我國規模化養豬場糞便重金屬污染特征與農用風險評價

薄錄吉 李 彥 LUO Jiafa 張英鵬 井永蘋 劉兆輝

(1.山東省農業科學院農業資源與環境研究所， 濟南 250100； 2.農業部黃淮海平原農業環境重點實驗室， 濟南 250100；3.新西蘭農業科學院魯亞庫拉研究中心, 哈密爾頓 3240； 4.山東省農業科學院， 濟南 250100)

0 引言

自20世紀80年代以來，我國規模化養豬業迅速發展，規模不斷擴大，2015年底，生豬存欄量達到了45 112.5萬頭[1]，由此產生了巨大數量的糞便并引起一系列環境問題。由于豬糞中含有大量的養分，其農田應用已成為處置豬糞的重要途徑。然而在養豬過程中，為了預防疾病和促進生長，Cu、Zn等重金屬元素往往作為飼料添加劑大量使用且添加量多超正常飼養標準[2-4]。此外，由于肉豬對飼料中Cu、Zn等元素吸收率較低[5]，致使大部分Cu、Zn等元素積累在豬糞中，導致豬糞和以其作為主要原料生產的有機肥料中重金屬含量顯著提高[6]，增加了農田應用的環境風險。

研究表明，畜禽糞便中Cu、Zn對土壤Cu和Zn積累的年貢獻率分別為37%～40%和8%～17%[3]。楊定清等[7]研究發現，長期施用高Zn豬糞，黃壤、沖積土和紫色土中Zn含量分別在12、16、28 a后超過國家土壤環境質量二級標準；施用高Cu豬糞同樣會引起土壤Cu積累[8]，并且直接影響土壤的安全使用年限[9]。劉景等[10-12]研究表明,紅壤中連續施用豬糞，土壤中Cd含量超過國家土壤環境質量二級標準。潮土中連續施用25 a豬糞后，土壤中Cu含量增加35.1%～119%[13],但未超過國家土壤環境質量標準。湖南7個涉及5種土壤類型的稻田長期定位試驗研究表明，長期施用豬廄肥后土壤中Zn、Cu、Cd含量分別增加了6.1%、8.7%和8.3%，其中Cd超出國家土壤質量標準[14]。棕壤長期定位試驗研究表明，連續施用豬糞不僅增加土壤中Cd含量[15],而且其有效性即潛在環境風險也同樣增加[16]。

長期施用豬糞會引起土壤中部分重金屬含量增加并引起潛在的環境風險，這種風險受到土壤類型、施肥年限和豬糞來源等因素的影響。而其中豬糞來源、總排放量及其重金屬含量和農田施用量直接決定土壤中重金屬的積累程度和潛在環境風險。目前國內學者雖然針對豬糞農用引起的潛在環境安全及食品安全問題開展了一系列研究，但通常是針對單一土壤類型的單一田塊，缺乏全方位面向區域范圍內的豬糞農田應用安全評價研究。因此，本文通過文獻調研的方式系統收集并梳理我國各省市規?；B豬場糞便和飼料中重金屬含量數據，探討對比不同地區豬糞中重金屬污染特征，估算各省市豬糞年總排泄量及其重金屬總量，并對部分省市豬飼料中Cu、Zn、As超標情況進行分析，同時結合各省市土壤背景值[17]和國家土壤環境質量標準[18]對豬糞農用風險進行評價，估算豬糞安全農用年限，對充分了解我國規?；B豬場糞便生產現狀并為安全合理使用豬糞、防控土壤重金屬污染提供理論依據和參考。

1 材料與方法

1.1 數據收集與處理

通過知網、萬方、維普、Elsevier Science Direct和Springer等數據庫進行檢索，收集和整理了2005—2017年間發表的有關我國規?；B豬場豬糞重金屬研究的有關文獻。依據文獻不重復、樣本數可查證、樣本采集地點為規?；B豬場的標準(年出欄量10 000頭以上肉豬的為大型規?；i場，年出欄量3 000～5 000頭肉豬的為中型規?；i場，年出欄量3 000頭以下的為小型規模化豬場)，人工進行研究實例篩選。依據前期文獻綜述的結果，選取As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn 8種重金屬元素作為研究對象，同時記錄對應的統計數據(包括數據采集的年份、樣本數、平均值等)。其中，數據采集的年份以取樣年份為準，若未有取樣年份則以收稿日期為準，如兩者均未提及則以發表日期為準。由于部分文獻只列出了豬糞中重金屬含量的平均值，未列出其含量范圍和中值等相關信息，故采用算數平均值法計算各省市規模化養豬場豬糞中重金屬含量。

