輻射變色薄膜劑量計性能測試及加速器應用

陳義珍 李 明 陳克勝 張衛東 葉宏生 林 敏徐利軍 夏 文 崔 瑩

（中國原子能科學研究院，計量與校準技術重點實驗室，北京 102413）

1引言

輻射變色薄膜受到電離輻射輻照后發生化學反應，產生明顯的顏色變化，且變色物質的輻射化學產額正比于吸收劑量［1］，因此用薄膜輻照前后的光密度來表征變色物質的產額，就能得到吸收劑量。由于輻射變色薄膜劑量計操作簡單、測試方便，具有分辨率高、響應一致性好、可直接讀取等優點，使其成為測量γ和電子束吸收劑量及電子加速器場分布、深度劑量分布及能量等參數較理想的劑量計［2-4］，廣泛應用于輻射加工中。

在各種輻射加工級輻射變色薄膜劑量計中，由美國遠西技術公司生產的以尼龍為基材，六羥基乙基副品紅氰化物染料為輻射敏感材料的FWT-60薄膜劑量計的劑量學性能較佳，其劑量測量范圍為（1～200）kGy。美國標準技術研究院已將該劑量計定為輻射加工用的傳遞標準劑量計［5-7］。FWT-60系列輻射變色薄膜劑量計目前已成為遠西技術公司暢銷全球的獨家產品。

在我國，二十世紀八十年代也開展過輻射變色薄膜劑量計的研制工作，如：廣東測試所、防化研究院、軍事醫學科學研究院等［8，9］。由于批量小、重現性差等原因至今未得到應用和推廣。目前國內對輻射變色薄膜劑量計的需求全部依賴進口。

為了彌補這一缺陷，中國原子能科學研究院計量與校準技術重點實驗室開展了高劑量水平的輻射變色薄膜劑量計的研制工作，建立了可用于γ射線和電子束的輻射變色薄膜劑量計，該劑量計以尼龍為基材，副品紅氰化物（PR-CN）為染料，PR-CN膜呈無色或淺粉透明狀，輻照后PR-CN膜變為紫紅色，劑量范圍覆蓋（0.05～200）kGy。并且該輻射變色薄膜劑量計（以下簡稱PR-CN膜劑量計）已具備批量生產的要求。

2 批制PR-CN膜劑量計劑量性能

為覆蓋較寬的劑量范圍，滿足輻射加工需要，實驗室批量制備了包含2%、5%兩種染料濃度的PR-CN膜劑量計，所得PR-CN膜劑量計的參數見表1。

表1 批制PR-CN膜劑量計物理參數

為了考察批制PR-CN膜劑量計的劑量學性能，分別利用原子高科金輝公司輻射加工水平鈷源和中國原子能科學研究院計量測試部新建DZ-12/4多能量檔電子直線加速器電子束對劑量計進行了輻照，以考察劑量計的劑量測量重復性、劑量響應線性、穩定性、批均勻性等劑量學性能，結果見表2。

表2 批制PR-CN膜劑量計的劑量學性質

本工作研制的PR-CN膜劑量計具有較好的劑量學性能：在（0.05～200）kGy劑量范圍內，對Co-60 γ射線及電子束均有較好的劑量響應線性；在本實驗范圍內無明顯能量及劑量率依賴性；劑量測量重復性結果好于1.0%；在10～50℃范圍內輻照溫度的響應系數為0.2%/℃；宜低溫密封避光貯存，照后低溫避光條件下2周內信號穩定；批均勻性在2%左右。

3 劑量比對

3.1 判定標準

為了驗證批制輻射變色薄膜劑量測量的可靠性，實驗室選擇國內外輻射加工中應用較廣的丙氨酸薄膜劑量計及遠西公司生產的FWT-60薄膜劑量計與批制的PR-CN輻射變色薄膜劑量計開展實驗室內部的劑量比對工作，用歸一化偏差En即等效度與其不確定度之比進行評價［10］。

式中：Yji——為批制PR-CN膜劑量計在第i個測量點上的測量結果；Yri——比對劑量計在第i個測量點上的測量結果；k——覆蓋因子，一般情況k=2；ui——第i個測量點上Yji-Yri的標準不確定度。

