可燃毒物組件中次錒系核素嬗變研究

胡文超，韓靜茹，趙傳奇，靖劍平，畢金生，張春明

(環境保護部核與輻射安全中心，北京 100082)

可燃毒物組件中次錒系核素嬗變研究

胡文超，韓靜茹，趙傳奇，靖劍平，畢金生，張春明

(環境保護部核與輻射安全中心，北京 100082)

隨著核電的快速發展，核電站卸載的乏燃料越來越多。為了解決這個問題，國際上提出的處置方法是嬗變，但是MA嬗變的難點是嬗變堆型的選取和如何提高嬗變率。由于壓水堆(PWR)是國內外最成熟的堆型和商業運行的主要堆型，也是現階段最具有可能進行MA嬗變的堆型。于是研究了在壓水堆可燃毒物組件中添加MA并利用ORIGEN-S程序進行嬗變計算。通過研究MA嬗變棒的設計、添加位置和添加量等對壓水堆堆芯的影響，初步探索出壓水堆MA嬗變的設計方案，為我國現階段進行壓水堆MA嬗變奠定了基礎。

壓水堆；次錒系核素(MA)；MCNP；ORIGEN-S；嬗變

核電站一方面為人類提供了能源，另一方面也產生許多具有放射性的乏燃料，乏燃料中的次錒系元素(MA包括237Np、241Am、243Am、244Cm、245Cm 等)和長壽期裂變產物(LLFP，如99Tc 和129I)對生態環境的影響最大，也是目前制約核電發展和核電政策制定的主要因素之一[1]。因此研究乏燃料后處理技術非常重要，也受到了各個世界核大國的重視。

目前世界上處理乏燃料的技術是分離-嬗變技術[2]，可用于提供中子源嬗變的設施主要包括熱中子堆[3]、快中子堆[4]、加速器驅動的次臨界反應堆(ADS)[5]，熱堆是目前發展最為成熟的堆型，全球范圍內運行的核電站中，壓水堆是數量最多的。全球范圍內共有437座運行中的核反應堆，具體如圖1所示。占主導地位的仍然是壓水堆，因此壓水堆是現階段最有希望對MA進行嬗變的堆型。

圖1 運行的反應堆類型和數量Fig.1 Type and Number of Reactors in Operation

本文以成熟的熱堆技術和國內外先進的熱堆嬗變技術研究成果為基礎，研究MA嬗變靶件的設計及MA在堆芯中的布置，并開展MA在壓水堆嬗變規律的理論研究[6，7]。

1 堆芯組件布置及參數

參照我國壓水堆堆型，利用MCNP程序搭建了堆芯模型。堆芯以UO2為燃料，UO2芯塊疊放于鋯合金包殼中，包殼內通過充氦氣，一方面減小冷卻劑壓力對包殼形成的壓應力，另一方面可以改善燃料元件棒的導熱性能。每個燃料組件包含289個棒位，其中264根燃料元件棒、24根控制棒導向管以及一根中子注量率測量導向管，其按17×17排列成正方形柵格，反應堆堆芯基本參數見表1。每個組件都提供了24個導向管，這些位置可以布置控制棒組件、可燃毒物組件和中子源組件等堆內控制部件。

表1 壓水堆堆芯主要參數Table 1 Parameters of PWR core

可燃毒物棒在壓水堆中對堆芯功率展平非常重要，因此可燃毒物組件在堆芯中的布置也很重要，反應堆第一次裝料的堆芯中共有66個燃料組件中布置了可燃毒物棒，其中含有16根可燃毒物的燃料組件有18個；含有12根可燃毒物的燃料組件有48個，具體布置如圖2所示，可燃毒物棒的結構如圖3所示[8，9]。

圖2 可燃毒物棒在組件中的布置示意圖Fig.2 Arrangement diagram of burnable poison rods in assembly

圖3 可燃毒物棒結構Fig.3 Burnable poison rod structure

2 MA在堆芯布置

2.1 可燃毒物對堆芯影響

根據表1中的參數，利用MCNP程序模擬壓水堆堆芯結構，假定所有的控制棒是完全抽出堆芯，經過計算堆芯最初的keff為1.0108，整個壓水堆是臨界狀態。反應堆冷卻劑中硼酸的初始濃度為1074×10-6，10B在硼酸中所占比例為20%。

