飲用水中典型臭味物質及其去除方法研究進展

楊　欣，唐玉霖，辛懷佳

(同濟大學污染控制與資源化研究國家重點實驗室，上海　200092)

臭味是指人的感覺器官(鼻、舌、口等)所感知的異常或令人討厭的氣味，是由臭味物質刺激感覺神經末梢的一種綜合感覺。其易被感知的特點，是公眾對飲用水安全首要直觀的評判指標，同時近年來頻發的臭味事件，使臭味成為人們最關注的熱點飲用水問題。Watson等[1]指出2-甲基異崁醇(2-MIB)和土臭素(GSM)導致的土臭味是飲用水中最為常見的臭味物質，在極低的臭閾值下便能輕易感知(2-MIB為5～10 ng/L， GSM為1～10 ng/L)。我國《生活飲用水衛生標準》(GB 5749—2006)附錄A已將GSM和2-MIB列為生活飲用水水質參考指標，限值均為10 ng/L。本文結合我國暴發的臭味污染事件，在探討當前飲用水中典型臭味物質的來源及種類的基礎上，重點對臭味去除方法及原理進行綜述，有望為飲用水中臭味污染控制提供參考。

1　臭味物質

1.1　臭味事件統計

臭味問題已成為消費者投訴飲用水比例最高的一類問題，近幾十年我國爆發的主要水體臭味事件如表1所示，主要以藻源性臭味和化學味臭味問題為主。

表1　我國主要水源的臭味事件

1.2　臭味物質來源與種類

城市供水系統的各個單元，包括水源、水處理過程、管網、二次供水等均可導致臭味問題，如表2所示。其中水體的富營養化是導致水體臭味問題產生的主要原因，原水中放線菌和藍綠藻的二級代謝物會導致最常見臭味物質GSM和2-MIB的生成。此外，一方面原水中礦物質析出的鐵、錳，有機物分解產生的硫醇、硫化氫、胺類等均會導致臭味問題；另一方面，飲用水的消毒也會產生大量與氯及其消毒副產物有關的臭味。當前，管網及二次供水過程產生的臭味物質也受到廣泛關注。

表2　飲用水中臭味物質的來源

水中最常見的臭味物質GSM和2-MIB主要由水中放線菌、藍綠藻的細胞代謝或藻類死亡這兩階段產生。原水中，在過量營養和適宜溫度情況下，致使藻類大量繁殖，細胞代謝產生臭味物質；在管網及二次供水中，出廠水中的死藻會導致細胞解體，釋放出臭味化合物。此外，殘余的有機物或死藻可作為細菌的營養基質，促進細菌的生產和繁殖，進而產生臭味物質。硫類臭味物質則是在厭氧條件下，微生物將水中硫酸鹽還原或將含硫有機物分解產生的。常見的含硫物質多為揮發性化合物，包括硫化氫、硫醇、硫醚等。

在對當前飲用水中臭味物質的來源、種類分類解析的基礎上，本文就典型致臭物質GSM和2-MIB的去除方法、去除效果和機理進行綜述。

2　臭味物質去除方法研究

飲用水常規處理工藝無法完全去除水中主要的臭味物質。Bruce等[5]在調節環境pH或增大明礬投量情況下，發現明礬混凝均不能有效去除2-MIB、GSM等臭味物質。Jung等[6]發現氯、二氧化氯等常見氧化劑對臭味物質幾乎不產生去除作用，在某些情況下余氯的加入會增強臭味甚至對臭味產生掩蔽作用；KMnO4對臭味物質的去除效果差；采用臭氧作為氧化劑，在接觸時間為6.4 min，增大投量至3.8 mg O3/L時可去除84.8%的2-MIB。常規處理工藝除臭效果有限，故通過增設預處理或深度處理工藝來去除水中臭味物質成為研究的關鍵。目前最常見的三種除臭方式為活性炭吸附法、高級氧化法和生物降解法。