根據上述公式進行計算，對比結果一致性的評判原則： ||En≤1，參加比對的兩種劑量計測量結果之差在合理的預期之內，比對結果可接受。

3.2 低劑量比對

在10MeV電子直線加速器上，我們將批制5%PR-CN薄膜劑量計與目前國際上加速器應用較廣泛的丙氨酸薄膜劑量計進行比較研究，在其交叉的劑量范圍內選擇多個劑量點開展劑量比對工作。批制5%PR-CN薄膜劑量計劑量測量范圍為（0.05～30）kGy，丙氨酸薄膜劑量計劑量測量范圍為（0.5～40）kGy，兩種劑量計測量吸收劑量的擴展不確定度對60Co γ射線均為4.4%（k=2）。

劑量比對之前，先利用硫酸亞鐵標準劑量計在鈷源上分別對兩種參加比對的劑量計進行了刻度，然后在中國原子能科學研究院DZ-12/4多能量檔電子直線加速器上進行劑量比對。輻照參數為能量10MeV，重復頻率為250Hz、掃描頻率為2Hz、傳送帶速度1.5m/min，劑量計均放在20mm厚的聚苯乙烯板的表面同一位置同時輻照預定時間，輻照后劑量計密封避光存放24小時后測量。低劑量比對結果見表3。

表3 批制5%PR-CN膜與丙氨酸薄膜劑量計在10 MeV電子直線加速器上的劑量比對結果

由表3可見，比對結果均在±4%內符合， ||En均小于1，比對結果滿意。

3.3 高劑量比對

10MeV電子直線加速器上，我們將批制2%PRCN薄膜劑量計與目前國際上已商品化的最有代表性、輻射加工應用較廣泛的美國遠西公司生產的FWT-60輻射變色薄膜劑量計進行了比較研究。兩種輻射變色薄膜劑量計劑量測量范圍見表4，兩種劑量計測量吸收劑量的擴展不確定度對60Co γ射線均為4.4%（k=2）。

表4 輻射變色薄膜劑量測量范圍

劑量比對方法同上，劑量比對結果見表5。由表可見，比對結果均在±4%內符合， ||En均小于1，比對結果滿意。

表5 2%PR-CN膜劑量計與FWT-60劑量計在10 MeV電子直線加速器上的比對結果

4 加速器應用

由于輻射變色薄膜劑量計比較薄，劑量響應靈敏且測量簡便，是測量電子束深度劑量分布、能量等參數最合適的固體劑量計之一［11］。準確地知道電子束輻照劑量、射程和能量、束流掃描寬度等對輻射加工有著重要的意義。可靠的劑量測量可以保證輻射加工產品質量，提高輻照效率，提高輻射能量利用率，增加經濟效益。

4.1 電子束輻照劑量重復性

電子束輻照劑量重復性是考察加速器束流在某一段時間內的穩定程度。采用輻射變色薄膜劑量計測量電子束輻照劑量重復性，其重復性結果包括加速器輻照重復性及劑量計本身的測量重復性，基于輻射變色薄膜劑量測量重復性好于1.0%，我們認為劑量計本身帶來的測量重復性可忽略。該項工作是在中國原子能科學研究院計量測試部新建DZ-12/4多能量檔電子直線加速器上進行的，工作中分別在兩個輻照劑量下測定電子束輻照劑量的重復性。

每個劑量下分別準備5組輻射變色薄膜劑量計，每組三片，劑量計放在均勻電子束輻射場中的固定位置，嚴格定位。每次輻照一組劑量計，照后在同一位置替換輻照，每次輻照時間，加速器參數不變。為了避免輻照溫度及每次啟動加速器輻照帶來的附加劑量不一致影響，實驗中采用動態輻照，10MeV下重復頻率設定為100Hz，掃描頻率10Hz、掃描寬度60cm，束下傳輸系統的速度設置為1.5m/min，在該參數下輻照劑量率較低，同一輻照劑量下輻照時間長，輻照溫度基本不變。該輻照位置電子束輻照劑量重復性結果用五組單位厚度吸光度變量平均值的相對標準差RSD表示，見表6，兩個劑量下測量吸收劑量重復性結果表明，束流穩定度優于5%（含劑量計測量重復性）。顯然，輻照劑量較高時加速器輻照重復性結果略好，這可能是由于每次輻照時加速器啟動帶來的附加劑量對大劑量影響小的緣故，重復性結果見表6。

