華南農產品主產區2005—2014年秸稈露天燃燒污染物排放估算及時空分布

楊夏捷，馬遠帆，鞠園華，蔡奇均，郭福濤*

（1.福建農林大學林學院，福州350002；2.海峽兩岸紅壤區水土保持協同創新中心，福州350002）

生物質燃燒一直被視為大氣污染物的來源之一。作為生物質燃燒的一種重要形式，農作物秸稈露天燃燒能夠釋放大量顆粒物和CO、NOx等污染性氣體，對生態環境和人體健康產生重要影響[1]。隨著農村經濟水平的不斷提高以及能源結構的改變，秸稈露天焚燒的現象日趨嚴重，不僅造成了生物資源的浪費，而且容易引發火災、污染大氣，并引發了廣泛的環境與社會問題，因而受到國內外學者的關注[2－3]。

目前，國內關于秸稈燃燒污染物排放量的估算研究已有報道，但存在研究時間跨度較短、研究區域集中等問題[4－7]。此外，國內外多數研究中污染物排放因子均選取不同研究的平均值，但由于不同研究中農作物的種植品種及實際生長環境之間往往存在較大差異，根據平均排放因子所計算出的結果容易產生較大誤差。華南農產品主產區是我國“七區二十三帶”農業戰略布局的重要組成部分，同時也是南方地區重要的農業產地，農作物秸稈資源豐富，其露天燃燒造成的環境污染問題也不容忽視。然而，目前國內關于該地區秸稈燃燒污染物排放的研究較少。鑒于此，本文基于自行設計的生物質燃燒煙氣分析實驗室，對產自華南主產區水稻、玉米等7種主要農作物秸稈燃燒釋放大氣污染物（CO、CO2、CxHy、NOx和 PM2.5）的排放因子進行同標準計算。同時，結合統計年鑒估算華南主產區4省2005—2014年不同污染物的排放總量，并分析其時空分布規律。研究結果可為該地區空氣質量分析提供更為準確的基礎數據，并為推進秸稈露天燃燒導致的環境污染研究提供數據支持。

1 研究區域概況

華南農產品主產區，包括福建、廣東、廣西和云南4 省[8]，地處北緯 20°15′～28°20′，東經 97°30′～120°40′，橫跨中國東、西部，土地面積約93.05萬km2。該地區屬于亞熱帶氣候區，年平均降水量約為1600 mm，年均氣溫16.8～22.1℃。華南主產區土壤肥沃，雨水和日照條件充足，是我國以優質高檔秈稻為主的優質水稻產業帶。華南主產區農業發達，農作物秸稈焚燒情況嚴重。根據衛星火點數據顯示，研究區域2005—2014年秸稈露天燃燒火點個數為29 773個。其中，福建東部、西北部，廣西東部、云南東部及廣東全省均有較高的農田火密度（圖1）。

圖1 研究區域示意圖Figure1 Sketch map of the study area

2 材料與方法

2.1 材料

2.1.1 試驗材料

材料的選取和處理參照國內外相關研究成果[9－11]。本試驗選用來自研究區域內廣泛種植的水稻（浙福802、雙桂 1 號、Ⅱ優 3301）、小麥（M76優 3301、云麥39號）、豆類（華夏1號、華夏3號）、油菜（南油10號、浙油 28）、玉米（桂單 589、閩紫糯 1號）、棉花（中棉所63）和花生（粵油18、閩花6號）秸稈。在清除表面泥土雜物后，為模擬真實燃燒情況，將上述不同品種的7種農作物秸稈分別自然晾干。為便于充分燃燒，并結合燃燒裝置的實際大小，將已晾干的秸稈樣本分別剪成6 cm左右長度。之后，將各農作物秸稈依次在分析天平上稱重（精度：0.01 g），并將每種作物分為3組。先將每組各稱量30 g，作為燃燒樣本；之后，將各組秸稈及其燃燒后的灰分研磨，依次在十萬分之一電子天平（精度：0.000 01 g）上精確稱取0.1 g，分別用錫箔紙包好，作為碳元素分析樣本。

