法庭科學領域中泥土物證的發展綜述

于穎超，王元鳳，2

（1.中國政法大學證據科學教育部重點實驗室，北京100088；2.“2011”計劃司法文明協同創新中心，北京100088）

1 引言

1887—1893年間，小說家柯南道爾撰寫的《福爾摩斯探案集》陸續問世，作者向世人傳遞著“自然科學及技術將在未來的司法過程中發揮重要的作用”這一科學理念。隨后，調查人員逐步建立起科學的檢驗方法，并在解決實際案例中逐漸發揮作用。很多自然學科的分支包括地質學在內，也向法庭科學領域不斷滲透。與此同時，Hass Gross在1893年出版的《預審法官手冊》對潛在的法庭科學方法進行了預測，其中也包括地質學。1904年，Georg Popp利用煤炭顆粒、鼻道抽吸物顆粒以及礦物顆粒破獲一起謀殺案，被公認為地質材料作為證據用于刑事案的首例。隨后，Edmond Locard以及Edward Oscar Heinrich等人逐漸將地質學知識運用到案例偵查中并取得了重大突破。法國里昂法庭科學實驗室、瑞士洛桑大學犯罪科學學院、美國聯邦調查局犯罪實驗室等研究機構的建立，進一步推動了泥土分析及礦物分析方法應用于案件偵查的進程。目前，在全世界范圍內的大型實驗室中，無論是公立還是私立，他們幾乎都提供泥土檢驗的服務。雷蒙德·默里的《Evidence from the earth:Forensic Geology and Criminal Investigation》一書是第一本專門講述法庭科學地質學的書籍[1]。盡管泥土物證應用于案件調查的歷史可以追溯到18世紀，但是真正將其作為微量物證應用于案件調查的情況卻發生在近幾十年。我國對于泥土物證的研究起步更晚。僅在十幾年前，泥土物證才逐漸被當作證據運用到刑事案件偵破中。泥土廣泛存在于自然界，是交通肇事、兇殺、盜竊、強奸等各類刑事案件現場頻繁出現的物證之一，在追溯犯罪地點和匹配（排除）犯罪嫌疑人兩個方面都發揮著重要的作用。然而，就目前的刑事案件物證形式來看，泥土物證在法庭中的作用并未充分發揮。原因在于泥土復雜的自然體屬性。泥土是母巖與動植物的遺體因氣候、生物、地表的起伏以及水文、人類活動等因素的綜合影響作用的產物。地質學家B.P.威廉斯把自然泥土形成的基本規律概括為地質大循環過程和生物小循環矛盾的統一。泥土一旦形成，其物理、化學、生物等特征具有相對穩定性，但是在各種成土因素不同程度的作用下，在地質、成分等方面又存在相對差異。這既為鑒別不同地區的泥土提供了條件，與此同時也帶來了挑戰。

本文以Itamiya等[2]對泥土特性的分類為基礎，從物理特性、化學特性、礦物學特性三個角度對泥土物證在法庭科學中的研究與發展進程進行分類梳理，分別列舉每一個角度下的具體研究特征以及部分特征的多種檢驗分析方法，并以結構圖的形式層次清晰的展現泥土物證檢驗的研究內容與結構，希望能夠為學者更加形象而全面的認知該領域的研究思路提供參考（圖1）。最后，結合前沿文獻總結分析泥土物證在法庭科學領域面臨的問題以及未來的發展趨勢。

圖1 泥土物證檢驗特性及相關方法結構圖

2 物理特性

地質學家對于泥土物理性質的分析，主要包括泥土質地、結構、水分、孔隙度、溫度等方面。而當泥土作為證據出現在犯罪現場時，法庭科學家更加傾向于對性質比較穩定的物理特性作為比對特征用于法庭科學檢驗。總體來看，法庭科學領域泥土物理特性的研究對象主要包含泥土顏色、密度和粒徑分布三個方面。

2.1 泥土顏色

顏色是泥土最為直觀的物理特性，也是泥土物證重要的檢驗特性之一。自然界中泥土顏色十分豐富，已知的顏色種類超過1 100種，賦予了泥土顏色檢驗較強的可描述性和鑒別能力。法庭科學泥土顏色檢驗是指泥土經過一種或者一系列標準化處理后（干燥、潤濕、有機物分解、去氧化鐵、灰化等），利用特定顏色系統測定泥土顏色的過程。在地質學家和法庭科學家的不斷努力下，泥土顏色比對系統逐漸完善，能夠滿足定性分析（MUNSELL泥土比色卡）和定量分析需求（CIELAB顏色空間）[3]。