表6 加速器測量重復性結果

4.2 束流能量測量

在輻射加工生產中，電子束能量直接影響其在輻照產品中的射程和劑量分布，為確保被輻照產品的吸收劑量均勻，就必須得到不同能量電子束在輻照產品中的劑量-深度分布曲線，這對于輻照單位確定輻照工藝具有重要意義。

由于電子在給定材料中穿透的深度正比于它們的初始能量。利用這種關系可確定電子束的能量。與薄膜劑量劑量系統相結合，可用楔形和疊層這兩種不同的能量測量模體建立材料中的深度劑量分布曲線。對于能量超過幾個MeV的電子加速器，通常采用楔形鋁吸收體來測定能量，如圖1所示。

實驗中同時使用自制PR-CN輻射變色薄膜劑量計及FJL-01型CTA薄膜劑量計對中國原子能科學研究院計量測試部新建DZ-12/4多能量檔電子直線加速器的束流能量10MeV進行了測試，具體為：調節加速器的高壓、微波、電子槍等參數，使加速器工作于能量10MeV狀態下，將分別裁剪成140 mm×10 mm的長條PR-CN薄膜劑量計和CTA薄膜劑量計上下疊放于同一個鋁吸收模體中，將鋁吸收模體置于電子加速器鈦窗下50cm處、重復頻率為100 Hz、掃描頻率為10 Hz、動態輻照一定時間獲得的深度劑量分布曲線，如圖2所示。

兩種薄膜劑量計測量得到的深度-劑量分布曲線基本重合，利用射程法根據薄膜劑量計測量的深度劑量分布曲線得到電子束在鋁中的實際射程Rp，自制PR-CN薄膜劑量計及CTA劑量計確定10MeV電子在鋁模體中的實際射程分別為1.930cm和1.935cm。

根據GB/T 16841—2008報告推薦的計算公式，可得電子束（2.5MeV ≤Ep≤25MeV）在鋁中的最可幾能量Ep（MeV）：

計算最可幾能量分別為9.67MeV和9.70MeV。2種劑量計所測電子束能量的一致性優于±0.3%，結果符合較好。

對于低能電子加速器，如能量為（0.5～2）MeV電子束，由于其在組織等效材料如聚苯乙烯、有機玻璃等材料中的射程短，用低密度組織等效材料如聚苯乙烯等加工成楔形模體的難度極高，通常采用疊層法模體來測定電子束能量，如圖3所示。

采用疊層法測量電子束深度-劑量分布曲線時，應預先估計電子束標稱能量射程，選用適當的參考材料與薄膜劑量計交替構成參考疊層（或者只用薄膜劑量計構成參考疊層）。參考疊層的標稱厚度應該是RP/12或者更薄，這樣可確保有足量的數據點繪制深度劑量分布曲線。RP是預計的電子實際射程。疊層的橫向尺寸應不少于3RP×3RP，以避免邊緣效應對劑量計的影響。

低能電子束能量測量實驗在江蘇省上上電纜集團有限公司電子直線加速器上進行的，對電子加速器標稱能量1.2MeV和2.0MeV進行了測試。測量深度-劑量分布曲線時以靜態方式輻照。

實驗中同時使用自制PR-CN輻射變色薄膜劑量計及FJL-01型CTA薄膜劑量計對低能電子直線加速器的電子束能量進行了測試，具體為：調節加速器的高壓、微波、電子槍等參數，使加速器工作于能量1.2MeV/2.0MeV狀態下，將裁剪成1cm×1cm的批制PR-CN薄膜劑量計和CTA薄膜劑量計各30組，分別與PET薄片相互疊放于兩個自制的有機玻璃模體中，然后將其并排置于電子加速器鈦窗下靜態輻照一定的劑量。自制PR-CN輻射變色薄膜劑量計分別在1.2MeV和2.0MeV電子束能量下測得的電子束深度-劑量分布曲線，如圖4所示。自制輻射變色PR-CN膜劑量計及CTA劑量計在2.0MeV電子束能量下測得的電子束深度-劑量分布曲線，如圖5所示。