本文使用美國橡樹嶺國家實驗室(ORNL)開發的點燃耗及放射性衰變程序SCALE，該程序能夠通過模擬核燃料循環計算堆芯內放射性核素的積累、衰變和各種處理過程后的核素組分變化，已廣泛應用于源項分析。

之前對芯燃耗研究計算時，很少考慮鈾以外的其他核素的影響，而實際中，反應堆中有很多吸收中子的核素，在首次運行中，可燃毒物組件中的可燃毒物是中子吸收體，可燃毒物的布置使組件在燃耗過程中中子被吸收體材料俘獲而減少，影響堆芯能譜，因此首先研究了堆芯中布置可燃毒物對堆芯的影響。我們選取了富集度為2.4%的燃料組件，并將組件中的可燃毒物棒數量按照0根、4根、8根、12根、16根、20根、24根7種情況，可燃毒物中的硼的質量變化如表2所示，隨著可燃毒物的增多，硼的質量不斷增加，通過SCALE計算在反應堆運行500天的過程中，堆芯的中子通量變化曲線如圖4所示。

圖4 不同方案堆芯的中子通量密度變化曲線Fig.4 Neutron Flux Density Curve of Different Schemes in Core

通過圖4發現，7種不同的可燃毒物添加量對堆芯的中子通量密度有一定影響，在堆芯運行的500天內，7種不同情況，堆芯的平均中子通量如圖5所示，整體來說，隨著堆芯可燃毒物的增加，堆芯平均中子通量密度不斷減小。再次印證了，可燃毒物吸收中子的特性。

為了進一步研究可燃毒物對堆芯核素寄存量的影響，我們深入研究了堆芯運行500天后，235U核素在不同情況下的核素積存量。通過表2數據可以明顯看到，隨著堆芯中可燃毒物量的增加，235U在500天后的積存量在不斷變大，也可以再次驗證當堆芯通量降低時，堆芯燃料的消耗也會減少。

圖5 不同布置方案的平均中子通量密度Fig.5 The Average Neutron Flux Density of Different Kinds of Layout Schemes

表2 不同質量可燃毒物對堆芯中235U積存量的影響Table 2 Effect of 235U Accumulated Amount of Different Amount of Burnable Poison in Core

2.2 MA布置在可燃毒物棒水空隙

為了研究壓水堆嬗變次錒系核素的特性，本文將MA布置在可燃毒物棒的水空隙中，MA中的核素在反應堆以氧化物形式存在，分別是NpO2、AmO2、Cm2O3。將MA布置在可燃毒物棒位置，然后研究MA在壓水堆中的嬗變特性，這種布置方案可以避免壓水堆堆芯結構、燃料棒結構或者是燃料棒組成的變化，從長遠來看，這種布置方案能夠很好地繼承現在的成熟技術，并且不會降低運行核電站的安全性。對比國際和國內其他關于MA的研究，可以確信，在壓水堆可燃毒物棒位置嬗變MA是一種新的嬗變方法，具有一定的創新性。

經過研究，首先將MA制作成薄層，然后添加到可燃毒物棒鋯包殼和不銹鋼薄層之間的空隙中，這樣整個壓水堆的燃料棒結構、燃料組成成分和燃料棒的布置都不會發生變化，而且可燃毒物棒的尺寸也沒有發生變化，MA嬗變棒的結構如圖6所示。MA嬗變材料的外徑最大為0.5525 cm，內徑最小為0.49 cm，鋯包殼和MA嬗變材料之間的空隙仍然填充為冷卻劑。

圖6 嬗變棒結構示意圖Fig.6 Schematic diagram of transmutation rod

使用MCNP程序模擬不含有MA的壓水堆和含MA嬗變材料的壓水堆，并計算MA裝載量和壓水堆的keff。為了研究MA添加量對堆芯的影響，MA薄層的內徑為0.49 cm且保持不變，MA薄層的外徑分別選取0.50cm、0.510 cm和0.520 cm，并計算了不同外徑情況下的keff，計算結果如表3所示。

表3 MA薄層添加在可燃毒物棒中計算結果Table 3 Calculation Results of MA Thin Layer in Burnable Poison Rods