早期Murray等[4-6]學者對于泥土顏色的研究主要集中于定性分析。1975年，Dudley[4]率先建議利用MUNSELL泥土比色卡進行泥土顏色檢驗。常見的檢驗方式包括：常規檢驗、三步驟檢驗、五步驟檢驗三種，表1對三種檢驗方式進行對比。常規顏色檢驗將泥土樣品干燥處理并基于MUNSELL泥土比色卡參數測定泥土顏色，區分能力一般；Dudley[4]為了充分探討泥土顏色的證據價值，對不同區域泥土樣品進行三步驟處理：（1）自然風干；（2）潤濕；（3）灰化，測定每一步驟泥土顏色。結果表明，經干燥后顏色相同樣品，潤濕和（或）灰化處理后泥土顏色也可能發生顯著變化，反之亦然。因此，三種步驟聯合檢驗泥土顏色有利于增強區分度。并且相較于潤濕處理而言，灰化處理的區分能力更強。這一研究增強了嫌疑泥土樣品和對照樣品顏色比對一致的證據價值。Dudley通過模擬犯罪現場[7]，對上述實驗結果進行了驗證；1996年，Sugita等[8]在此基礎之上提出了五步驟檢測方式：（1）自然風干；（2）潤濕；（3）有機物分解；（4）去氧化鐵；（5）灰化，同樣測得不同步驟下顏色區分度：自然風干階段區分度達70%，而五種方法聯合使用區分度達到97%以上。然而，Sugita與Dudley的研究結論在潤濕和灰化處理的區分能力方面存在相互矛盾的觀點，產生矛盾的原因可能與泥土的類型不同，導致灰化作用發揮的效果不同有關。

2000年以后，儀器分析技術不斷向法庭科學領域滲透，泥土顏色檢驗逐漸由定性分析向定量分析過渡。分光光度計以及CIELAB顏色空間的發展為泥土顏色定量分析奠定了基礎。2004年，Croft等[3]分別用分光光度法和MUNSELL泥土比色法，比對不同的預處理方法（干燥、有機物分解、灰化）、不同的粒度區間篩選前后泥土顏色定性和定量變化及區分度，發現分光光度法具有較好的重現性，可用于泥土物證顏色快速檢測。2009年，Guedes等[9]結合分光光度法和篩分法，對葡萄牙區域內兩個相分隔區域的沙灘和沙丘的泥土分別進行干燥、篩分和灰化處理，測定泥土顏色并對檢測結果進行聚類分析。發現干燥后未經篩分的泥土與干燥后經過（＜150 μm）篩分的泥土具有最好的區分度。該實驗結果與Sugita等的研究結果一致，都說明灰化處理進行泥土顏色的檢驗的區分度較差。

定性分析和定量分析的實驗結果都表明泥土顏色檢驗是進行泥土物證比對的有利工具，而且能夠實現定性分析的分光光度法與傳統的定性分析法更具有優勢，因此具有更加廣泛的應用空間。同時，泥土顏色處理方式的聯合分析能夠大幅度提高檢驗的區分度。但是，泥土顏色檢驗仍然不能作為唯一的檢驗方法確定嫌疑樣品與比對樣品是否具有同一來源。

表1 常用的泥土物證顏色檢驗方式對比

2.2 泥土密度

泥土密度是早期法庭科學泥土物證檢驗的重要分析對象。泥土中礦物組分和化學組分不同導致不同顆粒之間的密度存在差異，因此可用密度梯度管法區分泥土樣品。這種方法可以直接在試管中展示顆粒分布模式，像泥土的“指紋”一樣具有較強的說服力，1950年以來該方法得以發展，20年之后被廣泛用于法庭科學泥土檢驗領域，1990年達到頂峰，一度被用作唯一的對比分析的方法[1]。但是隨著研究的不斷深入，其局限性逐漸凸顯。傳統的密度梯度法逐漸被摒棄，新的替代方法逐漸得到發展。

