長江三角洲地區大氣污染過程分析

鄧發榮,康 娜, Kanike Raghavendra Kumar,胡 康,蔣永成,于興娜 (南京信息工程大學,氣象災害教育部重點實驗室,氣候與環境變化國際合作聯合實驗室,氣象災害預報預警與評估協同創新中心,中國氣象局氣溶膠與云降水重點開放實驗室,江蘇 南京 210044)

隨著社會化進程的發展和人民生活水平的日益提高,大氣環境污染越來越被人們所重視,特別是經濟工業較為發達的長三角地區,因人類活動帶來的大量細顆粒污染物就不可避免的成為了城市的主要污染物[1-3].大量學者對南京、杭州、上海、蘇州、常州、無錫、寧波和泰州等城市[4-11]的PM2.5和PM10污染物進行了研究分析,發現揚塵、煙煤塵、硫酸鹽等是造成大氣PM2.5和PM10濃度升高的主要原因.由于粗顆粒物有著較為明顯的區域傳輸性,因此PM10與氣象要素,特別是風速具有較大的相關性[12].另外,長三角地區也受來自中國北方的內蒙古和蒙古地區以及西北方向的塔克拉瑪干沙漠的沙塵等粗顆粒空氣團的影響[13-14].相對濕度也是污染天氣發生的一個重要因素[15],空氣中的細顆粒物在相對濕度較大時會發生吸濕增長現象,使得細顆粒物的質量濃度迅速增長,進而對大氣環境造成一定的影響,特別是細顆粒物較強的消光特征對能見度具有較為直接的影響[16].氣溶膠光學厚度(AOD)和Angstrom波長指數(AE)也是衡量大氣污染物以及污染物顆粒直徑的重要參數,通過利用中分辨率成像光譜儀(MODIS)數據研究氣溶膠特性,發現中國AOD值呈現東高西低的狀態,并且AOD變化與季節有較為明顯的關系,高AOD值主要出現在夏季[17-18].

研究篩選了南京、杭州、上海、蘇州、常州、無錫、寧波和泰州這八個城市,對空氣質量指數(AQI)[19]、PM2.5和PM10等污染物濃度進行了分析,并結合MODIS Terra衛星的AOD、AE數據研究不同比例的粗細顆粒物對研究地區帶來的影響.并利用MODIS火點數據[20]、美國海軍氣溶膠分析與預測系統(NAAPS)氣溶膠模型以及潛在源貢獻因子分析法(PSCF)模式[21]對污染型氣溶膠的成分以及來源進行分析,以揭示研究地區污染物組分、來源以及污染物可能存在的傳輸路徑,并對研究地區污染物的預防與整治起到借鑒作用.

1 數據與方法

針對長三角地區2015年12月12～16日和19～27日,2016年12月6～10日和15～18日這4次污染過程,選取了南京、杭州、上海、蘇州、常州、無錫、寧波和泰州這8個城市來進行研究.AQI、相對濕度、PM2.5和PM10數據取自中國空氣質量在線監測分析平臺(https://www.aqistudy.cn/).氣象要素數據采用的是美國國家環境預報中心(NCEP)數據,對2015年和2016年的12月份整個中國地區的風向、風速、相對濕度、氣壓的月平均數據進行分析.混合層高度采用香港科學技術大學環境中心網站數據(http://envf.ust.hk/dataview/profile/current/).大氣逆溫數據采用的是懷俄明大學網站數據(http://weather. uwyo.edu/upperair/seasia. html).利用MODIS Terra衛星的Deep Blue 1°×1°氣溶膠數據,對研究城市的AOD和AE月平均空間變化數據研究分析.利用MODIS火點數據分析火點對污染過程的影響.采用NAAPS模擬0.55μm氣溶膠光學厚度通道,對污染期間大氣氣溶膠中硫酸鹽、沙塵和煙粒等氣溶膠成分進行了模擬分析.使用PSCF模式對8個城市分別進行分析,利用PSCF模式將中國地區劃分為0.5°×0.5°的網格點,并對PM2.5設定中國環境標準規定的二級標準(75μg/m3)為污染路徑的閾值,即當發生在研究時間段內的空氣團后向軌跡PM2.5值高于75 μg/m3時,認為該后向軌跡路徑為污染型路徑.

