碘吸附器吸附效率對核動力廠應急控制中心工作人員受照劑量影響研究

陳 鵬，陳瑩瑩，崔 浩，李 冰，李 靂，侯 杰，黃 力，盧媛媛

(環境保護部核與輻射安全中心，北京 100082)

碘吸附器吸附效率對核動力廠應急控制中心工作人員受照劑量影響研究

陳 鵬，陳瑩瑩，崔 浩，李 冰，李 靂，侯 杰，黃 力，盧媛媛

(環境保護部核與輻射安全中心，北京 100082)

為保證核動力廠應急控制中心在發生放射性大量釋放事故時的可居留性，為其設計和安裝了應急通風過濾系統，碘吸附器是該通風系統的主要碘過濾裝置。碘吸附器的工作原理決定了其吸附效率受工作環境的溫度、相對濕度、進風碘濃度等因素影響。針對某核動力廠應急控制中心設計特征，研究了在RG1.183 DBALOCA和S3事故源項下，碘吸附器的吸附效率與室內工作人員接受的有效劑量、甲狀腺當量劑量的對應關系，進行了線性擬合，給出了擬合系數，可用于事故后果快速劑量估算。

應急控制中心；碘吸附器；吸附效率；可居留性；劑量

核動力廠應急控制中心是應急指揮部在應急期間舉行會議及進行指揮的場所[1]，可用于應急人員指揮、控制、避難和開展搶修活動，是核動力廠最重要的應急設施之一。應急控制中心位于場區內，在核動力廠發生事故造成放射性物質向環境釋放時，需要采取措施為應急控制中心提供經過處理的安全無污染空氣，保證應急控制中心內工作人員在可居留的環境中正常開展工作。碘元素是核動力廠放射性事故產物中的主要放射性核素之一，以元素碘、有機碘、氣溶膠碘的形式存在，由于人體甲狀腺對放射性碘的吸收能力很高[2]，因此在核動力廠通風系統中通常設置碘吸附器對進入室內的污染空氣進行過濾凈化，以減少其放射性危害，保障事故工況下可居留區邊界內放射性水平滿足可居留性要求。

根據《核動力廠營運單位的應急準備和應急響應》(HAD 002/01-2010)，當考慮涉及放射性物質釋放的事故情景時，應根據工作人員可能受照射劑量的大小確定是否滿足可居留性準則。主控制室等重要應急設施應滿足的可居留性準則如下：在設定的持續應急響應期間內(一般為30d)，工作人員接受的有效劑量不大于50mSv，甲狀腺當量劑量不大于500mGy。碘吸附器采用活性炭構成吸附層對碘進行吸附過濾，其吸附效率隨環境溫度、相對濕度、進風碘濃度等因素而改變。吸附效率的變化會影響應急控制中心內工作人員的甲狀腺當量劑量和有效劑量。另外，碘吸附器所在的除碘空氣凈化機組通常對于放射性惰性氣體核素(如氙和氪的同位素)并無過濾能力，因此，作為應急控制中心可居留性評價和劑量計算的重要內容，有必要研究碘吸附器吸附效率對應急控制中心內工作人員劑量的影響。

1 碘吸附器原理

1.1 除碘空氣凈化機組結構

除碘空氣凈化機組是應急控制中心應急通風過濾系統的主要設備，碘吸附器是除碘空氣凈化機組的一部分，典型的凈化機組由預過濾段、前置高效過濾段、碘吸附段和后置高效過濾段組成，分別安裝有預過濾器、前置高效過濾器、Ⅱ型碘吸附器和后置高效過濾器[2]，這些設備依次安裝在箱體內，并進行密封，圖1[2]給出了除碘空氣凈化機組的結構示意圖。事故工況下，受污染新風從風道式電加熱器端引入，從后置高效過濾器端流出，經過空氣處理機組處理后送入應急控制中心室內。

圖1 碘空氣凈化機組結構示意圖Fig.1 Schematic diagram of the structure of iodine air purification unit

1.2 吸附原理

碘吸附器的主要吸附介質是活性炭。活性炭對有機碘的吸附原理主要分為物理吸附和化學吸附兩種。活性炭自身多孔，與氣流有效接觸面積大，利用這些物理特性可對放射性碘進行物理吸附，但這個過程是可逆的，在吸附的過程中也伴隨著不斷解吸附，活性炭對單質碘和碘的化合物都有吸附作用。化學吸附的主要對象是放射性碘化合物，原理是利用穩定碘和其化合物浸漬的活性炭按照同位素交換的原理去除放射性碘，舒胺鹽浸漬的活性炭按照使其與碘生成絡合物的原理去除放射性碘[3]。需要說明的是，化學吸附的過程中必然伴隨著物理吸附。