1941年，Kirk等[10]首先提出將密度梯度管法引入法庭科學化學分析領域。Goin等[11]隨后將該方法應用于泥土物證分析，利用溴仿和溴苯等溶液形成液體密度梯度，泥土樣品在液體中經過充分的擴散，從而使不同泥土樣品成分進行逐步分離。Nickolls等[12]改變了泥土和液體加入玻璃管中的順序，但是兩種方法非常類似。Dudle等[13]學者對該方法的有效性進行了驗證，推動了該方法在法庭科學泥土檢驗中的應用。但是，1968年，Frenkel[14]對此方法大膽地提出質疑，他認為已發表的結果還不足以證明泥土密度梯度法具有充分科學性。隨后，Conne等[15]也提出應該對該方法保持警惕，避免過分強調這一方法的有效價值，而忽略其存在的限制。1982年，Chaperlin等[16]對此方法研究進程進行了梳理，客觀分析了該方法存在的問題以及面臨的挑戰，并通過實驗證明密度梯度檢驗結果相同的泥土樣品來源可能不同，此方法不能作為泥土檢驗的唯一方法。從此，這一研究方法從法庭科學泥土檢驗中逐漸淡化，不再作為泥土樣品檢驗必不可少的方法。2000年以后，Petraco等[17]用高密度的鹽水溶液代替有機溶液，對泥土樣品中的重礦物成分進行分離，試圖引導法庭科學家重新審視密度梯度法在法庭科學泥土物證分析中的作用。

2.3 泥土粒度分布檢驗

泥土粒徑分布是指泥土固相中不同粗細級別的土粒所占的比重。根據固體顆粒的大小，可以把土粒分為以下幾級：粗砂（2．0～0．2 mm）、細砂（0．2～0．02mm）、粉砂（0．02～0．002mm）和粘粒（＜0．002mm）。泥土樣品粒徑分布檢驗（又稱粒度分布檢驗）于1956年應用于法庭科學領域[18]，早期的檢驗技術主要以借鑒地質學土壤研究為主，因此檢測的樣品量高達幾克。泥土粒度分布檢驗可以根據泥土粒度層級進行比重分析，具有較強的鑒別能力，是常用的法庭科學泥土檢驗方法之一。主要檢驗方法包括：篩分法、庫爾特顆粒計數器法、激光粒度儀法，各種檢驗方法比較見表2。

2．3．1 篩分法

篩分法主要對泥土中的砂粒級（0．06～2 mm）組分進行檢驗，包括干篩分法和濕篩分法兩種方法。Nickolls等[18-19]提出利用篩分法（干篩分法）進行泥土粒度檢驗，并闡釋了該方法能夠表征泥土的粒度分布特征，具有法庭科學應用價值。1984年，Robertson[20]在此基礎上提出濕篩分法，并比對分析兩種篩分方法。結果表明，干篩分法區分度大于濕篩分法；但是干篩分法的弊端在于高溫處理易于使泥土顆粒發生凝聚作用，因而導致處理結果存在一定程度的失真。總體來看，篩分法存在樣品需求量大、凝聚作用以及區分度低等問題，并不是較為理想的粒度分析方法。但是，篩分法可以與元素分析、礦物學分析方法結合，常作為一種輔助性方法應用于法庭科學泥土檢驗。

表2 泥土粒度檢驗方法比較

2．3．2 庫爾特顆粒計數器法

該方法主要用于檢驗泥土中的粉砂粒級（0．002～0．06 mm）組分。 1976 年，Dudley[21]用庫爾特顆粒計數器對三個區域的泥土樣品進行粒度檢驗，證明該方法重現性較好。并且從樣品量角度加以考察，分別對 1．5、 0．4、 0．2 g 不等的泥土樣品檢驗，均得到較好的重現性和區分度。將檢驗樣品需求量降到0．2 g對泥土粒度檢驗應用于案例分析具有重要意義。本人認為該方法是一種過渡性的粒度分析方法，由于篩分法樣品需求量大（≥1 g），為了滿足法庭科學泥土物證檢驗樣品含量低的檢驗需求而得以應用。但是，隨著激光粒度儀法的發展，該方法逐漸被冷落，相關的研究和應用分析較少。

2．3．3 激光粒度儀法

激光粒度儀法利用顆粒的衍射或散射光的空間分布來分析泥土顆粒大小，檢驗的泥土粒徑范圍較廣（0．002～2 mm）。該方法法與篩分法結合通常能夠獲得較好的區分度。1985年，Wanogho等[22]較早將激光粒度儀法應用于泥土物證檢驗，對0．063 mm以下的粉砂粒級泥土進行檢驗，發現該方法與其他理化方法（濕篩法、有機物含量檢驗）結合能夠獲得良好的區分度，可以對100 mg的泥土樣品進行檢驗。2001年，Ritsuko[23]結合篩分法和激光衍射法，分別對6個粒徑區間進行激光粒度檢驗，得到每個區間的區分度。發現將泥土粒度檢驗區間集中于＜0．05mm， 0．05±0．2mm 和 0．2±2mm，可以獲得較低的組內差異性和較高的組間區別度。2004年，Pye[24]的研究將泥土樣品質量降低至50 mg，仍能實現較好的區分，說明該方法能夠針對法庭科學領域微量性泥土物證檢驗發揮獨特作用。隨后，對于激光粒度儀法檢驗泥土物證的研究不斷增長，一些學者將其與顏色檢驗結合研究區分度。但多數文章都是基于實驗研究，并沒有考慮到泥土轉移前后的差異性研究。2007年，Morgan等[25]將該方法用于案例分析層面，對交通肇事逃逸等案件進行分析，說明該方法的實際應用價值。但是，同時警示檢驗人員該方法對于物證提取要求較高，應警惕因較高的靈敏度導致的假陰性問題。