2.1.2 數據來源

本次研究所使用的衛星火點數據來自于分辨率高且適用于中國區域的MODIS林火數據[12]，精度為1 km。利用ArcGIS 10.2軟件，結合中國植被功能型圖（精度1 km），提取2005—2014年研究區域內農田火點數據，包括每個火點的起火時間和地理坐標。同時，根據華南農產品主產區4個省份的統計年鑒（2006—2015年），得到各省水稻、小麥、豆類、油菜、玉米、棉花和花生等農作物在2005—2014年的年產量（Mt）。并廣泛參考前人相關研究[13-17]，以其對研究區域各省不同作物秸稈系數的平均值作為本研究的計算標準（表1），從而得到華南主產區各省7種作物的秸稈產量。通過查閱相關文獻[18-19]，得到研究區域各省農作物秸稈的露天燃燒比例（表2）。同時，根據李瑞敏等[20]、Zárate 等[21]和 Wang 等[22]的研究結論，認為各農作物的平均露天燃燒效率為80%。

表1 各地區不同作物秸稈系數Table1 Residue to product ratio of various crops in different regions

表2 各地區秸稈露天燃燒比例（%）Table2 Ratio of field combustion of crop straw in different regions（%）

2.2 儀器和設備

Testo350升級型煙氣分析儀（德國）；TSI8533顆粒物分析儀（美國）；自主設計燃燒裝置體系（圖2）；Elementar Analysensysteme GmbH vario macro cube型微量碳氮元素分析儀（德國）。

圖2 燃燒裝置示意圖Figure2 Sketch map of the combustion system

2.3 實驗過程與方法

2.3.1 樣本燃燒

真實秸稈燃燒時由于處于堆積狀態，在燃燒初期存在不完全燃燒的過程。但由于很難判斷出秸稈燃燒過程中充分和不充分燃燒的比例，因此，在大尺度大區域污染物排放估算時，同時考慮上述兩種燃燒狀態較為困難。根據多次試驗結果顯示，溫度控制在180℃時秸稈進入不充分燃燒狀態。此時，根據秸稈露天燃燒真實情況，將樣本以堆壓的形式放入燃燒箱內，并迅速關閉箱門。隨著燃燒進行，溫度達到280℃后，進入充分燃燒階段。為實現充分燃燒，每個樣本的燃燒過程持續40 min。

2.3.2 氣態污染物排放測定

農作物秸稈燃燒時會排放出大量污染性氣體。其中，CO、CO2、NOx和 CxHy等氣態污染物運用 Testo350升級型煙氣分析儀實時監測。該儀器基于分光紅外在線監測儀器測定煙氣中的污染性氣體。儀器記錄數據間隔 5s，CO、CO2、NOx和 CxHy的測量精度分別為 1 μL·L-1、0.01%、1 μL·L-1和 1μL·L-1。

2.3.3 顆粒物排放測定

不同農作物秸稈在燃燒過程中產生的細小顆粒物（PM2.5）通過TSI8533顆粒物分析儀實時監測。該儀器基于分光紅外在線監測儀器測定煙氣中的顆粒物濃度。儀器記錄數據間隔5 s，PM2.5的測量精度為0.001 mg·m-3。為保證顆粒物濃度測量的準確性，試驗過程中將儀器連接的煙氣導引通道的長度適當增大，并通過實驗室內設空調進行溫度調節，從而保證PM2.5采集進樣口的溫度接近于室溫。

2.3.4 碳元素含量測定

將研磨好的各組農作物秸稈及其燃燒灰分分別用包樣器包好，作為元素分析樣本，依次放入微量碳氮元素分析儀中，分別測得每個樣本中碳元素的含量（%）并記錄。每個樣本的分析時間約為20 min。

2.4 數據計算與分析

2.4.1 排放因子計算

本研究采用碳守恒的方法來計算排放因子[23]。該方法的基本假設是燃料中的碳排放主要以氣態CO2、CO、總碳氫（THC）和顆粒物形態的碳形式存在，根據元素守恒原則，分別計算 CO2、CO、NOx、CxHy和 PM2.5的排放因子。

設定一個不完全燃燒系數PIC：

式中：EFCO2、Cf、Ca、fCO2分別代表 CO2排放因子、燃料碳質量、灰分碳質量、CO2中碳和CO2的轉換因子（即44/12=3.67）；M代表燃料質量。

目標化合物的排放因子，可以通過目標化合物濃度和CO2濃度之比與CO2排放因子相乘得到，即公式（3）：

式中：CC-CO、CC-PM、CC-THC和 CC-CO2分別表示 CO、顆粒物、THC和CO2的碳排放。

則CO2的排放因子可利用公式（2）計算：

式中：EFi、Ci、CCO2、EFCO2分別代表目標化合物排放因子、目標化合物濃度、CO2濃度和CO2排放因子。

最后，還需要建立跨境基礎設施債券市場、跨境基礎設施交易平臺及其他跨境基礎設施投融資平臺，這樣才能充分發揮和放大亞投行對“一帶一路”倡議的支撐作用。總之，亞投行的發展建設不能局限于一點或一隅，而是一項系統性的工程設計。

