基于積分實驗對232Th共振參數的調整

趙秋娟 吳海成 吳小飛 張環宇

摘要

為驗證釷基熔鹽堆用AMPX格式238群中子-48群光子耦合多群常數庫在釷鈾裝置核臨界安全分析中的適用性，選取了釷鈾物理基準實驗（ICSBEP標識為HEU-COMP-THERM-021）的100個臨界裝置對該庫進行基準檢驗。計算結果與實驗值出現了從10pem到1600pcm不等的偏差。選取合適的積分實驗，并利用中國核數據中心研制的核數據調整程序NDAC對²³²Th共振參數進行了調整，重新計算臨界基準實驗得到的計算值與實驗值的偏差只比調整前降低了60到90pcm。雖然調整后偏差降低了，但降低的幅度與預期結果相差較大。可能的原因有兩個：一是靈敏度矩陣計算方法或精度不夠可靠;二是該問題不滿足核數據調整原理中的線性假設。下一步需要研究更好更精確的靈敏度矩陣計算方法并嘗試通過迭代方法解決非線性問題。

【關鍵詞】核數據調整 靈敏度 臨界基準檢驗

1 引言

核數據是重要的基礎數據，在核科學和核技術中有著廣泛的應用。模擬計算的準確度取決于三個方面：物理模型、計算程序和核數據。隨著計算技術及輸運理論的不斷發展，前兩個因素的影響基本可以忽略，而核數據本身的不確定度就成為影響計算結果準確度的主要因素。核數據的制作過程引入了諸多不確定度，需要通過宏觀檢驗來驗證其可靠性。目前，國際上已經在大量基準實驗的基礎上進行了大量宏觀檢驗比對工作，建立了趨勢分析、靈敏度分析等方法，但是對檢驗結果的分析仍不足。因此，發展量化分析技術、實現宏觀檢驗對評價數據的直接改進反饋，是今后宏觀檢驗的發展方向。

國際上早在70年代就提出了宏觀檢驗直接改進核數據的解決方法：基于廣義最小二乘法，利用積分實驗與協方差數據相結合對核數據進行調整。NEA/WPEC組織SG33對該方法進行了回顧總結，指出采用積分實驗和協方差數據組合應用對核數據進行定量調整確實是改進核數據，進而降低核裝置積分參數的不確定度的有效方法。因此，中國核數據中心以最大似然函數法為基礎，研發了核數據調整程序NDAC。只要針對特定堆型，選擇合適的積分實驗，程序就可以根據用戶提供的核數據及其協方差數據、積分實驗數據以及靈敏度數據對輸入核數據進行調整，得出積分量的最佳估計值以及降低它的不確定度，并輸出調整后的結果，包括核數據、協方差、積分量及其不確定度。

另一方面，為滿足新一代核能系統釷基熔鹽堆核臨界安全分析用多群常數庫的需求，研制了一套AMPX格式的238群中子一48群光子耦合多群常數庫，命名為CENDL-TMSR-AMPX。為了驗證該庫在釷鈾裝置核臨界安全分析中的適用性，選取了釷鈾物理基準實驗（ICSBEP標識為HEU-COMP-THERM-021，簡寫為HCT021）的100個臨界裝置對該庫進行基準檢驗。在2012年核數據宏觀參數研究與應用會議中吳海成研究員的報告《最新評價核數據庫的臨界基準檢驗——ENDITS-1.0開發與應用》中指出對于HCT021系列熱裝置中case14～53的40個裝置，各家計算結果均整體高估，并出現隨能譜變硬keff的C/E值偏大的能譜偏倚，再次顯示²³²Th（n，γ）共振截面仍需改進。因此希望利用核數據調整程序，通過宏觀檢驗對評價數據進行直接的改進反饋，這也是今后宏觀檢驗的發展方向。

2 核數據調整方法的基本原理

核數據調整方法的基本原理是基于廣義最小二乘法，利用小的積分實驗不確定度來改進核數據以及模擬積分參數。中國核數據中心研發的核數據調整程序NDAC是以最大似然函數法為理論基礎的。下面給出調整后核數據、積分量、核數據協方差、積分量的不確定度及卡方最小值的表達式。

