量子統計權重對原子場電離效率的影響?

戚曉秋 劉冬麗 戴長建

1)(天津理工大學理學院,天津 300384)

2)(中國科學院武漢物理與數學研究所,波譜與原子分子物理國家重點實驗室,武漢 430071)

1 引 言

隨著激光對高科技的日益滲透和對基礎研究的強大支撐作用,光激發(PE)和光電離(PI)技術的應用受到了廣泛關注,如光化學研究與激光同位素分離工程等[1,2].但是,因受到其PI截面的限制,欲提高PE+PI過程的電離效率就要求激光具有很高的強度[3].因此,自電離(AI)[4?6]和電場電離(EFI)[7,8]等不同電離技術受到青睞.雖然AI過程的電離效率遠比PI過程高,但由于堿金屬原子的AI能級過高,限制了該技術在這類原子上的運用.雖然EFI技術(包括機理、動力學特性、電離閾值和Stark效應等)一直備受關注[9,10],但關于EFI效率的研究卻鮮有報道.為了降低原子的EFI閾值,通常需要借助原子的高Rydberg態才能實現.為此,本文關注原子從基態經過PE+EFI過程的總電離效率,以下簡稱EFI效率.上述問題源于目前的物理現狀:雖然從高Rydberg態進行EFI可以獲得很高的效率[11],但原子從基態到高Rydberg態的PE效率通常很低,導致EFI效率大幅降低,如鋰原子的EFI效率僅為25%[12].

通常,在計算原子的PI效率時都假設各激發能級的G參數相同,而忽略其影響[13?15].但是,在EFI效率的計算中,顯然必須考慮EFI的特點,即需要關注G參數對EFI效率的影響:為了降低EFI閾值需要引入高Rydberg態,并使EFI脈沖延遲于PE脈沖以避免Stark效應.上述特點的直接后果是:PE過程使原子在各相關態之間按一定的比例布居并達到動態平衡,從而使優化EFI效率的關鍵問題變成提高Rydberg態的布居率的問題.為此,本文將首次在速率方程組中計入各能級的G參數,并探討其對EFI效率的影響.

2 通用的速率方程組

為了直觀地理解鋰原子的PE+EFI的過程,圖1展示了該過程的躍遷示意圖.其中,|0〉是鋰原子基態,|1〉和|2〉為鋰原子的兩個激發態,|R〉是鋰原子的高Rydberg態,而ε表示鋰原子的電離態.在PE過程中,三個激發光的波長和流強(單位時間通過單位面積的光子數)分別用λm和Fm(m=1,2和R,下同)表示;用σam和σSm分別表示各能級之間的共振吸收截面和受激輻射截面;用Γm和ΓE分別表示各激發態的自發輻射速率和EFI過程的電離速率.

圖1 鋰原子的三步PE+EFI過程Fig.1.Three-step PE+EFI process of lithium atom.

為了精確控制整個物理過程的時間特性,本文選擇了脈沖激光場和電場,其時間順序和延遲方案如圖2所示.先同時施加激光場將處于|0〉態的鋰原子分三步激發到|R〉態,經過適當延遲后再施加電場使其電離,以避免Stark效應的影響.

在圖2中,為提高鋰原子在|R〉態的布居率,進而增加EFI過程的電離效率(電離態的布居率),需要同時施加三步激發光[14].若用1,2和3分別表示三個激光脈沖,t1,t2和t3分別表示光場結束、電場起始和結束的時刻,則τ=t1和τ′=t3?t2分別為光場和電場的脈沖寬度,Δ=t2?t1為電場與光場之間的時間延遲.

圖2 脈沖激光場和脈沖電場的時序示意圖Fig.2.Time sequence for the pulses of laser and electric fields.

根據圖1和圖2,在各個時間段內便可分別建立鋰原子布居數的速率方程組.在第一個時間段(T1:0＜t≤t1)中,只存在三步激發光與原子之間的相互作用.若選用主量子數較大(n不小于25)的|R〉態,則處于該態的原子很難再吸收一個第三步激發光的光子到達連續態.因此,本文僅考慮通過共振吸收而發生的躍遷,忽略通過非共振躍遷所導致的原子電離.換言之,在本時間內若僅考慮原子在四能級之間通過激光共振躍遷的方式從|0〉態到|R〉態的PE過程,則可認為原子僅在圖1所示的四個能級上布居且遵守粒子數守恒律.顯然,在上述PE過程中,由于共振吸收、受激輻射和自發輻射之間的博弈,各態的布居數會隨時間變化并滿足下列速率方程組:

其中,i=0,1,2和R(下同),而ni(t)為t時刻i態的布居數.顯然,n0(0)=N,其中N為粒子總數,而各態的布居率為:ηi(t)≡ni(t)/N;當各態的布居數的變化率為零,即dni(t)/dt=0時,則會出現布居數的動態平衡.