各省市豬糞樣品詳細信息如表1所示。本研究獲取的1 412個豬糞樣品覆蓋我國21個省級行政區，而這21省市中所采集的豬糞樣本各有不同，最多的為浙江，達到287個豬糞樣本，最少的僅有1個豬糞樣本(為了從整體上進行對比，未剔除樣本量少的文獻數據)，雖然各省市在數量上有差異，但總體上代表了我國主要養豬區的布局。

除采集豬糞樣品外，還從文獻中獲取了11省市的465個豬飼料樣品(以產地豬飼料為主，飼料來自養豬場倉庫)，具體信息見表2。

表1 我國各省市規?；B豬場豬糞樣品信息Tab.1 Information of pig manure samples in intensive farming area in China

表2 我國部分地區豬飼料基本信息及豬糞與飼料中Cu、Zn、As相關性Tab.2 Information of pig feed and correlation of Cu, Zn and As in pig feed and manures in China

注：括號內數字為重金屬超標倍數，** 表示豬飼料與豬糞中重金屬呈極顯著相關(p<0.01)。

1.2 豬糞農用潛在重金屬污染風險評價方法

1.2.1 各省市豬糞及其重金屬總量估算

各省市豬糞產量采用國家環保部推薦的方法估算[54]，各省市豬糞排泄量及其重金屬總含量(重金屬含量以干基計)為

Q=NTP

(1)

M=Qω

(2)

式中Q——豬糞年排泄總量，萬tN——飼養量，萬頭，采用2014—2016年中國統計年鑒數據[1,55-56]，為3年平均存欄量

T——飼養周期，平均飼養周期199 d[57]

P——產污系數[58](指在典型的正常生產和管理條件下，生豬每天所產生的原始污染物量)，kg/(頭·d)

M——豬糞中重金屬總量，t

ω——豬糞中重金屬含量，mg/kg

1.2.2 豬糞安全農用年限估算

豬糞安全農用年限采用LI等[59]提出的方法進行估算(該方法已成功用于福建、北京[59]和陜西[48]地區豬糞安全農用的評價)，各地豬糞輸入農田的理論值指某年豬糞總量除以當年耕地總量，具體公式為

Lj=CjMj×10-6/Aj

(3)

Tj=[(Ck-Cok)m×10-6]/(PLj)

(4)

圖1 各省市規?；B殖場豬糞重金屬含量及其相關標準Fig.1 Heavy metal concentrations and corresponding standard in intensive farming areas in China

式中Cj——j地區豬糞中某種重金屬含量，mg/kg

Mj——j地區當年的豬糞產量，kg

Aj——j地區農田面積，為我國2014—2016年耕地面積平均值[1,55-56]，hm2

Tj——j地區農田土壤某種重金屬含量達到國家土壤質量二級標準所用時間，a

Ck——國家土壤質量二級標準規定某種重金屬含量[18]，mg/kgCok——農田某種重金屬含量背景值[17]，mg/kg

m——農田表層0～20 cm土壤質量，2.3×106kg/hm2

P——農田豬糞輸入系數，取1

Lj——每年進入j地區農田土壤的某種重金屬量，kg/(hm2·a)

2 結果與分析

2.1 不同省市間豬糞中重金屬含量差異

各省市間豬糞中重金屬平均含量及其限量標準[60-61]如圖1所示，無數值省市表示未檢索到相關數據。從圖1a中可以看出：除寧夏外，各省市規?；B豬場糞便中Cu平均含量均超過其限量標準(100 mg/kg)，是限量標準的2.25～11.1倍，Cu含量超標省市達到95.2%。其中，廣西養豬場糞便中Cu平均含量最高，達到1 107 mg/kg，其次是天津和湖南，分別為1 065、857 mg/kg。

各省市規?；B豬場糞便中Zn平均含量結果同Cu類似，有18省市豬糞中Zn平均含量超過其限量標準(400 mg/kg)，比例達85.7%，其中，青海養豬場糞便中Zn含量達到4 639 mg/kg，是限量標準11.6倍，其次是江西(2 385 mg/kg)和河南(2 074 mg/kg)，分別是限量標準的6.0和5.2倍。四川(283 mg/kg)、安徽(298 mg/kg)和寧夏(397 mg/kg)3省養豬場糞便中Zn平均含量未超過限量標準。

廣東省規?；B豬場糞便中As平均含量高于其他省市，達到89.3 mg/kg，是限量標準(15.0 mg/kg)的5.95倍。此外，超出限量標準的省市還有天津(33.9 mg/kg)、浙江(29.3 mg/kg)、安徽(19.8 mg/kg)、上海(17.0 mg/kg)和山東(16.3 mg/kg)。除去部分省市未有As測定數據外，豬糞中As含量超過限量標準的省市比例達到33.3%。