2.4.2 秸稈露天燃燒量計算

秸稈露天燃燒量利用公式（4）計算[24]：

式中：M為作物燃燒量，t；Pn為第n種作物的產量，t；Nn為第n種作物的秸稈系數；B為秸稈露天燃燒比例；η為秸稈的露天燃燒效率。

2.4.3 秸稈燃燒排放污染物計算

基于室內模擬計算出各類農作物秸稈的排放因子，利用公式（5）計算研究區域各省排放的氣體污染物總量[24]：

式中：E為污染性氣體排放量，t；Mi為第i種生物質的燃燒量，t；EFi為第i種物質燃燒后污染性氣體的排放因子，g·kg-1。

2.5 華南主產區秸稈露天燃燒污染物排放時空特性

由于農作物秸稈燃燒具有較強的空間差異性，傳統監測方法很難準確揭示其空間分布情況。而具有時效性強、分辨率高、覆蓋范圍廣等特點的衛星數據，近年來被廣泛應用于揭示污染物時空分布特性[25]。本研究在MODIS林火數據基礎上，將整個研究區域網格化（10 km×10 km），計算各省不同污染物的網格排放強度及空間分布；同時，運用Mann-Kandell趨勢檢驗法，分析華南主產區各省2005—2014年CO、CO2、NOx、CxHy和PM2.5等污染物排放情況的年尺度時間變化趨勢及其顯著性。Mann-Kandell趨勢檢驗法是一種非參數統計檢驗方法。該方法不需要樣本遵循一定的分布規律，且不受少量異常值的干擾，因此被廣泛用于檢驗時間序列上的數據變化趨勢[26]。

3 結果與討論

3.1 污染物排放因子計算

本試驗和相關研究結果[10-11]表明，在種植環境相近的情況下，同種作物不同品種之間的污染物排放因子沒有明顯差別。因此，使用同種作物不同品種的平均排放因子作為污染物估算的排放因子更符合大尺度范圍污染物排放估算的要求（表3）。結果表明，不同農作物秸稈燃燒計算出的同一污染物的排放因子變化范圍不大。同時，表3也列出國內外學者對于農作物秸稈燃燒污染物排放因子的研究結果[27-30]。從表中數據對比可以看出，本試驗得出排放因子與國內外類似實驗條件下得出的結論比較接近，說明本試驗所采用的方法同國外燃燒試驗方法具有一定的可比性。由于本試驗中秸稈燃燒過程包含了揮發性物質的釋放、明顯火焰的出現和灰燼形成等階段，與田間露天燃燒的真實過程基本相符，并在試驗過程中通過調節溫度，使排放因子在計算中包含了充分和不充分2種燃燒狀態。因此，造成上述差異的主要原因是農作物的生長環境。本試驗分別選擇每種農作物在研究區域廣泛種植的不同品種進行室內模擬燃燒及計算分析，并以各品種排放因子平均值作為該作物秸稈在研究區域的排放因子。因此，相比國內外目前以單一品種試驗及選擇不同文獻排放因子均值的排放估算，本研究統一了試驗方法和條件，研究結果更能體現研究區域的實際情況，對于該地區污染物排放清單估算的準確性較高。

3.2 華南主產區農作物秸稈產量與露天燃燒量

表4為2005—2014年福建、廣東、廣西和云南各省秸稈產量和露天燃燒量清單。結果顯示，作物秸稈產量和燃燒情況存在較明顯的空間差異。2005—2014年華南主產區農作物秸稈總產量為542.37 Mt，秸稈露天燃燒總量為118.84 Mt，秸稈露天燃燒比例為21.91%。這與趙建寧等[31]的研究結論相近。其中，廣東省農作物秸稈露天燃燒所占比例最高，為29.88%，其次為福建、廣西和云南。Cao等[32]的研究結果表明，農民的收入水平和秸稈利用成本是影響該地區秸稈露天燃燒的主要因素。廣東和福建地處我國東南沿海，農業經濟較為發達，秸稈的露天燃燒量較高；而廣西和云南位于我國西南地區，其農村經濟發展水平和農村人口密度較低，因此燃燒比例較低。