為了簡化(1)式,并凸顯其物理意義,令Cm=σamFm,以便綜合考慮各態的共振吸收截面和對應躍遷的激光功率的影響.顯然,一旦確定了PE的激發路徑,三個躍遷的激發截面則均為常量.此時,Cm僅隨激光功率而變且成正比關系.因其具有頻率的量綱,故在計算中將采用GHz為單位[12].

另一方面,為了在速率方程組中顯含G參數,需利用各態的共振吸收截面和受激輻射截面之間的關系,即G0σa1=G1σS1,G1σa2=G2σS2和G2σaR=GRσSR. 其中,Gi=2ji+1,ji為各態的總角動量量子數.

將上述信息代入(1)式,便得到了同時包含Gi和Cm參數的形式,即

由(2)式可見:在速率方程中,每一步躍遷的初態和終態的Gi參數的比值左右著該躍遷的Cm參數的有效性,進而對PE過程和各態的布居率都會產生影響.因此,當選擇不同的PE路徑時會涉及不同的躍遷態,其Gi參數的比值也將不同,最終將導致各態的布居率不同.

在第二個時間段(T2:t1＜t≤t2)中,由于光場不復存在而電場還未開始施加,即在零外場下,處于各激發態的原子都會通過自發輻射而向下躍遷.由于后續的EFI過程只涉及|R〉態,其效率僅依賴于|R〉態的布居率.因此,在該延遲過程中,原子滿足如下的速率方程:

由(3)式可見:自發輻射導致了|R〉態布居數的不斷衰減.為了避免|R〉態原子數目的顯著減少和電場所導致的Stark效應,應合理選擇電場與光場之間的延遲時間.

在第三個時間段(T3:t2＜t≤t3)中,只要設置電場強度使之超過|R〉態的EFI閾值,則可將那些仍處于|R〉態的原子電離.由于處于基態和低激發態的原子受該外加電場的影響可忽略,所以被EFI的原子都來源于|R〉態.因此,該時段的速率方程組僅涉及|R〉態和ε態,即

其中,nε(t)為t時刻電離態的布居數,而電離效率則為ηε(t)≡nε(t)/N.由(4)式可見:在該過程中自發輻射依舊會使|R〉態上的原子不斷減少,但因為該態的壽命很長導致其衰減速率很低,所以EFI過程占主導地位,即ΓE?ΓR.

如前所述,上述(2),(3)和(4)式未對激發路徑做任何限定,它們應該適用于各種不同情況.所以,欲探討G參數對EFI效率的定量影響,只要給定具體的激發路徑,便可對上述方程進行數值求解.

3 特定激發路徑的PE+EFI過程

本節針對給定的激發路徑(簡稱路徑一)2S1/2→2P1/2→3S1/2→25P1/2,3/2,通過Matlab編程進行數值計算,探討G參數對PE+EFI過程的影響.由于25P態的精細結構很小,所以在計算過程中將忽略25P1/2和25P3/2態的能量差別,并分別研究三個激發態的布居率隨某一參數的變化規律.在計算過程中,既要考察PE過程所導致的各激發態布居率的變化和G參數的影響,又要關注延遲過程中|R〉態布居率的衰減情況,還要觀察|R〉和ε態布居率的變化和ΓE的變化對EFI效率的影響.

為了實施相關的計算,需要同時設定或選取鋰原子相關能級的光譜參數和各步激發光的光場參數,如表1所列.

采用表1所列的參數,可通過(2)式計算出各個態的布居率隨不同激光參數的變化規律.圖3僅給出了三個激發態的布居率的計算結果.

表1 計算PE+EFI過程時所使用的參數Table 1.The parameters used in the calculation of the PE+EFI process.

圖3 三個激發態的布居率隨激光參數的變化.其中,分別用實線、虛線和點線表示|1〉,|2〉和|R〉態的結果Fig.3.Populationrates of three excited states varied with the laser parameters.The results corresponding to|1〉,|2〉and|R〉states are shown with solid,dashed and dotted lines,respectively.