目前核動力廠的碘吸附器有Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ三種類型，Ⅱ型碘吸附器額定風量適中，阻力損失更小，氣體直流時間更長，吸附效果更好，是目前在應急控制中心除碘空氣凈化機組中普遍采用的一種吸附器[4]。Ⅱ型碘吸附器的吸附劑多采用1%碘化鉀和三乙烯二胺浸漬的煤基炭或椰殼炭，基于物理吸附和化學吸附原理進行放射性碘去除。

2 碘吸附器吸附效率

碘吸附器的吸附效率是衡量吸附器性能的主要指標，也可用凈化系數來表征。該效率是活性炭吸附劑對碘元素的吸附與解吸附達到動態平衡時的結果，是對通風系統中放射性碘滯留能力的表現。吸附效率與凈化系數的關系式如下：

η=1-(1/DF)

(1)

式中，η為吸附效率；DF為凈化系數。

碘吸附器的吸附效率會隨工作環境的溫度、相對濕度等因素變化。

隨著通過碘吸附器空氣氣流溫度的升高，特別是當氣流溫度達到250℉(121.1℃)以上時，碘吸附器的解吸附機理將顯著增強而導致其吸附效率或凈化系數迅速降低[5]。

碘吸附器的吸附效率或凈化系數還會隨著通過空氣氣流相對濕度的變化發生顯著的變化。其特征是在相對濕度越小時碘吸附器能夠有越高的吸附效率或凈化系數，當相對濕度升高時，由于空氣中的水蒸氣會被碘吸附器炭床中活性炭顆粒表面的微孔吸附而阻止其對碘元素的吸附，從而導致碘吸附器吸附效率或凈化系數的下降[5]。相關研究[3，5]顯示，當相對濕度在40%以下時，吸附效率較高且保持穩定，當相對濕度超過40%時，隨濕度的不斷升高，吸附效率不斷下降，當相對濕度超過60%時，吸附效率顯著下降。這個過程是可逆的，在相對濕度從95%逐漸減小時，吸附效率則逐漸變大，并恢復至最大效率，如圖2所示。

圖2 碘吸附器凈化系數-相對濕度變化曲線[3，5]Fig.2 Curve of purification coefficient-relative humidity of Iodine Filter

除了工作環境的溫度和相對濕度會影響吸附效率外，根據研究結果，新風入口處放射性碘濃度、新風氣流速度、活性炭的老化和腐蝕速度也會影響到吸附效率，本文不再贅述。

3 吸附效率變化對工作人員劑量的影響

以某核動力廠應急控制中心為例，基于自主研發的應急評價軟件平臺，研究了吸附效率對應急控制中心工作人員甲狀腺當量劑量和有效劑量的影響。

3.1 事故源項

事故源項是事故分析的基本輸入，分別選取了考慮堆芯熔化的RG1.183 DBALOCA、S3源項作為典型事故源項，研究了不同吸附效率下的甲狀腺當量劑量和有效劑量變化特征。

美國核管會管理導則RG1.183《評價輕水堆設計基準事故的替代輻射源項》中規定了考慮堆芯熔化的“設計基準大破口失水事故”(DBALOCA)源項，其考慮了全堆芯熔化，該源項適用于廠址選擇、環境影響報告、應急設施可居留性等方面的放射性后果評價。熔化的燃料芯塊中的全部惰性氣體、大部分的鹵素和少部分的揮發性固態核素將從一回路系統的破口進入安全殼中。

DBALOCA事故源項采用RG1.183 的主要假設為[6]：

1) 堆芯積存量的100%的惰性氣體和40%碘釋放到安全殼；

2) 碘的化學形態：CsI 形態的碘占95%，元素碘占4.85%，有機碘占0.15%；

3) 噴淋系統對元素碘和氣溶膠碘的去除按NRC 標準審查大綱SRP6.5.2 中推薦的方法考慮。假設噴淋系統在事故發生后1 h內有效(噴淋系統水箱1762m3，噴淋流量1700m3/h)，不考慮地坑循環水的噴淋去除作用。噴淋對有機碘去除不起作用，也就是說向環境釋放的碘大部分為有機碘。