2 結果與討論

2.1 PM2.5和PM10

圖1顯示了2015年和2016年12月份8個城市PM2.5和PM10的變化趨勢.各城市2015年12月PM2.5和PM10的變化基本趨于一致,其中12月12～16日和19～27日為2次污染程度較重的過程.污染期間,除泰州外2種污染物的峰值都出現在15日和23日,其中以23日杭州污染最為嚴重, PM2.5達到223μg/m3, PM10達到305μg/m3.泰州地區污染物最大值出現在25日, PM2.5為188μg/m3, PM10為274μg/m3,這主要與泰州地區23日的降水清除作用有關.與2015年12月一致,2016年12月也出現2次顆粒物重污染過程,分別為12月6～10日和15～18日,各城市的污染日基本相同,長三角各城市均在12月8日或16日達到了本月顆粒物日均濃度最大值. 2016年12月2次污染過程中污染濃度最大值出現在16日的蘇州, PM2.5污染濃度達到163μg/m3, PM10為173μg/m3.

中國環境空氣質量標準[22]規定,PM2.5和PM10的日均二級濃度限值分別為75μg/m3和150μg/m3.2015年8個城市PM2.5超標日(PM2.5＞75μg/m3)最多的城市為杭州,總共20d PM2.5超標;最少的城市為蘇州和寧波,總共有12d PM2.5超標.PM10超標(PM10＞150μg/m3)日最大值出現在南京,總共有14d超過中國環境質量標準規定,而最小值出現在寧波,總共有5d PM10超標.2016年8個城市中PM2.5超標日最大值出現在泰州,總共有21d PM2.5值超標,最小值出現在上海,總共3d PM2.5值超標;PM10最大超標天數出現在南京、常州和泰州,都出現10d 的超標天數,最小超標日出現在上海和寧波,共出現3d超標.研究發現,2015年污染濃度遠大于2016年污染濃度,PM2.5超標濃度和天數也大于PM10超標的濃度和天數.

通過計算PM2.5與PM10的比值可以分析污染期間主要污染物粗細粒子的比重.當比值高于0.6時,人為污染產生的細顆粒在污染氣團中起主導作用[23].如圖2所示, 2015年12月5日和23日2次過程PM2.5與PM10的比值都大于0.6,說明細粒子比粗粒子在污染物中占更大比重,有研究表明PM2.5在PM10比重中占有較大值時,對人體健康以及大氣能見度會造成更為嚴重的影響[24].而2015年12月中,除了泰州地區有15d細粒子占主導作用外,其余7個城市都有超過20d的細粒子污染日,并且以上海的細粒子污染日最多,達到29d.

圖2 2015年與2016年12月份PM2.5與PM10的比值變化Fig.2 The ratios between PM2.5 and PM10 during December 2015 and 2016

在2016年12月嚴重污染期間,12月8日污染過程受到粗粒子影響比較明顯.而15～18日污染過程仍主要以人為因素產生的細粒子影響為主.2016年12月8個城市中泰州細粒子污染日所占比例最高,達到29d,最少是南京,為13d,其余污染日都處于粗粒子影響下.除南京外,其他7個城市細粒子污染日都超過20d.

2.2 氣象要素

圖3研究發現在2015和2016年12月份的4次污染發生期間,8個研究城市的風向、風速、相對濕度、氣壓這些氣象要素特征較為相似.長三角地區都處在小風甚至靜風控制下,較低的風速不利于地面污染物在水平方向上的擴散,易導致污染物的積聚,使污染濃度增加.而12月份長三角地區的高濕條件也有利于污染顆粒物的吸濕增長,這與于興娜等[16]研究結果一致.