在圖3中,分別用實線、虛線和點線表示|1〉,|2〉和|R〉態的布居率隨激光參數的變化規律.針對各態的布居率隨各步激發光的光強的變化,可以觀察到一些規律.首先,在圖3(a)中,三個激發態的布居率均隨C1持續增加并最終趨于飽和,這可歸咎于受激輻射的退激發作用:當激光強度足夠大時,由其所產生的激發和輻射形成了博弈,最終使各激發態的布居率趨于動態平衡.因此,激光強度并非越大越好,而是存在一個飽和強度,當超過該強度后激發態的布居率并不再提高.其次,圖3(b)和圖3(c)與圖3(a)形成了明顯的不同:僅有部分態的布居率隨光強的增加而增加,而其余態的布居率卻恰好相反.例如:在圖3(b)中,|1〉態的布居率隨第二步激發光的光強的增加而持續衰減,因為該激發光使處于|1〉態的原子進一步躍遷到|2〉態,從而導致|1〉態的布居率減小.另一方面,通過展示各態布居率隨激光脈寬的變化,也能看到一些規律.首先,由圖3(d)可見:|1〉態的布居率先隨激光脈寬的增加而增加,然后又緩慢少減小并趨于穩定.在PE過程的初期,原子均處于基態,第一步激發光起著主導作用,使|1〉態的布居率迅速增加并達到峰值.此后,第二、三步激光逐漸發揮主要作用:通過衰減|1〉態的布居率而增加|2〉和|R〉態的布居率.其次,|2〉和|R〉態的布居率的最大值不但遲后于|1〉態布居率的最大值,而且它們都先后達到其各自的飽和值,這是因為它們按照自下而上的躍遷順序并實現了各激發態的布居.總之,雖然|1〉,|2〉和|R〉態的布居率隨不同激光參數會展現出不同的變化規律,但是最終卻都會趨于動態平衡.換言之,在上述給定的激發路徑下,無論激光參數如何變化,這三個激發態的布居率都會依次穩定在17%,17%和48%.

為了正確理解上述物理現象和規律,認識上述三個激發態的布居率與相應態的量子統計權重(或G參數)的關系,我們認為必須探究其飽和值的必然性和合理性.受到前一節所建立的速率方程組(2)式的啟發,即量子統計權重的影響是以G參數的比值來體現的,本文首次引入了G參數分支比的概念,即.根據鋰原子的|0〉,|1〉,|2〉和|R〉態的總角動量,可以算出其各自的G參數,進而得到其BRi值分別為1/6,1/6,1/6和1/2.上述分析表明:無論隨什么激光參數變化,PE過程都將使各激發態的布居率趨于其各自G參數的分支比.顯然,上述BR值的結果與圖3中的布居率計算值相一致.說明各態的布居率的極限值由原子參數決定而與激光參數無關.換言之,原子各態的布居率的極限值僅由其各自的G參數分支比決定.

另一方面,為了探究上述普適情況與忽略各態的量子統計權重(或G參數)影響的特例之間的一致性,可以取Gi≡1,即認為四個相關態的BRi都相等,則可得到推論:原子將在四個相關態之間平均分配,即最大的EFI總體效率僅為25%,從而證實了已發表的忽略量子統計權重影響時的計算結果[12].總之,本文用G參數分支比的概念證明了考慮和忽略量子統計權重這兩種情況的一致性,并分別與普遍情況和特例情況的計算結果相符合.

最后,需要對電場與激光場的脈沖延遲時間進行分析,以便通過選擇合適的延遲時間,既可避免電場所導致的Stark效應又可達到將|R〉態原子最大限度地EFI的目的.為此,本文計算了在T1=0—10 ns和T2＞10 ns這兩個時段內|R〉態的布居率隨時間的變化規律,如圖4所示.其中,采用虛線對兩個時間段做了區分,凸顯了光場和零場的時間劃分;同時,圖4也采用了時間的對數坐標來體現延遲時間的數量級變化,以便關注在超長的延遲期間中|R〉態的布居率的衰減規律.

由圖4可知:若將延遲時間控制在103ns之內,|R〉態的布居率并未發生顯著的衰減,這當然源于|R〉態的超長壽命.因此,在實驗中為了完全避免Stark效應,可以選擇較長的時間延遲(如:500 ns).

另一方面,為了考察ΓE對PE+EFI過程的影響,分別計算了當ΓE取不同值時,|R〉態和ε態的布居率隨時間的變化規律,如圖5所示.

圖4 Rydberg態的布居率隨時間對數的變化Fig.4.Population rate of Rydberg state varied with the logarithm of time.

圖5 Rydberg態的布居率(細線)和電離效率(粗線)隨時間的變化分別用實線、虛線、點線和點劃線表示ΓE=0.01,0.05,0.1和0.2 GHz的結果Fig.5.Population rates of Rydberg state( fine line)and ionization efficiency(bold line)varied with the time.The results corresponding to ΓE=0.01,0.05,0.1 and 0.2 GHz are shown with solid,dashed,dotted and chain lines,respectively.