3.3 華南主產區農作物秸稈燃燒污染物排放清單

表5為2005—2014年華南農產品主產區CO、CO2、NOx、CxHy和 PM2.5等大氣污染物排放量清單。其中，廣東 CO、CO2、NOx、CxHy和 PM2.5的排放總量占研究區域總排放量的比例最高，分別為35.53%、35.02%、34.34%、41.21%和34.29%；福建比例最低，分別為11.49%、11.39%、10.96%、13.29%和11.21%。該結果同蘇繼峰等[33]對于研究區域的結論趨勢相同。

表3 不同秸稈燃燒污染物排放因子（g·kg-1）Table3 Emission factors of contaminants from different types of straw burning（g·kg-1）

表4 估算各省農作物秸稈產量和露天燃燒量（Mt）Table4 Estimation of crop straw yield and amount of field burning in different provinces（Mt）

表5 華南主產區各省2005—2014年秸稈露天焚燒大氣污染物排放清單（kt）Table5 Municipal emission inventory of crop straw open burning of Southern China main producing areas of agricultural products during 2005—2014（kt）

陸柄等[34]曾研究大陸地區各省2007年生物質露天燃燒污染物的排放情況，其計算的華南主產區各省CO、CO2、NOx和PM2.5的排放量估算值高于本研究結論。原因在于陸柄等估算的農作物秸稈包括署類、芝麻和谷類。而田賀忠等[35]對于2007年研究區域內各類污染物的排放量估算值均顯著高于本研究結果，原因是田賀忠等計算了所有農作物秸稈室內和露天燃燒的排放總量，而本文僅研究了水稻等7類農作物秸稈露天燃燒下的污染物排放情況。

圖3 2005—2014年華南農產品主產區不同農作物秸稈燃燒CO排放量空間分布Figure3 Regional distribution of total emissions of CO from different straw burning in Southern China main producing areas of agricultural products during 2005—2014

3.4 華南主產區農作物秸稈燃燒污染物排放空間分布

圖3 至圖7為各類污染物10 km×10 km分布情況。結果顯示，華南農產品主產區2005—2014年農作物秸稈燃燒污染物排放在空間上分布不均勻。其中，CO2、CxHy和PM2.5的單位排放強度較大，分布較為分散，CO和NOx單位排放強度較低且較為集中。此外，各省排放情況也有所不同，廣東中部和云南東部是排放強度較大的區域，廣西中部地區污染物排放較為集中，而福建全省秸稈燃燒污染物排放量較少，分布也較為分散。

圖4 2005—2014年華南農產品主產區不同農作物秸稈燃燒CO2排放量空間分布Figure4 Regional distribution of total emissions of CO2from different straw burning in Southern China main producing areas of agricultural products during 2005—2014

圖5 2005—2014年華南農產品主產區不同農作物秸稈燃燒NOx排放量空間分布Figure5 Regional distribution of total emissions of NOxfrom different straw burning in Southern China main producing areas of agricultural products during 2005—2014

圖6 2005—2014年華南農產品主產區不同農作物秸稈燃燒CxHy排放量空間分布Figure6 Regional distribution of total emissions of CxHyfrom different straw burning in Southern China main producing areas of agricultural products during 2005—2014

此外，不同農作物對于不同污染物的貢獻程度也存在差異。研究結果表明，2005—2014年，水稻對研究區域 CO、CO2、NOx、CxHy和 PM2.5排放總量的貢獻率依次為67.91%、68.42%、61.16%、84.83%和65.60%；小麥的貢獻率依次為1.45%、1.46%、1.24%、0.79%和1.48%；豆類的貢獻率依次為4.97%、4.92%、4.00%、2.19%和6.37%；油菜的貢獻率依次為1.69%、1.49%、5.98%、0.24%和1.14%；玉米的貢獻率依次為18.07%、19.19%、19.19%、4.97%和20.86%；棉花的貢獻率依次為0.01%、0.01%、0.02%、0.01%和0.01%；花生的貢獻率依次為5.89%、4.51%、8.42%、7.04%和4.54%。