2.1　活性炭吸附

活性炭吸附仍是目前去除飲用水臭味物質最常用的方法，包括顆粒和粉末活性炭吸附技術。經碳化或活化生成的以碳為骨架的活性炭，具有發達孔隙結構，其表面積可達500～1700 m2/g炭，有良好的吸附性能。活性炭吸附臭味物質在飲用水處理中主要有三種應用形式：一是當原水出現突發性臭味情況，作為緊急處理措施在絮凝沉淀前或絮凝過程中投加粉末活性炭(PAC)；二是在原水過濾后加入顆粒活性炭(GAC)吸附；三是采用生物活性炭，將活性炭與臭氧聯合應用，結合活性炭的吸附功能和活性炭外表面附著的生物膜的降解作用，去除范圍更廣的污染物，同時延長活性炭的再生周期。活性炭有良好的吸附效果，但仍受到自身性質指標、水中有機物和水處理工藝等的影響。此外，不同活性炭活化方式也會存在差異。

(1)活性炭自身性質指標的影響。Yu 等[7]對五種粉末炭吸附效果進行研究，發現吸附性能與PAC孔隙結構、孔徑分布、表面特性等有關，其中微孔體積與吸附效果呈現明顯的正相關關系，而氧含量、碘值和甲基藍值對吸附效果影響甚微。Ng 等[8]研究由農業副產物活化得到的PAC吸附GSM的效果，發現一些由山核桃活化得到的PAC具有可與商用活性炭媲美的吸附能力，且能夠在低GSM濃度(10 μg/L)下產生吸附效果[9]。此外，PAC對GSM的吸附效果優于2-MIB，Cook等[10-11]認為其原因為GSM分子質量較小、溶解度低且結構扁平更易被PAC吸附。Bruce 等[5]則將GSM的高去除率歸因于GSM具有更大的辛醇-水分配系數(KOW)，有更好的疏水性從而去除率高。

(2)水中有機物的影響。Bruce 等[5]發現自然水體中臭味物質的去除效果劣于超純水，原因是自然水體中所含的溶解有機碳(DOC)會與2-MIB和GSM競爭吸附位點，造成競爭吸附，使去除率降低，但定量描述DOC濃度與吸附程度的關系還有待進一步研究。Newcombe 等[12-13]研究表明天然有機物(NOM)的存在會使活性炭吸附臭味物質的能力大幅度的下降。影響吸附能力的主要因素為活性炭的孔徑大小和孔徑分布。與2-MIB分子大小相近或更小分子量的NOM會與2-MIB競爭活性炭上的吸附位點，造成競爭吸附；稍大分子量的NOM因其吸附于活性炭外表面可能會阻塞孔洞的通道，從而降低吸附平衡；而大分子量的NOM僅停留在活性炭表面，對吸附效果影響最小。由此，高效的活性炭的孔隙分布需要雙峰分布，即一方面能為2-MIB提供快速的吸附位點；另一方面，減少NOM對孔隙的堵塞。相較于NOM對活性炭吸附GSM效果的影響，Cook等[10-11]發現NOM對2-MIB的吸附效果影響更大，同時，小分子量的NOM比大分子量的競爭作用更強。Ho等[14]的研究發現，在小分子量NOM的影響下，由于競爭吸附，明礬混凝作用中PAC對2-MIB的吸附效率降低。同時增加水的濁度和明礬投加量也會相應減少2-MIB的吸附，生成的大的絮狀體會包裹部分PAC顆粒使之下沉失去吸附作用，從而減少吸附劑有效含量，進而削弱對2-MIB的吸附效果。

(3)余氯的影響。余氯的存在會減弱活性炭對臭味物質的吸附能力，甚至可能會導致嗅閾值的增加和臭味物質的變性。李學艷等[15]研究發現余氯會改變活性炭表面的化學結構，使極性基團增加，減弱其吸附能力。在活性炭濾池(ACFs)生產應用中， Ridal等[16]發現，氯的存在對炭濾池中GSM和2-MIB的吸附都有抑制作用：當余氯量為0.6 mg/L時，GSM的去除率由90%下降到72%；適量減少氯的投量能促進炭濾池對臭味物質的去除。

2.2　高級氧化

高級氧化被廣義地定義為基于使用反應活性物質—羥基自由基(·OH)實現目標化合物降解的氧化方法。因其有對大分子難降解有機物的高反應速度、高礦化度和非選擇性等優勢，受到越來越多的關注。高級氧化在飲用水處理中一般屬于深度處理技術，在去除臭味物質的研究方面，主要集中在臭氧、紫外線(UV)、H2O2和超聲單獨或組合工藝。

