學(MD)方法[81-84]等。

QC方法中用于感度機理分析的主要參數有含能組分的硝基電荷[85]、前沿軌道能級差[86]、靜電勢[87]等。肖鶴鳴課題組[88-90]對CaHbNcOd炸藥的撞擊感度機理提出了“最小鍵級”、“最易躍遷原理”等熱力學判據和“熱解引發反應活化能”的動力學判據。目前QC方法給出的機理解釋涉及分子結構的多種參數，但適用的前提不盡相同，往往僅在同系材料中存在規律，因此難以用于解釋龐大含能材料家族的感度機理[8]。

QSPR方法使用遺傳算法和神經網絡方法，在反映出含能材料拓撲結構及電子狀態的基礎上，通過構建模型來預測含能材料的撞擊感度[91]。錢博文等[92]采用基于遺傳算法的人工神經網絡，在較大的樣本集中篩選相關的分子結構參數，結合實驗數據建立構效關系，提供了精度較高、適用范圍較大的模型。QSPR方法需要基于經驗數據，然而目前感度試驗缺乏統一的試驗標準，測試數據存在較大的偏差，因此該方法需要進一步解決精度問題。

MD方法通過計算硝胺炸藥和硝酸酯增塑劑的引發鍵最大鍵長(Lmax)、引發鍵連雙原子作用能和內聚能密度(CED)等，可在不同的環境條件下進行材料感度的預測[93]。此外，使用MD方法還可以模擬RDX等含能組分分解過程，利用反應動力學數據解釋材料感度特性[94]。MD方法優點在于能為研究對象提供不同的環境條件，然而目前動力學數據與材料感度之間還無法建立量化的規律性關系。

2.2 多組分的感度機理及預測

CMDB推進劑各組分間在各層面的相互作用也會對體系性能產生影響，因此僅研究其含能組分自身的感度特性，無法全面地預測配方的感度特性[74]。然而CMDB推進劑組分復雜，研究其感度機理需要進行大量試驗，且難以保證數據重復性和操作安全性[95-96]，因此有必要結合理論計算的方法進行模擬分析。目前CMDB推進劑等復合含能體系感度機理研究，主要包括宏觀的有限元分析及微觀的MD模擬。

有限元方法可以分析推進劑各組分界面接受到的外界機械刺激作用，模擬感度測試過程應力傳遞情況，尋找燃爆的起點，從而揭示材料感度機理[97]。將有限元方法應用于CMDB推進劑的感度機理分析時，需結合不同配方的組分與界面差異，針對性地進行研究。

MD方法可以構建多種組分的共混模型，并對模型中的分子原子狀態進行統計分析。研究人員重點關注混合體系中的易爆燃組分，同時考察其他組分與易爆燃組分之間相互作用引起的結構、性質變化，從而預測體系感度的變化規律[74]。齊曉飛等[98-99]利用MD方法對CMDB推進劑的組分相互作用進行了模擬和分析，驗證了增塑劑-黏合劑模型的可靠性，為CMDB推進劑的感度機理模擬奠定了基礎。在此基礎上，使用MD方法研究不同配比復合含能體系的感度判據，如引發鍵最大鍵長[100]、體系結合能[101]等參數，可以比較不同配比CMDB推進劑的安全性。

結合模擬計算的方法，探索復合含能體系的感度機理，并將其用于指導CMDB推進劑配方設計，可以極大地減少配方試驗量，提高研制效率，增加試制安全性，對于推進劑領域具有深遠意義。

3 結論及展望

綜上，目前CMDB推進劑降感技術及感度機理的研究現狀及發展趨勢如下：

(1)RDX/HMX改性降感技術發展較為成熟，降感效果顯著，已在CMDB推進劑中得到了應用。同時，新型高能鈍感填料及增塑劑已經開始取代RDX/HMX和NG，初步應用于CMDB推進劑配方中，顯示出了良好的綜合性能。

(2)固體推進劑含能組分的感度機理研究主要采用模擬計算的方法，目前已形成多個層面的機理解釋。對于CMDB推進劑等復合含能體系的感度機理研究起步較晚，目前只提出了初步機理與判據。

(3)未來軍事需求進一步提升，CMDB推進劑需要結合新型高能鈍感材料，進一步探索配方能量與安全特性的平衡點，擴大其應用范圍。因此開發新型高能鈍感材料的同時，將其應用于CMDB推進劑，是本領域內重要研究方向之一。

(4)未來感度機理需進一步形成系統化理論，以實現新型含能材料感度的可靠預測。此外囿于復合含能體系的復雜性和有限的模擬計算手段，仍無法對其進行量化的感度預測。因此，針對復合含能體系開發新的理論模型并將其應用于感度預測，是重要的研究趨勢之一。

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Progress of Study on Desensitization Techniques and Sensitivity Mechanisms of Composite Modified Double-base Propellants

CHEN Jing1, WANG Han1, LIU Meng1, WU Xiong-gang1, FAN Xue-zhong1,2

(1. Xi′an Modern Chemistry Research Institute, Xi′an 710065, China; 2. Science and Technology on Combustion and Explosion Laboratory, Xi′an Modern Chemistry Research Institute, Xi′an 710065, China)

Starting from the safety problems faced by high-value weapon platform tactical missiles, the research progress in the desensitizing techniques and sensitivity mechanisms of composite modified double-base (CMDB) propellant energetic components was summarized. From the aspects of modifying/replacing desensitization techniques of energetic filler, desensitization technique of energetic plasticizers and comprehensive desensitization technique etc., the matching technique approach between energy and sensitivity of CMDB propellant was summarized. The research work on the sensitivity mechanism of energetic component and multi components in recent years was introduced. The sensitivity mechanism and prediction method of CMDB propellant were summarized. The research trend show that the new insensitive materials and novel desensitization technique should be further applied to CMDB propellants and the sensitivity prediction method should be combined with the theoretical calculation to improve the development efficiency and comprehensive properties of CMDB propellants. With 101 conferences.

composite modified double-base propellants;CMDB propellant; insensitive high energy filler; insensitive plasticizers; sensitivity mechanism; prediction of sensitivity

2017-09-03；

2017-10-29

國家安全重大基礎研究項目

陳京(1988-)，男，博士，助理研究員，從事固體推進劑研究。E-mail:chenjing_mcri@163.com

樊學忠(1962-)，男，研究員，博士生導師，從事固體推進劑配方及工藝技術研究。E-mail:xuezhongfan@126.com

10.14077/j.issn.1007-7812.2017.06.002

TJ55；V512

A

1007-7812(2017)06-0007-10