表1中給出公式中變量名的定義。

公式推導過程中假設調整后的積分量可以線性預測：

其中，H為I_c的靈敏度。

則調整后的核數據應滿足：

積分量的最佳估計為：

調整后的核數據協方差為：

（4）

調整前I_c的不確定度為：

調整后積分量的不確定度為：

卡方最小值：

3 積分實驗及所要調整核數據的選定

3.1 積分實驗的選定

HCT021的case14～53這40個裝置是通過燃料棒個數、水的臨界高度以及水中硼濃度的變化來實現能譜指標EALF的值從0.196eV到0.291eV緩慢變化的。因此這40個裝置的相似度非常高，所以在對核數據做調整時不必對這40個裝置都進行計算，只需從中挑選出幾個裝置，這幾個裝置要能夠反映出隨著能譜變硬k_eff的C/E值偏大的能譜偏倚，最后再用其余裝置作校驗即可。積分實驗的選取結果如表2及圖1中黃色圓點所示。圖1中的CENDL-TMSR-ACE是中國核數據中心基于CENDL-TMSR微觀評價核數據庫研制的蒙特卡洛程序用ACE格式庫。

3.2 所要調整核數據的選定

對于HCT021系列實驗而言，慢化劑中的¹H，增殖材料²³²Th和燃料中的²³⁵U是對臨界計算結果影響最大的三種核素。利用SCALE5.1程序系統中的TStJNAMI-3D可以計算得到基準裝置積分量k_eff對這三種核素核反應截面的靈敏度隨能量的變化關系。分析發現，正反應性貢獻依次主要來源于¹H（n，el）、²³⁵U（n，f）和²³²Th（n，sct）反應，負反應性貢獻依次主要來源于²³²Th（n，γ），²³⁵U（n，γ）和¹H（n，γ）反應。考慮到，¹H、²³⁵U在與HCT021能譜軟硬程度相近的LCT006（ICSBEP標識為LEU-COMP-THERM-006）系列裝置中，k_eff計算值與實驗值符合良好。可以斷定，²³²Th的評價數據是導致HCT021系列裝置k_eff高估的主要原因。對比²³²Th（n，γ）和（n，sct）反應在HCT021系列裝置中貢獻的大小，可知²³²Th（n，γ）截面的高估是該系列實驗k_eff高估的主要原因。從²³²Th（n，γ）截面靈敏度隨能群的分布可知，²³²Th（n，γ）截面對k_eff的負反應性貢獻主要來源于IeV以下的寬共振和1/v截面區。因此要調整的核數據為²³²Th共振參數，包括前十個共振能量對應的中子寬度和輻射俘獲寬度，見表3。其中前八個共振能量為負，負共振對共振俘獲的貢獻很大，后兩個共振能量對應的共振參數的調整是為了調整前兩個共振峰。

4 輸入數據的準備

根據調整后核數據、積分量等物理量的計算公式，可以看出要計算這些量，需要給出的數據包括調整前的核數據、調整前核數據的協方差、調整前積分量的實驗值和計算值、積分量的協方差以及靈敏度。其中調整前的核數據見表3;調整前積分量的實驗值在國際核臨界安全手冊ICSBEP中查得;調整前積分量的計算值的計算方法是首先將ENDF格式的核數據加工成MCNP程序用的ACE格式數據文件，再用MCNP程序計算得到五個臨界基準裝置的k_eff;積分量的協方差則假設不同臨界基準實驗之間互不關聯，相同實驗關聯系數為1。下面只對調整前核數據協方差和靈敏度的計算作簡單介紹。

4.1 調整前核數據的協方差

設協方差矩陣V=（V_ij）_n×n，則有

其中，D為不確定度，C=（C_ij）_n×n為關聯系數矩陣。C_ij的對角元素（也就是i=j的元素）的值通常為1.0，因此不在評價數據文檔中給出。協方差的給出需要分別給出不確定度及關聯系數矩陣，而協方差的計算在NDAC程序中完成。并注意這里需要給出Γ_n和Γ_n、Γ_n和Γ_γ、Γ_γ和Γ_γ的關聯系數矩陣。調整前²³²Th共振參數的不確定度和關聯系數矩陣要從²³²Th評價數據文件的MF-32，MT=151中提取相關信息并計算得到。