三種方法分別對不同粒徑區間的顆粒度進行比對分析，并獲得較高的區分度和重現性。但是，即使越來越多的研究逐漸重視法庭科學泥土物證的微量性，將檢驗樣品量逐漸縮小至幾十到幾百毫克，多數研究仍停留在地質學檢驗分析層面，沒有注意到法庭科學領域的泥土物證往往因人為作用而發生改變（混合、轉移、保留）、污染、添加和減損等問題，從而對泥土顆粒度分布產生影響。2015年，Sugita[26]提出利用圖像分析法進行法庭科學泥土檢驗，也許可以為法庭科學泥土粒度分析檢驗提供新的思路。

3 化學特性

法庭科學領域泥土的化學特性分析主要是測定土壤的各種化學成分的含量和性質。常見的測定項目有：土壤酸堿度、元素含量、有機質含量以及孢粉檢驗等。泥土化學特性分析是法庭科學泥土檢驗必不可少的分析手段，其中元素分析方法像泥土物證“指紋”一樣發揮著重要的作用。

3.1 泥土pH值

泥土pH值是土壤酸堿度的強度指標，是土壤的基本化學性質。泥土pH值分析較為常見的兩種方法分別是：pH計法和比色指示劑法，分別適用于實驗室檢驗和犯罪現場快速檢驗。1956年，Nickolls[18]最先提及將指示劑測定泥土pH值的方法用于泥土調查的初步評估階段。但是缺少重現性研究，沒有得到廣泛使用。1972年，Farr[27]彌補了這一空缺，對比分析兩種方法的檢驗結果，發現pH計法更加精確。但是，用比色指示劑代替pH計進行現場泥土檢測仍具有可行性且便于操作。1976年，Dudley[28]探究泥土的pH值與其他特征的相互關系進行分析，發現泥土顏色和pH值之間沒有明顯的相互作用關系，并且泥土儲存方法、存儲時間、樣品量（0．05～2．50 g）對 pH 值沒有顯著影響，驗證該方法的重現性。但是，如Farr[27]提及，泥土樣品采集的時間、地點、深度等條件對pH值檢驗結果有重要影響，對于pH值檢驗結果應慎重解釋。

3.2 元素分析

泥土中的元素包含微量元素和常量元素，由于長期的地質作用，泥土中元素種類和含量具有相對穩定性，對于法庭科學泥土物證分析具有重要意義。21世紀以來，元素分析方法作為一種靈敏度、準確度高的檢驗方法，逐漸在法庭科學泥土檢驗中占據重要地位。在法庭科學領域常用的泥土元素分析方法包括：X-射線熒光光譜分析（X Ray Fluorescence，XRF）、電感耦合等離子體原子發射光譜法（Inductively coupled plasma emission spectrometer，ICP）、激光誘導擊穿光譜法（Laser-Induced Breakdown Spectroscopy，LIBS）、掃描電鏡/X 射線能譜法（Scanning Electron Microscopy/energy dispersive X-ray spectroscopy，SEM/EDS）等。每種方法的適用條件、操作難易程度、準確度、成本等方面存在一定的差異，在選擇元素分析方法時應該結合泥土樣品特征。

3．2．1 XRF 法

XRF是利用X射線激發待測物質中的原子，使之發生能級躍遷并釋放特征能級的譜線而進行物質成分分析和化學態研究、確定物質中微量元素的種類和含量的一種方法。該方法在法庭科學領域應用十分普遍。1994年，Hiraoka[29]用XRF法定量分析日本京都地區不同區域的泥土樣品，并對未知的泥土樣品溯源。主要分析Si，K等七種元素，重現性較好。其中Sr和Rb等微量元素以及K和Fe等常量元素可以用來表征泥土樣品。通過元素分析可以將所有泥土樣品分為與地質特征吻合的九種類型。通過比較未知泥土和對照數據組的正確識別概率為71%左右。制樣技術是XRF法檢驗泥土元素的關鍵環節。2011年，郭洪玲等[30]針對幾種不同類型的泥土樣品提出了不同的XRF法制樣技術，包括：熔融法、壓片法、粘結劑壓片法、試料板法等。XRF分析結果的準確性很大程度取決于制樣技術，根據樣品特性選擇制樣技術能夠進一步提高檢驗技術區分度。并于2013年[31]對中國境內不同省份以及同一省份不同區縣的泥土進行采樣，分析樣品中的10種成分（SiO2， Al2O3等），結合統計軟件（SPSS）進行量化比對，利用主成分分析法進行樣品分類，能夠對樣品進行準確分類，并能夠對未知樣品溯源。