2.2.1臭氧及其組合工藝氧化去除臭味物質

水廠中以臭氧作為氧化劑處理污染物質已十分普遍，單獨臭氧對有機物的氧化作用機理[17]如式(1)～式(4)。

(1)

(2)

(3)

+OH-)

(4)

由式(1)～式(4)可知，臭氧與有機物的反應分為臭氧直接與目標物和臭氧分解產物·OH間接氧化目標物，但臭氧直接氧化物質主要為雙鍵有機物、活性芳香化合物與非質子化的胺，而2-MIB和GSM中并無上述結構。故臭氧分解生成·OH的比率是影響2-MIB和GSM氧化的關鍵因素。在臭氧氧化條件下，臭味物質2-MIB和GSM的去除效果差，去除率大約為50%[18]。水質的不同也影響臭氧降解臭味物質的效果。Li 等[19]指出低濃度的腐植酸會促進·OH的形成，從而在提高2-MIB的去除率同時促進對NOM的氧化；而當腐植酸濃度高時會明顯抑制臭氧氧化。Ho 等[20]指出大分子量NOM在臭氧氧化過程會消耗更多的·OH，相應地減弱臭氧對臭味物質的降解效果。Westerhoff 等[21]發現提高溫度和pH值，增加臭氧投加量會促進臭氧分解生成·OH，進而提高2-MIB和GSM的去除率。

臭氧的單獨作用對GSM和2-MIB的去除率低，且在氧化過程中易生成致癌性的溴酸鹽。因此，基于臭氧氧化機理的組合工藝在去除水中臭味物質方面受到越來越多的重視。常見的臭氧組合工藝是臭氧與H2O2、Mn2+或紫外線的組合。H2O2、Mn2+和紫外線的加入能促進臭氧快速分解產生·OH并提高轉化率，進而提高對臭味物質的去除率。Park等[22]發現臭氧和H2O2的組合投加對GSM的去除效果好，能近乎實現全部去除。Collivignarelli等[18]在臭氧氧化后增加紫外光照射，發現其去除率能增加至90%。試驗測得組合工藝反應產生的·OH氧化臭味物質的反應速率遠高于臭氧單獨作用水平。

臭氧組合工藝氧化效果好，但Qi等[23]研究發現2-MIB降解后會產生一種苯甲醛類副產物—異崁酮，將其繼續氧化會得到許多中間體，例如醛(甲醛、乙醛、丙醛、丁醛、乙二醛和甲基乙二醛)、酮和羧酸。發現這些醛類副產物同樣會導致水中異味的產生，仍需更多后續處理方式。

2.2.2UV及其組合工藝氧化去除臭味物質

紫外線照射不僅能在常規飲用水處理工藝中起消毒作用，還可氧化水中部分微污染物，對水中臭味物質產生一定的去除作用。然而，紫外光處理對2-MIB、GSM的去除效果有限，還會產生亞硝酸鹽等副產物。此外，原水中含有的NOM等物質會與·OH反應，降低臭味物質去除率。紫外線的改良與組合工藝是去除臭味物質的有效方法。Kutschera等[24]發現同傳統的UV(254 nm)相比，真空紫外線(VUV)與UV的聯用可增強2-MIB和GSM的去除效果，在UV/VUV(254+185)nm條件下對臭味物質降解速率常數為1.2×10-3m2/J。 VUV具有更低的能量要求和更短的生命周期成本，增加少量的臭氧還可抑制副產物亞硝酸鹽的生成。

光催化反應是指在一定波長光照條件下，激發觸媒表面價帶電子發生帶間躍遷，從價帶躍遷至導帶，產生光生電子(e-)和空穴(hvb+)的反應，因其清潔、高降解力、操作簡單方便等特性，光催化成為一種研究前景光明的臭味物質處理技術。觸媒主要包含金屬氧化物(CoOx，TiO2，MnOx，ZnOOH)、改良礦石等。光催化機理如式(5)～式(8)。

(5)

(6)

(7)

(8)

此外，在氧氣作用下，水溶液中某些有機物能被躍遷至導帶的電子光催化降解。由氧氣產生的超氧陰離子自由基能在抑制電子累積的同時提高電子空穴復合率，對光催化有促進作用[25]，具體過程如式(9)～式(12)。

(9)

(10)

(11)

(12)