通過表3數據發現隨著MA薄層外徑的增大，整個堆芯MA裝載量也不斷增加，穩定運行壓水堆卸載乏燃料中MA的量是固定的，因此不同MA的準載量就對應不同數量壓水堆所卸載乏燃料中MA。由于不同的裝載量等同于壓水堆卸料中MA的堆芯的反應性會隨著MA添加量的增加而降低，堆芯的反應性變化不大，如果讓反應堆重新達到臨界，可以通過增加反應堆中二氧化鈾燃料的富集度、降低冷卻劑中硼酸濃度或者是移除一部分可燃毒物棒中的可燃毒物。通過數據計算分析，可以得到結論：當MA核素添加到壓水堆堆芯中后，MA核素消耗了大量中子，會使反應堆堆芯的keff出現下降，區別在于keff下降的程度不同。MA核素添加到堆芯后對堆芯的影響和堆芯中添加可燃毒物的作用類似。因此，考慮在引入MA進行嬗變的同時，去掉一部分堆芯毒物，使堆芯重新保持臨界，相當于利用MA取代部分堆芯毒物，從而降低MA的引入對堆芯所產生的負面影響。次錒系核素材料可以部分代替壓水堆中可燃毒物，減少冷卻劑中硼酸濃度能夠增加壓水堆中的負溫度系數，所有這些措施可以顯著降低燃料循環過程中發生臨界事故概率，這也是利用壓水堆嬗變MA核素的一個優點。

通過對計算結果分析，可以知道在壓水堆中裝載次錒系核素等同于在反應堆引入額外的毒物控制剩余反應性，需要移除一些控制毒物比如通過降低冷卻劑中的硼酸濃度使反應堆維持在臨界。這再次印證了次錒系核素可以部分代替壓水堆冷卻劑中的硼酸，并且硼酸濃度的降低可以增加壓水堆的負溫度系數。在反應堆運行初期，如果冷卻劑中的硼酸濃度降低可以大大降低反應堆臨界事故發生的概率，這是其他類型反應堆無法比擬的優點。

3 嬗變率計算

以富集度為2.4%的組件中布置8根可燃毒物棒為參考，將不同MA質量添加到組件的相應位置，研究不同MA添加量對堆芯中的影響，首先將三種不同MA添加量對整個堆芯中子通量的影響進行研究，通過ORIGEN-S計算發現，不同MA添加量對堆芯是否可以臨界運行有很大影響，當沒有MA添加和MA添加量最少時，反應堆可以臨界運行500天，添加量為第1種情況和第2種情況是，由于MA添加量太大，導致堆芯不能運行到500天就會停堆，所以，為了進一步研究MA的變化情況，我們提高燃料的富集度，再進行研究。對于第3種情況，MA外徑為0.51cm時，將燃料的富集度調高到2.9%，堆芯能夠達到臨界運行500天；對于第4種情況，MA外徑為0.52cm時，通過將富集度調高到3.5%，堆芯能夠臨界運行500天。

為了便于研究MA對堆芯的影響，我們將保持其他參數不發生變化，所以我們只針對沒有MA添加和MA添加量為61.27kg的情況進行對比分析。

圖7 添加MA前后堆芯中子通量密度變化示意圖Fig.7 Change of Neutron Flux Density Before and After MA Addition in Core

通過圖7發現，堆芯中添加MA后，堆芯運行過程中的中子通量密度隨著運行在不斷降低，無MA添加時，堆芯運行500天后的中子通量密度為6.358×1013/cm2·s，當添加MA運行500天后，堆芯的中子通量密度達到了最低值，為3.879×1013/cm2·s，中子通量密度降低了38.9%。說明MA對堆芯的影響是比較大的，為了進一步分析MA在堆芯中嬗變情況，表4是反應堆運行500天后堆芯中的部分核素變化情況，表5為MA的累積量。

表4 添加MA后經過500天中子輻照后燃料中部分核素分布情況Table 4 Distribution of Nuclides After 500 Days Irradiation with MA Addition

表5 MA添加后堆芯經過500天輻照后MA累積量Table 5 MA Accumulated Amount After 500 Days Irradiation with MA in Core