3．2．2 ICP 法

20世紀60年代，ICP檢測法得以發展并逐漸運用到地質學分析。1999年用于法庭科學領域玻璃和槍彈分析。2006年，Pey[32]提出將ICP-MS技術用于法庭科學領域泥土物證分析。之后，2007年，Pey[33]將ICP-MS元素分析法與粒度篩分法結合，分析泥土樣品中不同的粒度區間內元素組成，發現在每個區間樣品的區分度都很高，其中＜0．15 mm區間最能滿足樣品量要求和數據分辨率。但是，ICP-MS法進行元素分析需要經過復雜的消解過程，耗費時間。2010年，Arroyo等[34]進一步提出激光剝蝕電感耦合等離子體質譜法（LA-ICP-MS）解決了上述問題，并經過驗證獲得了較好的準確性以及較小的偏差。

3．2．3 LIBS 法

LIBS是新興的用于法庭科學泥土元素分析的技術，它檢驗速度快，可同時檢測大量元素，在一定程度上彌補了其他技術的缺陷。2011年，Jantzi[35]將LIBS法與LA-ICP-MS法進行比較，對佛羅里達戴德縣兩個區域的泥土樣品進行比較，發現LIBS法得到與LA-ICP-MS法非常相似的檢驗結果，且準確性和區分度都很高。因此，驗證LIBS法可以作為泥土元素分析的方法之一。2013年，Jantzi[36]對該分析方法進行了優化，首次使用266 nm激光光源，且考慮樣品制備多樣性，仍然可以獲得較高的準確性和區分度，進一步證明該方法在法庭科學泥土元素分析領域的應用價值。

3．2．4 SEM/EDS 法

2007年，Pye[37]用SEM/EDS法對泥土團粒、研磨的泥土粉末（＜0．15mm）等泥土樣品進行峰高比分析，發現O、Si、Al、K等元素不易受到操作環境的干擾，但是唯獨對加速電壓具有強烈的依賴性，需要警惕。總體來說，該方法具有較高的穩定性，能夠用于泥土物證檢驗。與XRF法類似，SEM/EDS法進行泥土檢驗對與樣品制備要求較高。2004年，Cengiz[38]通過對泥土樣品進行9t壓力均質化壓片，分析檢驗樣品化均質化與非均質對SEM/EDS元素檢測結果的影響。發現9t壓力均質化壓片可以進一步提高SEM/EDS元素分析的可重復性和區分度，標準偏差降低10倍。

根據Woods等[39]等的研究，對XRF、LIBS以及SEM/DES三種元素分析方法進一步比對分析，如表3所示，無論是針對澳大利亞地區還是針對堪培拉地區的泥土樣品，SEM/EDS法都具有較高的區分度（99．5%，97．0%），而 LIBS 法的區分度相對較低，尤其堪培拉地區泥土樣品區分度僅達到72．7%。從特征元素角度分析，常量元素Fe、Mg、Al等具有相對較高的區分度。在XRF法和SEM/EDS法中，Fe元素是區分度較高的元素，在泥土物證元素分析種具有較高的分析價值。此研究分析各種檢驗方法針對不同區域范圍的檢驗對象優勢和劣勢，為檢驗人員選擇合適的分析方法提供依據。