吉林省規?；B豬場糞便中Cd平均含量達到59.7 mg/kg，其次是遼寧(18.2 mg/kg)、山東(9.44 mg/kg)和陜西(4.06 mg/kg)，分別超過限量標準的19.9、6.07、3.15、1.35倍。除去河南外，各省市規?；B豬場糞便中Cd含量超過限量標準的比例為20.0%。

各省市規模化養豬場糞便中Cr平均含量保持在一個較低水平，除湖北(153 mg/kg)外，其他省市豬糞中Cr平均含量均低于限量標準(150 mg/kg)。各省市養豬場豬糞中Hg、Ni和Pb平均含量均未超過其限量標準(Hg：2 mg/kg；Ni：20 mg/kg；Pb：50 mg/kg)。

2.2 各省市豬糞及其重金屬排放總量估算

2014—2016年各省市年均肉豬出欄量、豬糞總排泄量及其重金屬含量如表3所示，從中可以看出，各省豬糞總量與其肉豬出欄量基本保持一致，但是各省市豬糞中重金屬總量差別較大。從豬糞中重金屬總量看，同一省市不同種類重金屬總量差異較大，以Cu和Zn為例，除河北、遼寧、安徽和四川規模化養殖場豬糞中Cu總量超過Zn外，其它17省市均是豬糞中Zn總量超過Cu。在21省市中，多數養殖場豬糞中As、Cd、Cr、Hg、Ni和Pb總量大致從大到小順序是Cr、As、Ni、Pb、Cd、Hg。此外，各省市間豬糞中重金屬總量差別較大，以Cd為例，山東、遼寧和吉林養殖場豬糞中Cd總量分別達到了102、144、288 t，而其它各省市養殖場豬糞中Cd總量在0.1～15.7 t。

表3 2014—2016年各省市年均肉豬出欄數量、豬糞總排泄量及其重金屬總量Tab.3 Number of slaughter pigs, total pig manures and total heavy metal contents during 2014—2016

注：由于肉豬年際間波動較大，故肉豬出欄量為2013—2015年平均值；—表示沒有相關數據，下同。

2.3 豬糞農用風險及施用年限估算

表4列出了各省市豬糞安全農用估算年限，可以發現，豬糞中As、Cr、Hg、Ni和Pb的輸入對土壤使用年限影響較小，影響土壤正常使用年限的主要限制因子是Cd、Cu和Zn。如果豬糞中Cd含量一直保持在現有水平(理論施用水平指2014—2016年豬糞年均總產量除以年均耕地總量)，吉林省農田土壤中Cd含量在16 a內可超過土壤二級質量標準，遼寧省23 a，山東省91 a。除Cd外，豬糞中Cu和Zn的輸入也影響土壤正常使用年限，以北京和天津為例，連續輸入豬糞65、53 a，北京和天津農田土壤Cu含量將分別超過土壤二級質量標準，而連續輸入豬糞51、91 a，農田土壤Zn含量也將分別超過土壤二級質量標準。此外，其他各省市農田土壤Cu含量超出土壤二級質量標準的時間在112～740 a之間(寧夏除外)，而各省市農田土壤Zn含量也將在豬糞連續輸入109～746 a后超過土壤二級質量標準(安徽、陜西和寧夏除外)。

表4 豬糞持續投入造成農田土壤重金屬超標的年限估算Tab.4 Time scale needed to increase heavy metal content in soils from current level to maximum permissible limit in different regions in China a

3 討論

從本研究結果來看，我國規模化養豬場豬糞重金屬超標元素以Cu、Zn、As、Cd為主，其中Cu和Zn超標最嚴重，其次是As，這是因為在肉豬養殖過程中，為了預防疾病和促進豬生長，飼料中往往添加大量的Cu、Zn和As等微量元素，雖然《豬飼養標準》和《飼料衛生標準》中明確規定了Cu、Zn和As的含量，但在實際生產過程中，飼料中Cu、Zn和As的添加量遠遠超出標準(表2)，這說明多數飼料生產廠家甚至知名品牌廠家并未嚴格執行標準[24]，需要加強飼料添加劑的監管力度。另外，由于豬對飼料中Cu、Zn和As的利用率并不高[62]，導致大量Cu、Zn和As進入豬糞中，豬飼料和豬糞中Cu、Zn和As的相關性也說明這一點(表2)。此外，豬糞中Cd也有一定量的超標，這主要是因為Cd和Zn為同族元素，性質相似，常常伴生存在且不易分離[63]，故用含鎘鋅礦或銅鎘渣制成含Zn添加劑的飼料中含有一定量的Cd，最終導致Cd在豬糞中積累。