圖3 2015和2016年12月份的月平均氣象要素Fig.3 Synoptic meteorology observed over China during December 2015 and December 2016

表1選用了2個污染月4天最為嚴重的污染日AQI和相對濕度大小.2015年12月第一次AQI最高值出現在15日,8個城市中除了泰州,其他7個城市AQI污染濃度都達到了重度污染濃度范圍,以上海污染濃度為最高,AQI值達到了266.泰州在15日污染濃度較其他7個地區濃度較低,但仍然處在中度污染濃度范圍.之后2dAQI污染濃度急劇下降,并且在17日所有8個城市AQI污染濃度都降低到了75以下,達到良好的天氣水平.這主要與地面氣象要素有關,16日所有城市地面風速加大,較高的風速使得污染物在水平方向上得到充分的擴散,最終導致了污染濃度降低,從而直接影響了AQI值的減小.在2015年12月23日,杭州的AQI值達到了整個月8個城市中的最大值(283),除泰州外,其他7個城市AQI污染值都達到了200以上,主要是因為泰州當日出現降水,降水沖刷了空氣中的污染顆粒,并且地面風速較大,使得污染物在水平方向上得到輸送,降低了污染濃度.

2016年12月8日此次污染過程中,AQI污染最大值出現在泰州地區,達到了206,最低值出現在杭州,為125.當日泰州地區風向主西南風,西南方向大量沙塵和生物質燃燒產生的煙粒等污染物隨空氣團移動輸送到泰州,使得泰州當日高濃度污染天氣發生.2016年12月16日AQI污染最大值出現在蘇州為213.此次污染除南京及周邊部分地區外,污染原因主要以人為污染產生的細粒子為主.2個污染月4次污染過程中相對濕度值都較高,部分研究城市相對濕度達到80%以上.較高的相對濕度值會使得空氣中的粒子具有較強的吸附作用,使得空氣中污染濃度增加,容易導致污染天氣發生,特別是對能見度具有較大的影響.

表1 2015年與2016年12月8個研究城市污染嚴重天氣的AQI與相對濕度值Table 1 The AQI and relative humidity values appeared in four serious air pollution days during December 2015 and 2016 over different study regions

表2 2015年與2016年12月江浙滬的3個代表城市逆溫強度Table 2 The temperature inversion values noted over three represented cities in Jiangsu, Shanghai, and Zhejiang provinces during December 2015 and 2016

表3 2015年與2016年12月江浙滬的3個代表城市混合層高度Table 3 Same as in Table 2, but for the values of mixed layer depth

表2、表3對江浙滬具有代表性的3個城市(南京、杭州、上海)的邊界層特征進行了分析.如2015年12月22日杭州地區的混合層高度只有380m,逆溫為6.8℃;2015年12月23日杭州地區混合層高度為470m,逆溫為0.4℃.較低的混合層高度容易使得污染物在垂直方向上無法擴散,而逆溫的出現更使得污染物在垂直方向上受到積壓,加之不利的氣象條件從而容易導致污染型天氣的發生.研究發現不論是2015年還是2016年研究地區發生污染天氣時混合層高度都較低.而2016年12月3個代表城市地區發生霾污染天氣受邊界層條件影響更為嚴重,污染嚴重期間幾乎都存在較高的逆溫以及較低的混合層高度.

2.3 AOD、AE數據

圖4(a)發現上海以及上海周圍地區的AOD值都處在高值控制范圍.2015年12月份,8個研究城市中以上海為代表的4個城市(分別為:上海、杭州、蘇州和無錫)AOD月平均值超過了1.0.剩余4個城市中,除了南京以外,其他3個城市的AOD值也都達到了0.7以上.結合圖4(b)的數值進行分析,8個城市AE值幾乎都超過了1.4,少部分地區AE值較低,但也高于1.2.說明此次污染過程中,人為因素產生的細粒子是導致污染產生的主要原因.

圖4 中國東部地區AOD、AE月平均值Fig.4 The monthly averaged spatial distribution of AOD、AE over East China

由圖4(c)發現2016年12月份高AOD值中心仍然出現在上海及周邊地區,上海地區的AOD值在2016年達到1.0以上,周邊的蘇州和無錫部分地區AOD值達到了0.8以上.較低的AOD(0.5～0.6)主要出現在南京以及揚州部分地區.圖4(d)顯示除上海地區AE月平均值在1.0-1.2范圍內,其他7個城市AE的月平均值都處在1.2-1.4之間,說明此次污染主要還是以人為因素產生的細粒子污染為主.