表3 元素分析方法比對分析（%）

3.3 有機物

泥土中的有機質是指存在于泥土中的含碳有機物質，包括糖類化合物、纖維素、樹脂等多種成分。1976年，Dudley[40]試圖建立泥土糖化物含量與烘干泥土顏色之間的聯系。通過分析泥土樣品制備溶液的吸收光譜確定泥土中的糖化物含量。并通過模擬犯罪現場[41]，對泥土物證轉移到鞋子、汽車輪胎和植物根莖前后性質的變化進行分析，發現轉移前后糖化物含量存在一定的差異，不能夠直接進行同一泥土樣品比對分析。1986年，Thornton[42]提出采用馬弗爐灼燒法（650℃，15mins）測量泥土中的有機物含量，這種方法能夠在一定程度上通過對比泥土中的有機物含量，區分不同類型的泥土。2000年，Cox等[43]以馬弗爐灼燒法為基礎，提出一種新的測量泥土中有機成分的方法－傅立葉紅外光譜法（FTIR）。通過分析泥土中有機物在被去除前后的紅外光譜圖，從而得到泥土中有機成分的紅外光譜圖，用于區分不同的泥土樣品，該方法顯示了較好的區分效果。法庭科學泥土檢驗方法有些涉及有機物分解，因此有機物含量測定可以作為中間環節進行檢驗，實際案例對泥土中的有機物分析檢驗方法應用較少。

3.4 孢粉

在自然環境下，泥土中含有大量的孢粉。當對泥土進行法庭科學物證分析時，其中含有的孢粉往往可以作為一種高價值的物證檢驗對象，為案件偵查提供方向。由于孢粉具有隱蔽性、穩定性、可檢測性、廣泛性、季節性等特點，通過對孢粉物證進行分析有利于幫助偵查人員追溯犯罪現場、鎖定犯罪嫌疑人、推斷案發時間等。但是，孢粉證據屬于間接證據，很少能夠直接證明犯罪，只能輔助說明存在犯罪可能性或者將犯罪嫌疑人與犯罪現場聯系起來。

最早記載孢粉物證用于分析實際案例，發生在1959年的奧地利，孢粉學家Klaus對犯罪嫌疑人鞋子上的泥土進行分析，發現其中含有距今兩千萬年的核桃花粉化石，因此，將犯罪區域鎖定，最終找到被害人尸體，犯罪嫌疑人認罪[44]。新西蘭是最早將孢粉證據用于法庭科學調查的國家，在警方和孢粉學家的通力合作下，將法庭科學孢粉學不斷推廣[45]。隨后，美國、英國、澳大利亞等國家也不斷將法庭科學孢粉學用于泥土物證分析。我國對于法庭科學孢粉學的研究仍然沒有引起足夠重視，相關的研究較少，集中于采集、檢驗分析方法研究，案例分析較少[46-48]。孢粉學能夠在法庭科學領域不斷發展，與學者們的努力息息相關（表4）。早在1969年，Erdtman[49]發表了具有歷史意義的孢粉學研究著作《Handbook of palynology》，為法庭科學孢粉學的發展奠定了基礎；Mildenhal等[44-45，50-52]學者從理論和案例應用兩個方面推廣了法庭科學孢粉學，挖掘了孢粉證據的應用價值；Horrocks等[53-55]另辟蹊徑從證據解釋基礎角度進一步研究，使該領域的研究不斷完善。

法庭科學孢粉學檢驗自身存在一些問題：孢粉證據屬于主觀經驗判斷型證據，不能像DNA一樣得到準確的數據結果，沒有得到廣泛認可；證據檢驗形式具有新穎性與復雜性，仍然沒有得到充分的應用；孢粉在自然環境中分布廣泛且量小體微極易受到污染，污染來源包括：現場污染、實驗室污染；孢粉證據采樣問題涉及采樣量、采樣方法、采樣人員等，具有較強的專業要求，在法庭科學領域不易實施；法庭科學孢粉檢驗耗費人力、需要較高的技術，缺乏資金支持。該方法的進一步推廣需要以解決當前存在的這些問題為基礎。

表4 法庭科學孢粉學研究及貢獻表

4 礦物學特性

礦物是泥土的重要組成成分，礦物學分析在泥土物證分析中占據重要地位。法庭科學領域泥土礦物分析方法包括：顯微鏡法、陰極發光法、X射線衍射法（X-ray diffraction， XRD）、SEM/EDS法等。

4.1 顯微鏡法

顯微鏡法是傳統的泥土物證檢驗中最基本且至關重要的檢驗方法。雙目體視顯微鏡和偏振光顯微鏡是兩種常用的顯微鏡。圖3對兩種顯微鏡在泥土物證檢驗中的應用進行了總結歸納：雙目體視顯微鏡主要分析礦物顆粒的外觀形態學特征，包括：顏色、風化情況、紋理、形態、數量等特征；偏振光顯微鏡用于礦物顆粒和巖石薄片分析，主要是利用礦物的晶形特征進行比較檢驗。顯微鏡法法主要用于分析泥土的形態學特征，可以檢驗泥土中的礦物顆粒，也可以對其中的非礦物顆粒（添加物）進行分析，例如，毛發，纖維，金屬等。Stoney提出利用顯微鏡直觀比較粉塵顆粒的形態特征，推測犯罪地點、環境、活動、過程[56]。并模擬真實案件對衣物、鞋子等物品上的纖維、礦物等微量物證進行來源分析，追溯犯罪嫌疑人[57]。顯微鏡法在微量物證的直觀比對分析中發揮了重要作用，增強了微量物證在法庭科學領域的應用價值。利用顯微鏡法檢驗泥土中礦物的外觀形態特征相對簡便、快捷。但是，往往也需要檢驗人員具備豐富的礦物學知識以及技能經驗。