圖7 2005—2014年華南農產品主產區不同農作物秸稈燃燒PM2.5排放量空間分布Figure7 Regional distribution of total emissions of PM2.5from different straw burning in Southern China main producing areas of agricultural products during 2005—2014

3.5 華南主產區農作物秸稈燃燒污染物排放時間變化

圖8 顯示，2005—2014年華南主產區各省農作物燃燒各類污染物的排放具有明顯的時間差異性。結果表明，相同省份不同污染物的變化情況總體趨勢一致。其中，福建10年內各污染物排放情況較為平穩，總體呈下降趨勢；廣東、廣西和云南污染物排放盡管存在波動，但總體均呈上升趨勢。造成上述污染物排放量時間差異的原因主要是各省農作物播種面積的變化。根據研究區域各省統計年鑒顯示，福建2005—2014年農作物播種面積逐年減少，其余各省播種面積總體均呈上升趨勢。這與付雨晴等[36]對于研究區域的結論一致。

此外，不同污染物變化趨勢也存在一定的時空異質性。Mann－Kandell趨勢檢驗結果顯示（圖9），2005—2014年，廣東NOx、廣西PM2.5排放呈顯著上升，其余各污染物上升趨勢并不顯著；云南各類污染物排放均呈顯著上升趨勢，福建各污染物排放變化趨勢均不顯著。

3.6 排放清單不確定性討論

污染物排放清單的建立，受排放因子、秸稈露天燃燒效率、燃燒比例、秸稈系數以及燃燒狀態比例等多重因素的影響。由于本研究中不同污染物排放因子源于室內模擬試驗同標準實測，且秸稈系數、露天燃燒效率等數據來源充分，因此，影響本文排放清單不確定性的主要因素在于秸稈露天燃燒比例以及真實燃燒過程中不同燃燒狀態的比例。由于目前對我國秸稈露天燃燒情況的研究情況及統計數據較少，因此對本文排放清單的不確定性造成一定影響。此外，真實秸稈燃燒時存在充分和不充分2個過程。但由于在真實燃燒過程中較難確定2種燃燒狀態所占比例，因此，在大區域長時間尺度污染物排放估算時，同時準確考慮2種燃燒過程較為困難。本研究在模擬實驗的設計中，盡量模擬真實情況，通過溫度調節模擬充分和不充分2個燃燒過程。由于各污染物的排放因子計算是基于實時記錄的數據，因此理論上，排放因子及污染物排放量的計算結果中也包含了不充分燃燒過程。盡管如此，還是與真實的露天燃燒情況有所偏差，這也是今后研究的方向。

4 結論

（1）通過室內模擬試驗，實測華南主產區7種農作物秸稈燃燒CO平均排放因子范圍142.84～199.98 g·kg－1；CO2平均排放因子范圍 992.82～1 348.77 g·kg－1；NOx平均排放因子范圍 1.07～4.08 g·kg－1；CxHy平均排放因子范圍 6.83～81.64 g·kg－1；PM2.5平均排放因子范圍 4.41～10.15 g·kg－1。

圖8 華南主產區各省2005—2014年污染物排放量時間變化Figure8 Time variation of pollutant discharge of Southern China during 2005—2014

圖9 華南主產區各省2005—2014年污染物排放量趨勢變化Figure9 Trend variation of pollutant discharge of Southern China during 2005—2014

（2）2005—2014年，華南主產區秸稈年均產量54.24 Mt，秸稈年均露天燃燒11.88 Mt。水稻所占秸稈產量和燃燒量的比例最高，分別為65.59%和69.13%；小麥和棉花最低，不足5%。

（3）華南主產區 2005—2014 年 CO、CO2、NOx、CxHy和 PM2.5的排放總量依次為 18 926.32、149 866.73、153.13、6 467.09 kt和 870.33 kt。其中，廣東大氣污染物排放占總體比例最高，范圍34.34%～41.21%；福建最低，范圍10.96%～13.29%。

（4）廣東、廣西中部和云南東部地區秸稈燃燒污染物網格排放強度較大且集中，福建全省污染物排放量相對較少且分散。水稻和玉米是研究區域污染物排放的重要來源。

（5）2005—2014 年，福建 CO、CO2、NOx、CxHy和PM2.5的排放呈下降趨勢但不顯著，廣東NOx、廣西PM2.5及云南各類污染物的排放呈顯著上升趨勢。

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