當取T1=0—10 ns,T2=10—60 ns和T3＞60 ns時,在圖5中分別用實線、虛線、點線和點劃線展示了對應于ΓE=0.01,0.05,0.1和0.2 GHz的|R〉態和ε態的布居率隨時間的變化規律.其中,分別用細線和粗線表示|R〉態和ε態的布居率在這三個時段內隨時間的變化規律.由圖5可知:1)在T1期間,在適當的光場作用下,|R〉態布居率迅速增加直至飽和,且在電場與光場的延遲時間(T2期間)內無明顯衰減;2)在T3期間,電場電離起到了主導的作用,處于|R〉態的原子被全部電離;ΓE對|R〉和ε態的布居率產生了顯著的影響,且|R〉態布居率的減少與電離效率的增加呈現同步和互補的關系.另外,隨ΓE的增大EFI過程縮短,但是只要滿足ΓE?ΓR的條件,|R〉態上的原子最終都會被全部電離.

綜上所述,在PE+EFI過程中,G參數的分支比約束著|R〉態的布居率,而后者又決定了PE+EFI過程的總體電離效率.

4 兩條激發路徑的比較

為了進一步考察G值對PE+EFI過程的總體電離效率的影響,本節精心設計了具有更大G值的激發路徑(簡稱路徑二),即2S1/2→2P3/2→3D5/2→25F5/2,7/2.通過將它與路徑一進行比較,可以體現各態的G值對EFI效率的影響.在路徑二中,|R〉態的自發輻射速率比表1中的數值提高了一倍多,即Γ′R=6.5244×104Hz,而其余參數的值均保持不變.圖6展示了采用兩條不同的激發路徑時,|R〉態布居率隨激光參數的變化曲線.

在圖6中,實線和虛線分別表示在采用激發路徑一和路徑二時|R〉態布居率的變化曲線.在圖6中,兩條不同激發路徑的|R〉態布居率具有相似的變化趨勢,即先隨激光脈寬或激光功率而上升,然后再趨于飽和.但路徑二的布居率始終高于路徑一,且與變量的選取無關,這主要歸咎于其G參數分支比相對于路徑一略高.總之,從圖6可得如下三點結論:1)當采用不同的激發路徑時,|R〉態的布居率的變化規律類似,且各自的飽和值并不隨激光參數而變;2)當采用不同激發路徑時,|R〉布居率的差異主要源于其G參數分支比的不同;3)當采用路徑二時,|R〉布居率最終趨近于53%左右(BR=7/13),也再次印證了3節所給出的解釋.

圖6 Rydberg態的布居率隨激光參數的變化 實線和虛線分別代表兩種激發路徑的結果Fig.6.Population rates of Rydberg states varied with the laser parameters.The results corresponding to the two excitation schemes are shown with solid and dashed lines,respectively.

總之,選擇具有較大G參數的分支比的|R〉態的確可以改善總體電離效率,但因為存在一個無法超越的上限,導致不能進一步提高總體電離效率.

最后,有必要將本文的PE+EFI過程與我們所報道的PE+PI過程[14]進行對比. 首先,在PE+EFI過程中,為避免Stark效應,電場必須延遲于PE過程,從而導致PE過程處于封閉循環的狀態.換言之,受激輻射和自發輻射的共同作用導致|R〉態的布居率大幅降低,并無法突破由其G參數的分支比所確定的布居率上限.與上述過程形成鮮明對照的是,在PE+PI過程中,PE與PI過程是同步進行的,所有被PE過程激發的原子都被PI過程立即電離并永久脫離了原子體系,因而屬于開放體系,從而可達到100%的效率[14].

總之,PE+EFI過程無法達到100%的電離效率可歸咎于其系統的封閉性,而PE+PI過程的高效率得益于其開放狀態.當然,PI過程由于電離截面很小,需要足夠強的光電離功率作為保證.換言之,若PI過程的光強無法提高或成本過大,那么PE+EFI和PE+PI這兩種過程的效率就可以比擬了.因此,實現原子的電離到底選擇PI還是EFI過程應視具體的實驗條件或成本等因素而定.

5 結論與展望

本文揭示了原子各態的量子統計權重對PE+EFI過程和電離效率的影響.研究表明:在三步PE過程中,各態的布居率都以其各自的G參數分支比為極限,所以當計入各態的G參數時,將顯著提高Rydberg態的布居率,從而使PE+EFI過程的總電離效率加倍,但卻無法像PI過程那樣可實現100%的光電離效率.通過精選光激發的路徑,雖然可以改善PE+EFI過程的總體效率,但增量不會超過10%.

針對如何進一步增強PE+EFI過程的電離效率問題,本文提出兩種可能的努力方向:1)考慮PE過程的Rabi振蕩效應,精準控制各個激發光脈沖和電場脈沖的時間,使電離效率達到最佳;2)將PE場和EFI場同時施加,使整個原子系統變成開放系統,此時,問題將會顯著復雜化,因為既要考慮Stark效應的影響,又要熟知絕熱和非絕熱這兩種電離通道的特性.

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