圖3 顯微鏡法在泥土物證檢驗中的應用

4.2 陰極射線發光法

將熒光儀安裝到顯微鏡或者掃描電子顯微鏡上，可以對礦物顆粒或者薄片等樣品進行陰極射線發光檢測[1]。1976年，Dudley[58]將光學顯微鏡與熒光儀連接，檢驗泥土樣品中礦物的陰極射線發光反應。通過分析被檢測的泥土樣品中的黏土的礦物成分（＜0．05 mm），發現泥土中含有的礦物成分與地貌特征顯著相關。排水條件較好的丘陵地區，以蛭石和三水鋁礦混合物為主；潮濕條件下，如谷底平原和沖積平原，泥土以亞氯酸鹽和氯化蛭石的層間粘土礦物為主，含有蒙脫石。

4.3 XRD法

XRD法對泥土物證進行檢驗，經歷了從半定量分析向定量分析的轉變。傳統的XRD法主要分析泥土中的黏土礦物成分，并對一些特殊的礦物成分以及礦物組合進行半定量分析[59]。2004年，Ruffell等[60]改變了傳統XRD法分析特定礦物所有衍射峰的做法，在QXRD技術中僅使用060晶軸峰，對泥土礦物進行定量分析。實驗結果顯示，QXRD法能夠對未知樣品準確溯源，但是與XRD法相比未能對所有待測相似樣品進行有效區分。因此，他建議將XRD法和QXRD法聯合用于泥土物證礦物分析。2017年，Willms等[61]回應了Ruffell的研究，認為兩種方法都具有較好的效果，并利用XRD法對溫莎-艾塞克斯郡區域內的泥土進行分析，能夠對未知的泥土樣品溯源，并獲得良好的重現性。同時Willms等提出縮小分析區域范圍，對更多的泥土樣品的進行分析，將有利于該方法的進一步發展。

4.4 SEM/DES法

泥土物證礦物學分析SEM/EDS法包含兩種：手動SEM/EDS法和自動SEM/EDS法。傳統的手動SEM/EDS法研究主要集中于泥土礦物顆粒的三維成像，后來逐漸集成能量色散X射線技術，獲得的半定量／定量化學分析，礦物分析范圍不斷擴大。但是，由于該方法耗時且對于操作人員的依賴性較強，沒有得到廣泛的應用。Pirrie[62]、Bull[63]通過大量實驗檢測自動SEM/EDS法，發現雖然這一方法存在局限性，但是具有較強的穩健性，能夠對極其微量的泥土樣品進行分析。同時，該方法對于操作人員依賴性低，能夠可以實現快速檢測，具有一定的法庭科學檢驗優勢。

5 發展趨勢

泥土的研究內容復雜龐大，通過梳理相關的研究內容不難發現，泥土物證的研究技術已經相當成熟，以地質學為基礎各種分析技術的綜合應用在一定程度上已經能夠對泥土進行比對分析和溯源。過去以分析技術為主要的研究趨勢正逐漸減少，而充分結合法庭科學泥土物證自身屬性的相關研究正在不斷發展。

5.1 系統檢驗方法

單一的檢驗方法只能對泥土物證的某一方面特性進行分析，泥土中包含復雜的物質組分，對泥土物證分析涉及外觀檢驗、有機成分、無機成分以及孢粉摻雜物等成分檢驗。真實案例中泥土物證量小體微，建立科學系統的泥土物證分析方法是高效檢驗的關鍵[64-65]。我國泥土物證在法庭科學領域的應用較少的重要原因之一是檢驗方法相對單一。缺少系統的檢驗方法導致泥土證據的不確定性增加，從而降低了證據的證明力。表5對當前系統分析方法的實驗研究和案例進行了列舉，為實際案例分析中技術方法的選擇提供參考。表格顯示，進行泥土物證系統檢驗一般聯合采用三種以上檢驗方法，分別對不同方面的特征進行分析。其中顏色檢驗、粒度分布檢驗以及元素分析是最為普遍的三種分析手段。