通過深度劑量分布曲線直線部分外推與其韌致輻射本底相交，得到電子束在模體中的實際射程Rp。根據GB/T 16841—2008報告推薦的計算公式，可得電子束（1.0MeV ≤Ep≤10MeV）在鋁中的最可幾能量Ep（MeV）：

自制PR-CN輻射變色薄膜劑量計及CTA劑量計確定1.2/2.0MeV電子在鋁模體中的實際射程及最可幾能量結果見表7。兩種薄膜劑量計所測電子束能量的一致性優于±0.4%，結果符合較好。

表7 能量測試結果

4.3 加速器場分布測量

快速、準確的得到加速器的輻射場范圍和掃描均勻性對于加速器的日常監測具有重要意義。通過輻射變色薄膜劑量計測量電子加速器橫向、縱向劑量分布曲線可以準確得到加速器的輻射場范圍和掃描均勻性。

工作中對加速器束流橫向掃描不均勻度進行了測量。具體為調節加速器的高壓、微波、電子槍等參數，使加速器工作于能量10MeV狀態下，在加速器輻照鈦窗束下50cm處沿加速器鈦窗方向放置自制PR-CN輻射變色薄膜劑量計，劑量計沿鈦窗方向布放，長度覆蓋加速器鈦窗，然后在動態輻照方式下進行束流掃描不均勻度測試，所得結果如圖6所示。

通過測量自制PR-CN膜劑量計得到橫向輻射場相對吸收劑量分布曲線。分別在600mm和800mm掃描寬度內，根據所得最大吸收劑量Dmax和最小吸收劑量Dmin，按下式計算600mm和800mm掃描寬度內的掃描不均勻度Us：

計算得到600mm和800mm掃描寬度內的掃描不均勻度Us分別為2.8%和2.9%。

通過以上輻射變色薄膜劑量計在加速器上應用結果表明，批制的PR-CN輻射變色薄膜劑量計可用于加速器束流能量、束流掃描寬度及掃描不均勻度等輻照參數的測量。

5 結束語

本工作研制的PR-CN膜劑量計已達到批量生產要求，具有較好的劑量學性能。通過實驗室內部劑量比對，比對結果均在±4%內符合，歸一化偏差En絕對值均小于1，其測量結果均在我們研制的輻射變色薄膜劑量計的測量不確定度范圍之內。通過加速器上應用實驗表明批制PR-CN膜劑量計可用于電子束輻照參數測量。

［1］ W.L.Mclaughlin，M.Kosanic .The gamma-ray response of pararosaniline cyanide dosimeter solutions［J］.Applied Radiation and Isotopes,1974，25：249～262.

［2］ 2Miller A,Batsberg W,Karman W.A new radiochromic thin-film dosimeter system［J］.Radiat Phys Chem,1988,31（4-6）：491～496.

［3］ Kovacs A,Miller A.Present status and expected progress in radiation processing dosimetry［C］.Emerging Applications of Radiation Processing,IAEA-TECDOC-1386,2004：85～93.

［4］ Mclaughlin W L.Microscopic visualization of dose distributions［J］.Appl Radiat Isot,1966,17：85～96.

［5］ K.C.Humpherys,et al.Radiochromic：A radiation monitoring system［J］.Radiat.Phys.chem,1977,9：737～747.

［6］ A.Miller，W.L.Mclaughlin.對輻射變色染料薄膜和其他塑料劑量計在輻射加工條件下使用時的評價［R］.IAEA 205號報告（譯文），1986，147.

［7］ 對1978年全面比對結果的評述［R］.IAEA 205號報告（譯文），1986，220.

［8］ 溫祝堂等.GF—型輻射變色尼龍薄膜劑量計的研究［J］.計量學報，1988，9（4）：304～308.

［9］ 陳麗姝，聞友勤，孫存譜等.輻射變色薄膜電子高劑量計的一般特性［J］.原子能科學技術，1989，23（6）：1～8.

［10］JJF 1117—2010.計量比對［S］.北京：中國計量出版社，2010.8.

［11］GB/T 16841—1997.能量為300 keV～25 MeV 電子束輻射加工裝置劑量學導則［S］.北京：中國標準出版社，1997.