MA核素添加在可燃毒物棒的不銹鋼和鋯合金之間的水隙中，堆芯中的中子分布仍有快中子、慢化中子和熱中子，只是所占比例不同，在經過500天運行后，堆芯中237Np的嬗變率是34%，241Am的嬗變率是73%，243Am的嬗變率是17%。所以在嬗變的過程中，237Np、241Am、243Am能夠很好地嬗變掉，并且嬗變率非常高；而對于244Cm和245Cm，從增長比例來說，它們的增長率非常大，不利于嬗變，但是總體來說244Cm和245Cm的總量不是很大。因此，將MA添加到可燃毒物棒的不銹鋼和鋯合金的間隙中，經過500天的中子輻照后，MA的總嬗變率是42%，具有非常好的嬗變效率。

4 結論

本論文研究了在含有可燃毒物組件中添加MA進行嬗變研究，從裝載模式和裝載技術上是可行的。通過本文研究，當MA添加量變大時，由于空間自屏效應會導致MA薄層內部與中子反應變少，總的嬗變率會隨著MA添加量的增加而減小，另一方面MA總的嬗變量會隨著MA添加量增加而增加。因此，最佳的嬗變方案是MA薄層外徑為0.52cm，該方案中MA的添加量最大，經過500天后嬗變量也是最大。本文研究的裝載模式不需要修改壓水堆堆芯的配置和核燃料的組成。此外，這種裝載模式MA核素是與核燃料分開的，沒有混合在一起，這樣有利于燃料的后處理。這種裝載模式，MA在反應堆中的裝載量都是很高的，并且，對堆芯的keff沒有明顯的影響。因此可以確定在可燃毒物棒中添加MA是非常好的裝載模式，本論文研究的壓水堆中嬗變MA為后續的工程試驗提供了基礎，也為后續的研究提供了方向。

[1] 吳宏春，竹田敏一，謝仲生. 利用超長壽命快堆嬗變亞錒系元素的特性研究[J]. 核動力工程，2000，21(4)：381-384.

[2] 謝仲生，吳宏春，張少泓. 核反應堆物理分析[M]. 西安：西安交通大學出版社，2004：59-60.

[3] IAEA. Nuclear Power Reactors in the World，International Atomic Energy Agency，Reference Data Series，2015.

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[6] Wenchao Hu，Bin Liu，Xiaoping Ouyang，et al. Minor Actinide Transmutation on PWR Burnable Poison Rods[J]. Annals of Nuclear Energy.

[7] Bin Liu，Wenchao Hu，Xiaoping Ouyang，et al. Transmutation of MA in the High Flux Thermal Reactor[J]. Journal of Nuclear Materials，2013，437：95-101.

[8] 胡文超，劉濱.次錒系核素在熱堆中的嬗變特性研究[D].北京：華北電力大學，2015.

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TransmutationCharacteristicsofMinorActinidesinBurnablePoisonAssemblies

HUWen-chao，HANJing-ru，ZHAOChuan-qi，JINGJian-ping，BIJin-sheng，ZHANGChun-ming

(1. Nuclear and Radiation Safety Center，MEP，Beijing 100082，China)

With the development of nuclear power，spent fuel of nuclear power plant is increasing. In order to solve this question，internationally accepted method of disposal is transmutation，but the difficulties of MA transmutation are how to select the type of transmutation reactor and how to improve the transmutation rate. Because of the pressurized water reactor(PWR)is the most mature type of reactor and the main commercial operation reactor type，PWR is the most possible reactor type for MA transmutation at this stage. Therefore，we researched the transmutation characteristics of MA on PWR poison assemblies and we use the ORIGEN-S code to calculate the transmutation rate of MA. We studied the influence of design，layout and loading amount of MA transmutation rod on the reactor core. We explored the design and technology directions of MA transmutation in PWR. The results would lay the foundation for MA transmutation in PWR.

PWR；Minor actinides(MA)；MCNP；ORIGEN-S；Transmutation

2017-02-14

CAP1400 安全審評關鍵技術研究項目(No.2013ZX06002001)，大型先進壓水堆及高溫氣冷堆核電站(2017ZX06004002-001)

胡文超(1987—)，男，河北省石家莊人，工程師，博士，現主要從事反應堆物理與嬗變研究工作

畢金生：bijinsheng@chinansc.cn

TL361

A

0258-0918(2017)06-0969-07