5.2 建立泥土物證數據庫

法庭科學領域對泥土證據溯源占據重要的研究地位。近幾年來，建立法庭科學泥土數據庫的相關研究不斷增多。2008年，Lark等[70]將“情報學”理念，引入泥土物證溯源問題的解決，通過對未知泥土樣品與數據庫中的樣品進行比對分析，并利用似然率方程計算匹配度，從而成功對未知樣品的來源進行范圍評估。這一研究為法庭科學泥土物證的發展方向提供了思路。2009年，Pye等[71]則通過對英格蘭和威爾士（1999—2007年）法庭科學案件調查中的1 896種泥土物證進行常量元素和微量分析建立了數據庫，并提議對樣品量擴增不斷擴大數據庫范圍。 隨后，Scheunemann 等[72]、Olga 等[73]及 Shirota等[74]結合元素分析方法、礦物學分析方法等相關技術，建立不同類型的法庭科學泥土物證數據庫。數據庫的建立可以為泥土證據解釋提供依據，相關的研究正在不斷增多，代表了泥土物證的重要研究趨勢，反應了泥土物證發展的迫切需求。

表5 系統分析方法泥土物證檢驗

5.3 泥土物證混合、轉移和保留的探究

法庭科學中的泥土物證分析與地質學中的泥土分析的重要區別在于，前者往往受到人為因素作用，泥土的成分可能發生轉變、被污染、添加或者衰減，因此僅對泥土樣品進行機械比對不能滿足法庭科學案件對泥土物證的檢驗需求。目前，國外學者對于泥土物證混合、轉移和保留模型研究較多。泥土物證經常以附著物的形式附著衣物、鞋子、輪胎等客體表面，對泥土物證進行分析時，需要分析人員充分了解泥土物證轉移和保留機制，從而能夠有效解釋證據并為出具科學性證據評價報告提供數據支撐。

Bull等[75]對轉移到鞋子上的泥土顆粒進行分析，發現泥土轉移到鞋子的過程具有選擇性，泥土轉移的形式與泥土的濕度和類型有關。泥土中沙礫成分（100～325 μm）的含量越高，轉移后細沙粒比重越大。 隨后，Dudley 等[76]、Chazottes等[77]對泥土轉移到鞋子上進行了更加全面的研究，分析泥土轉移到鞋子前后的顏色、PH值、顆粒度以及糖化物含量的變化。結果顯示顏色和PH值沒有明顯變化，而泥土顆粒度中粗粒度部分含量由于轉移作用有所減少，而糖化物含量有顯著變化。Morgan等[78]、Stoney等[79]更加全面的模擬了泥土轉移到鞋子前后的過程，對泥土轉移的順序以及轉移后的保留時間進行實驗。研究結果顯示對于案例分析中泥土轉移后受到后續活動的影響程度以及轉移后的衰減速度具有指導意義。

泥土物證在轉移、混合和保留的過程中，某些外觀特征、物理以及化學成分特性可能會存在顯著或者細微的變化，也可能因為外界污染而為檢驗工作帶來不確定性。如果在實際鑒定工作中檢驗人員不能意識到這些變化，而僅僅依據比對結果單一判斷，存在較大的錯誤判斷的風險。

6 結語

泥土物證在法庭科學領域的檢驗分析技術已經相對成熟，能夠為實際案例分析提供技術支撐。但是，泥土物證的證據價值在法庭科學領域并沒有得到充分的發揮。我國法庭科學領域的泥土物證仍處于“邊緣”地帶，沒有引起法庭科學家足夠重視。究其原因，泥土物證的研究存在與實際案例分析脫節的現象，有些分析技術盡管存在較高的靈敏度，但是并不能有針對性的解答來自“法庭”的疑慮。這一問題將指引法庭科學家重新思考泥土物證的未來發展方向，更加系統的分析方法，更加注重轉移過程性，通過建立數據庫形成系統的證據解釋體系將成為未來研究的重點。

致謝

我們十分感謝瑞士洛桑大學犯罪科學學院以及中國政法大學證據科學研究院對于本項目的支持。感謝洛桑大學微量物證研究方向Geneviève Massonnet教授提出與王元鳳教授合作開展《泥土物證轉移到鞋子上的研究》的計劃，并為碩士研究生于穎超提供學術交流機會。本研究屬于課題前期研究內容的一部分。再次感謝Massonnet教授以及其微量物證團隊全體成員（Denis Werner博士，André R.Marolf博士， Céline Burnier博士等）給予的幫助。

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