2.4 MODIS火點

人為污染原因主要以生物質燃燒和城市、工業污染為主.圖5直觀地顯示了2015年和2016年12月份中國東部地區整個月產生火點的地理信息.由國家出臺秸稈禁燒政策近幾年在山東和江蘇等地得到較為良好的實施,山東和江蘇秋冬季的火點較往常幾年得到了大幅度的削減.2015年12月份中國東部產生火點的地區較少,主要集中在安徽中部地區和廣東地區,浙江和福建地區只有零星火點分布.

圖5 中國東部MODIS火點圖Fig.5 MODIS fire sports over East China

2016年12月份火點比2015年12月份火點分布密集,除江蘇、山東等地區與2015年火點分布情況較為相似外,大多省范圍都出現了密集分布的火點,主要以安徽,江西,福建最為嚴重,而廣東地區仍然有大量的火點產生,并且火點數量比2015年更大.

中國東部地區秋冬季火點的產生主要與秋收后廢棄秸稈燃燒有關,大量的秸稈燃燒不僅是火點大量出現的主要原因,更是造成污染的一項重要因素[25-26],研究分析認為,2015年12月的污染過程與生物質燃燒并無較大關系,而生物質燃燒是2016年12月發生污染型事件的一個重要因素.

2.5 NAAPS氣溶膠模擬

圖6為NAAPS氣溶膠模擬圖,左上圖為NAAPS模擬0.55μm氣溶膠光學厚度通道的圖像,污染物質包含有硫酸鹽(橙色和紅色陰影)、沙塵(黃色和綠色陰影)和煙粒(藍色陰影).對于硫酸鹽的消光比采用Nemesure等[27]的構想,產生的量4.5m2/g對應30%的相對濕度, 5.1m2/g對應50%,7.2m2/g對應70%, 15.0m2/g對應90%, 31.6m2/g對應98%,最大值為40.3m2/g,對應100%相對濕度.對于沙塵,研究假設為1μm半徑的顆粒,且折射率為1.55+0.001i,消光比為0.56m2/g.對于煙粒,研究假設為0.01μm半徑的顆粒,并且折射率為1.55+0.01i,消光比為7.1m2/g.右上圖表示地面硫酸鹽污染物總混合比,左下圖為地面沙塵污染物總混合比,右下圖表示地面煙粒總混合比.研究發現在2015年12月15日發生污染嚴重天氣期間工業污染產生了硫酸鹽污染,沙塵污染物質主要出現在中國北方地區,而煙粒大面積出現在西藏和云南地區,沙塵和煙粒等粒子并非此次污染的主要物質.對2015年12月23日氣溶膠組分進行分析,發現工業污染導致的硫酸鹽氣溶膠污染粒子濃度比15日高,沙塵粒子主要出現在河北、河南地區,煙粒主要出現在安徽地區,煙粒和沙塵粒子對污染濃度的提高起到了加劇的作用.

對2016年12月8日氣溶膠組分進行分析,發現不論是工業污染產生的硫酸鹽類氣溶膠粒子還是由沙塵或者煙粒等污染型氣溶膠粒子都在研究地區出現較高的污染濃度值.內蒙地區的高濃度沙塵粒子受北方氣流輸送影響到達研究城市,使得研究地區沙塵粒子污染濃度偏高,鮮有城市沙塵粒子偏低.中國東部地區還受到嚴重的煙粒影響,福建部分地區煙粒濃度較高,高濃度煙粒污染主要出現在福建和江西地區,研究城市煙粒濃度偏低.2016年12月16日沙塵和煙粒影響減弱,只有南京及周邊地區出現了煙粒污染.工業污染型硫酸鹽粒子污染濃度偏高,重度硫酸鹽污染地區出現在安徽地區.