如果按照規模化養豬場的標準進行飼養，且從飼料源頭控制重金屬的投入，應該不會出現豬糞中重金屬過量的現象，但事實是部分省市豬糞中重金屬不但過量，而且不同地區豬糞中重金屬含量差異較大，這一方面是因為高銅、高鋅飼料可促進豬的快速生長[64]的傳統喂養觀念促使飼料生產廠家或農戶為追逐利益往往過量添加Cu、Zn等微量元素，另一方面可能是地區差異導致Cu、Zn等微量元素的添加水平不同所致，有研究表明，經濟發達地區的 Cu、Zn 添加水平明顯高于欠發達地區[19]。上述因素協同影響導致了部分省市養豬場豬糞中重金屬超標且超標范圍不一致的現象出現。

豬糞中因含有過量重金屬殘留限制了其農田利用，且帶來了很大的潛在環境風險。本文的研究結果表明豬糞農用過程中影響土壤正常使用年限的主要限制因子是Cd、Cu和Zn，這與朱建春等[48]的研究結果一致。本研究結果同時表明，Cd、Cu、Zn是限制吉林、遼寧、山東、北京和天津養豬場糞便安全農用年限的主要元素。然而，在實際生產中，各省市農田土壤的重金屬實際輸入量可能要大于本研究結果，土壤安全農用年限可能更低，這是因為本文僅考察了豬糞向農田的輸入，未涉及其他畜禽養殖業的糞便，也未考慮大氣沉降、污水灌溉和化肥等方式帶入重金屬。作物生長過程中可能帶走一部分重金屬，但很難影響土壤不斷積累重金屬的大趨勢。綜合各種重金屬的輸入和輸出，土壤重金屬實際累積速率可能有所波動，但長期施用重金屬超標的豬糞必然會引起土壤重金屬污染風險。

本文中豬糞安全農用年限的結果雖然在估算的基礎上得出，但是現有的研究結果已經證實長期施用豬糞等有機肥可導致農田土壤重金屬含量過量積累[10-12, 65-66]。研究表明，湖南紅壤經過16 a的連續施用豬糞，土壤中Cu含量已超過國家土壤環境質量二級標準，Cd含量超過國家土壤環境質量三級標準[10-11]，并且致使糙米Cd含量超過國家食品衛生標準[12]。此外，棕壤和黑土連續施用豬糞同樣導致土壤中Cd含量顯著增加[11,65-66]，而在褐潮土連續施用15 a豬廄肥后土壤中Zn含量也超過國家土壤環境質量二級標準[67]?？梢?，在連續施用豬糞的情況下，土壤中Cu和Cd含量超過國家土壤環境質量二級標準的年限明顯快于估算年限。柳開樓等[68]進一步的研究表明，在江西紅壤上連續每年每公頃施用22.5 t鮮豬糞，土壤中Cu、Zn、Cr和As含量超過土壤環境質量二級標準的時間分別為21.6、66.5、43.8、14.2 a，遠遠低于本研究中計算的時間。

上述不同地區均出現連續施用豬糞后土壤重金屬含量超過國家土壤環境質量二級標準的現象，當然不排除大氣沉降和污水灌溉等方式帶入重金屬的可能，但是就同一地區同一土壤類型而言，長期定位試驗中未施豬糞處理土壤重金屬含量顯著低于豬糞處理，雖然土壤重金屬積累受到土壤類型、豬糞來源等諸多因素的影響，但總體從長遠看來，長期施用受重金屬污染的豬糞導致土壤重金屬污染問題已日益突出，應引起高度重視，建議適當控制重金屬含量高的豬糞農用，同時從源頭上控制豬飼料中重金屬的添加量，從而實現豬糞高效安全資源化利用。

4 結論

(1)在21省市規?；B豬場中，豬糞中Cu、Zn、As、Cd、Cr平均含量超標省市分別占到95.2%、85.7%、33.3%、20.0%和5.26%。在其中的11省市中(四川除外)，豬飼料中Cu含量超標的樣品數量占到100%，超標倍數在13.2～49.0；豬飼料中Zn含量超標的樣品數量占到60.0%～100%，超標倍數在1.3～9.5之間。豬飼料中重金屬含量高是導致豬糞重金屬含量高的主要原因，應從源頭嚴格控制飼料中Cu、Zn等元素添加量。

(2)限制我國規?；B殖場豬糞農用的主要因素是Cu、Zn和Cd，吉林省、遼寧省和山東省分別連續施用豬糞16、23、91 a，土壤中Cd含量可超過國家土壤質量二級標準。北京連續施用豬糞65、51 a而天津連續施用豬糞53、91 a，土壤Cu和Zn含量分別超過國家土壤環境質量二級標準，應按照標準嚴格控制豬糞農田施用量。

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