4) 安全殼泄漏率：24 h內安全殼的泄漏率為0.3%vol./d，1天后降低為0.15%vol./d。事故后放射性物質排放持續30天，30天后的排放可忽略。

法國核安全與防護研究所(IRSN)于1977年在WASH-1400 的基礎上開展了核電站概率安全研究分析工作。當時他們根據堆芯熔化后向大氣釋放的途徑分析，把向環境釋放的放射性源項分為3 類，即S1、S2、S3 源項。S3 源項對應于事故發生后晚期(通常為幾天后)安全殼由于隔離失效及基礎板熔穿等導致的安全殼包容性失效，向環境的間接釋放。S3 源項一般用于M310系列機組的典型嚴重事故應急源項。在可居留性評價時，保守地假設放射性核素在事故發生24h后的12h內均勻連續釋放，釋放類型為地面釋放。表1給出了S3源項向環境的釋放份額[7]。

表1 S3源項向環境的釋放份額(%)Table 1 Release into the environment of S3 source term(%)

3.2 主要計算參數

表2給出了研究中所用的其他重要參數取值，主要包括通風總容積、應急指揮部體積、新風量、人員居留份額、人員呼吸率、大氣彌散因子等。

表2 主要計算參數Table 2 Main Calculation Parameters

3.3 計算模型

應急控制中心內工作人員受到的劑量主要來自于室內空氣污染產生的內照射和外照射，以及室外放射性煙羽對室內人員產生的浸沒外照射，考慮到建筑物墻體(約30cm厚混凝土)的屏蔽作用，根據經驗，該部分對有效劑量的貢獻約為10%，其并不受碘吸附器吸附效率影響，因此本研究暫不考慮該途徑的劑量貢獻，僅考慮前者劑量貢獻。

工作人員劑量結果基于RG1.195設計基準事故放射性后果評價方法[8]與假設中的劑量計算原理得到，應急控制中心位置的大氣彌散因子根據RG1.145核電廠潛在事故后果評價的大氣彌散模式[9]的原理計算得到。假設進入室內的新風迅速在室內分布均勻，則室內核素活度的計算公式為：

(2)

式中：A(t)為t時刻室內放射性活度，Bq；Ci(t)為t時刻核素i在室外空氣中的活度濃度，Bq/m3；Vf為過濾進風量，m3/h；f為吸附效率；λ為室內放射性核素的去除速率，1/h。

室內積分活度為：

(3)

式中：IAj為時間間隔j內室內積分活度，Bq·h。

應急控制中心可居留空間大小有限，放射性煙羽在室內導致的全身劑量遠小于浸沒在無限煙羽中產生的劑量。室內外照射有限煙羽劑量使用墨菲方法進行計算：

(4)

式中：DAW為t1到t2時刻的室內煙羽浸沒外照射劑量，Sv；Vr為可居留區容積，m3；SP(j)為居留份額；DF(i)為核素i的外照射有效劑量轉換因子，Sv·m3·Bq-1·s-1。

通過吸入途徑導致的內照射有效劑量計算公式為：

(5)

式中：DAE為t1到t2時刻的吸入內照射劑量，Sv；BV(t)為呼吸率，m3·h-1；SP(i)為居留份額；DFE(i)為核素i吸入內照射有效劑量轉換因子，Sv·Bq-1。

甲狀腺當量劑量計算公式為：

(6)

式中：DAT為t1到t2時刻的甲狀腺劑量，Sv；BV(t)為呼吸率，m3·h-1；SP(i)為居留份額；DFT(i)為核素i甲狀腺劑量轉換因子，Sv·Bq-1。

3.4 碘吸附器吸附效率對劑量的影響

根據NB/T 20039.15—2012《核空氣和氣體處理規范 通風、空調與空氣凈化15部分：吸附介質》，按照ASTM D 3803-1979試驗，在溫度為80℃、相對濕度為95%的條件下，碘吸附器對甲基碘的吸附效率應不低于99.0%，考慮到實際使用環境，其吸附效率可能位于98.00%～99.99%區間，研究了不同事故源項下使用不同吸附效率的碘吸附器，室內工作人員所接受的個人有效劑量、甲狀腺當量劑量的變化規律。選取RG1.183 DBALOCA作為典型設計基準源項，S3源項作為典型嚴重事故源項。