圖6 NAAPS氣溶膠模擬Fig.6 NAAPS aerosol model

2.6 PSCF模式

圖7和圖8中的黑色實線為各城市空氣團移動路徑,后向軌跡選取的起始時間為各個城市污染濃度最高的時次(2015年12月中各個城市污染濃度最高時次為:南京22日17:00;杭州23日11:00;上海15日00:00;蘇州15日10:00;常州23日00:00;無錫23日02:00;寧波15日16:00;泰州24日18:00.2016年12月中各個城市污染濃度最高時次為:南京05日12:00;杭州05日16:00;上海22日19:00;蘇州08日21:00;常州17日01:00;無錫12日20:00;寧波09日03:00;泰州08日03:00),用PSCF對-72h的空氣團移動路徑進行模擬.再利用PSCF模式將中國地區劃分為0.5°×0.5°的網格點,對2個年度12月份每天00:00、06:00、12:00和18:00做4個時次-72h空氣團移動路徑模擬,并對PM2.5設定中國環境標準規定的75μg/m3的閾值.當發生在研究時間段內的空氣團后向軌跡PM2.5值高于75μg/m3時,認為該后向軌跡路徑為污染型路徑.設定PM2.5污染軌跡路徑經過網格(i,j)污染軌跡端點數為mij,而落在某網格所有軌跡端點數為nij,則PSCF公式可定義為:

式中,W(nij)為設定的權重函數,目的是用來減小公式計算所帶來的誤差.

圖7 2015年12月PM2.5的PSCF模式分析Fig.7 PSCF model analysis of PM2.5 during December, 2015

通過分析研究2015年12月PSCF模式發現,此次污染過程中污染物的來源主要集中在污染城市及周邊地區像江蘇、山東、安徽和浙江等部分城市,以區域性污染為主.較高強度的污染物(＞0.6)來源主要來自于研究城市及其周邊地區.研究還發現,地處太湖周圍的蘇州、上海、無錫和杭州等城市由于城市自身排放強度較高,這類城市始終都是區域性污染較為嚴重的地區[28].山東部分地區也是南京、上海、無錫和泰州地區較強的污染物強度主要來源地區,這與朱書慧等[29]人研究結果一致.2016年12月污染過程研究城市污染物來源都主要來自于中國北方地區特別是受到山東地區影響嚴重.無錫和泰州地區高強度污染不僅受到來自北方氣團的影響,還受到來自南方浙江以及西部安徽地區污染氣團的影響.南京地區高強度污染源主要來自南京西部地區,這與葛躍等[30]研究結果一致,結合NAAPS模型以及PM2.5和PM10的比值分析認為,由西北方向輸送來的沙塵等粗粒子是導致南京2016年12月8日發生嚴重污染天氣的主要原因.

圖8 2016年12月PM2.5的PSCF模式分析Fig.8 PSCF model analysis of PM2.5 during December, 2016

3 結論

3.1 研究討論長三角地區4次污染過程,分別為2015年12月12～16日和19～27日,2016年12月6～10日和15～18日, AQI峰值分別出現在15日上海(266),23日杭州(283),8日泰州(206),16日蘇州(213).小風速加之較低的混合層高度以及逆溫層的出現使得污染物在水平和垂直方向擴散緩慢,較高的相對濕度增加了粒子的吸濕性,導致高濃度污染天氣的發生.

3.2 2015年12月份上海、杭州、蘇州和無錫AOD月平均值超過了1.0. 2016年12月份除南京和揚州地區外,AOD值都在0.8以上.兩年中研究地區AE值都高于1.0,說明研究期間受人為因素產生的細粒子污染物為主.

3.3 結合MODIS火點數據、NAAPS模型組分分析以及PSCF模式分析潛在貢獻源,2015年12月2次污染事件的發生為局地污染和長距離輸送污染共同作用,主要受人為因素產生的細粒子影響;2016年12月8日污染事件以長距離輸送型污染為主,受煙粒以及沙塵和工業污染型硫酸鹽粒子的共同影響;2016年12月16日污染事件的發生原因也是局地污染和長距離輸送污染共同作用,人為因素產生的細粒子也是造成此次污染的主要原因,只有南京及周邊部分地區受到煙粒的影響較大.

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