4.2 核數據的靈敏度

靈敏度矩陣的個數與積分實驗裝置的個數相同，為五個。根據靈敏度的定義，讓每一個共振能量對應的共振寬度Γ_n和Γ_γ變化±1%，即Γ⁺和Γ^-，求出基準實驗裝置積分量的值k⁺和k^-;原來共振寬度對應的積分量計算結果為k;利用差分方法計算出相對靈敏度：

計算相對靈敏度的基本思路是將共振寬度調整后的評價數據文件用NJOY99程序系統加工成ACE格式文件，用MCNP程序對臨界基準裝置進行建模并計算得到積分量k_eff的值。對評價數據文件中的20個共振寬度分別變化±1%，計算五個臨界基準裝置的k_eff，利用（9）式計算出相對靈敏度。選擇用ACE數據文件配套MCNP程序來計算積分量k_eff的值是因為ACE數據文件即連續點截面格式，數據的加工和建模中的近似都較小，而多群常數庫的制作過程中的物理過程較多，如共振處理方法的不同，會帶來更多的不確定性。得到的五個裝置的靈敏度矩陣見表4。

5 計算結果與分析

5.1 計算結果

調整后²³²Th的共振參數如表5所示。

NDAC程序給出的調整后的積分量k_eff的C/E值如表6中第3列數據所示。將NDAC程序得到的調整后的共振參數的值放入²³²Th評價數據文件中MF=2，MT=151的對應位置上，再重新加工ACE格式數據文檔，用MCNP程序計算選定的五個積分實驗裝置的k_eff，得到的計算結果如表6中第4列數據所示。

5.2 結果分析

利用NDAC程序給出的調整后的232n共振參數，重新計算臨界基準實驗得到的計算值與實驗值的偏差都降低了，但只比調整前降低了60到90pcm，降低的幅度與NDAC程序給出的調整后k，的c爪值相差較大，可能的原因有兩個：

一是靈敏度矩陣計算方法或精度不夠可靠。之所以說靈敏度矩陣計算精度不夠，是因為用MCNP程序計算得到的k_eff的標準差的第一位有效數字在萬分位上，那么k_eff的值從萬分位上甚至千分位上開始就是不準確的，則計算得到的靈敏度矩陣可能會存在精度不夠的問題。為了得到更高的精度，將MCNP模擬的統計數從10⁷提高到10⁸，計算得到的靈敏度矩陣見表7。按照上述步驟重新計算五個臨界基準裝置得到的k_eff的計算結果見表8，可以看出MCNP模擬統計數提高后仍然沒有解決根本的矛盾。若是靈敏度矩陣計算方法不夠可靠，則需要找到更好更精確的計算方法，有待進一步研究。

二是該問題不滿足核數據調整原理中的線性假設，即公式（1）不滿足。目前看來，更可能的原因是該問題存在很嚴重的非線性問題，在計算靈敏度矩陣中的k+和k-時可以看出。設Γn（N）-和Γn（N）+分別代表第N個中子寬度下調1%和上調1%，Γ_γ（N）-和Γ_γ（N）+分別代表第N個輻射俘獲寬度下調1%和上調1%，N為1～10。對于同一個共振寬度Γ_n（N）或Γ_γ（N），將它下調和上調1%得到的k_eff都變小或都變大，則說明存在非線性問題。線性情況下，對于同一共振寬度，將它下調和上調1%得到的k_eff的變化方向應該相反。下一步將建立迭代手段，嘗試通過迭代的方法解決非線性問題。

6 結束語

為了驗證中國核數據中心研制的AMPX格式238n-48γ多群常數庫在釷鈾裝置核臨界安全分析中的適用性，選取了釷鈾物理基準實驗（ICSBEP標識為HEU-COMP-THERM-021）的100個臨界裝置對該庫進行基準檢驗。計算結果與實驗值的偏差較大。選取合適的積分實驗，利用NDAC程序對²³²Th共振參數進行調整，并制作調整后的ACE數據文檔，用MCNP程序重新計算臨界基準實驗得到的積分量計算值與實驗值的偏差都降低了，但降低的幅度與預期相差較大，可能是靈敏度矩陣計算方法或精度不夠可靠;也可能是非線性問題，下一步需要找到更好更精確的靈敏度矩陣計算方法或嘗試通過迭代的方法解決非線性問題。

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