圖3和圖4分別給出了RG1.183 DBALOCA和S3事故源項下吸附效率與有效劑量和甲狀腺當量劑量的變化曲線，左側縱坐標代表甲狀腺當量劑量，右側縱坐標代表有效劑量值。

圖3 吸附效率與甲狀腺當量劑量、有效劑量的關系曲線(RG1.183 DBALOCA源項)Fig.3 Relation curve between the effective dose or the thyroid equivalent dose and the adsorption efficiency (RG1.183 DBALOCA Source Term)

圖4 吸附效率與甲狀腺當量劑量、有效劑量的關系曲線(S3源項)Fig.4 Relation curve between the effective dose or the thyroid equivalent dose and the adsorption efficiency (S3 Source Term)

從圖3和圖4可以看出，在其他輸入條件不變的情況下，有效劑量和甲狀腺當量劑量均與吸附效率基本呈線性關系。使用Origin8.6軟件[10]對分組數據進行了線性擬合，擬合公式為：

Dth=Kth×η+Dth0

(7)

Deff=Keff×η+Deff0

(8)

式中，Dth為甲狀腺當量劑量，Gy；Deff為有效劑量，Sv；η為吸附效率；Kth，Keff分別為甲狀腺當量劑量、有效劑量擬合直線的斜率；Dth0，Deff0分別為甲狀腺當量劑量、有效劑量擬合直線的截距。

表3給出了不同事故源項下甲狀腺當量劑量、有效劑量與吸附效率關系曲線的擬合參數。

表3 擬合參數Table 3 Fitting parameters

4 結論

碘吸附器作為應急控制中心應急通風過濾系統的重要組成部分，是保證室內工作人員開展正常應急響應的必要物項，吸附效率過低將使得事故情況下可居留性難以保證。對于目前部分核電廠應急控制中心可居留性計算中審評認可的RG1.183源項和S3源項，在所研究的吸附效率范圍內，碘吸附器吸附效率與室內工作人員劑量后果呈準線性相關，利用得到的相應線性擬合系數，可用于事故劑量快速估算。

建議：(1)在應急控制中心通風系統設計時，通過計算，選用具有合適吸附效率指標的碘吸附器，并采取措施調節其工作環境和溫度，保證足夠的吸附效率；(2)在日常應急準備工作中，對其進行定期試驗，達不到指標時應及時更換，確保隨時可用；(3)在開展應急響應時，可根據事故和環境特征估計不同時段內的碘吸附器效率值，根據劑量與吸附效率的準線性關系快速得出劑量后果值，輔助應急決策。

限于篇幅，本文暫未對碘的化學形態進行區分，但由于碘吸附器對于碘的不同化學形態的吸附效率有所差別，進行應急控制中心可居留性評價時應加以考慮。

致謝

感謝深圳中廣核工程設計有限公司、中國核電工程有限公司對本研究給予的大力協助。

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TheStudyonRelationshipbetweenIodineFilterEfficiencyandExposureDoseoftheStaffWorkinginNuclearPowerPlants’EmergencyManagementCenter

CHENPeng，CHENYing-ying，CUIHao，LIBing，LILi，HOUJie，HUANGLi，LUYuan-yuan

(Nuclear and Radiation Safety Center，MEP，Beijing 100082，China)

In order to ensure the habitability of nuclear power plant emergency management center in the accidents with massive radioactive material release，the emergency ventilation filter system is always designed and installed. The iodine filter is an important radio-iodine removal device in the ventilation system. The principle of the iodine filter determines that the adsorption efficiency is varied with the temperature and relative humidity of working environment，iodine concentration of air intake and other factors. Using the design feature of an emergency management center built in a nuclear power plant，corresponding to RG1.183 DBALOCA and S3 accident source term，the relationship between the adsorption efficiency of iodine filter and the effective dose，thyroid equivalent dose of the staff working in the emergency management center is studied，and the coefficients of linear fitting are given，which can be used for quick estimation of nuclear accident consequence.

Emergency Management Center；Iodine filter；Adsorption Efficiency；Habitability；Dose

2017-10-26

環保公益項目“福島事故后二代改進型核電廠改進措施技術要求研究”，課題編號201309054

陳 鵬(1983—)，男，河南南陽人，高級工程師，博士，現主要從事核設施應急審評與研究工作

陳瑩瑩：cyy_97321@163.com

TL732

A

0258-0918(2017)06-0000-1013-06