試驗結果[26]表明UV對2-MIB、GSM的降解反應遵循一級反應動力學，且在常見光觸媒二氧化鈦催化條件下，2-MIB/GSM在60 min內的去除率高達99%。

2.2.3 H2O2及其組合工藝氧化去除臭味物質

H2O2的標準氧化還原電位為1.77 V，其單獨作用于飲用水處理時分解速度慢，但其與臭味物質作用不會產生有機鹵代物，分解產物為H2O和H2，是一種綠色氧化劑。在一定觸媒(如UV)，以及其他氧化劑(如臭氧)作用下，H2O2能快速產生氧化性極強的·OH(氧化還原電位為2.8 V)，是具有良好前景的飲用水深度處理技術。每一分子H2O2分解產生兩分子·OH[27]，過程如式(13)～式(15)。

(13)

(14)

(15)

試驗結果顯示[28]，在0.25 mg/L H2O2投量下，GSM的去除率僅能達到31%，而在UV的協同作用下，處理低濃度GSM(10 ng/L)也能實現70%的去除率。

2.2.4超聲波及其組合工藝氧化去除臭味物質

超聲降解技術是基于超聲波的空化原理。超聲波的動力使液體中的氣體形成氣泡并迅速脹大，在氣泡破裂的瞬間產生局部熱點，使水高溫分解產生有效的氧化物質·OH氧化分解污染物質。超聲波降解機理如式(16)～式(18)。

(16)

(17)

(18)

Song等[29]發現超聲輻射方式主要是通過脫水和開環的高溫熱解作用降解水中的MIN/GSM，其反應速率遵循準一級反應動力學，降解速度迅速，由物理方式產生的·OH受水中出現的·OH清除劑的影響小。

在實際運行中，特別是在大規模應用上，采用高級氧化方式去除臭味物質2-MIB/GSM運行成本高。同時高級氧化技術具有生成對人體有害的消毒副產物的潛在危險[30]，限制了其在實際生產中的大規模運用。目前學者們采用改進和優化工藝等方式使其更加有效地去除臭味物質。

2.3　生物降解技術

生物降解在飲用水的處理中屬于預處理技術，其主要應用為生物濾池。1995年，Hunk 等[31]首次提出采用生物降解技術處理飲用水臭味物質。Ho等[32]發現生物濾池去除原水中臭味物質的反應速率只與污染物初始濃度相關，而與種類無關，即生物活性砂濾池對去除物質無選擇性；反應速率會隨污染物與過濾介質接觸的增多而得到提高。同時，研究發現四種細菌的共同作用才能對生物降解起作用。同一時期，Hoefel等[33]也指出，GSM的生物降解與三種革蘭氏陰性菌的共同作用密切相關。日本的膳所給水廠已采用生物預處理技術解決了實際臭味問題。實踐中發現生物處理池內含有的2-MIB分解菌等可對GSM和2-MIB實現去除，去除率高達70%～80%。Elhadi等[34]采用雙介質過濾器對2-MIB和GSM的去除進行研究，發現在提高溫度、采用炭砂作為介質、提高可生物降解有機物濃度和進水濃度條件下，均可提高臭味物質的去除率。同時，研究證實，生物濾池有極好的穩定性，在低臭味物質濃度(25 ng/L)或是臭味短暫暴發情況下都能取得穩定良好的去除效果。

2.4　集成技術

近些年，集成各類除臭技術以提高飲用水中2-MIB和GSM去除率受到廣泛關注。其中，吸附與膜濾工藝、高級氧化與生物降解工藝、吸附與高級氧化工藝等的集成技術研究有了長足發展。集成技術是各除臭技術間協同促進作用的最終體現，有很好的研究前景和應用價值。

吸附與膜濾集成技術在充分發揮活性炭吸附性能的同時，利用膜攔截活性炭及微生物，延長其使用周期，取得較好去除效果。Matsui等[35]探究超級粉末炭(S-PAC)和微濾(MF)集成工藝對GSM的去除效果。集成工藝相較于單獨PAC處理技術而言，投量更小，去除水中GSM更高效，用集成工藝能減少活性炭高達90%的投加量。梁爽等[36]在粉末炭生物反應器中加入超濾膜，研究常規處理+浸沒式超濾膜-粉末炭工藝(UF-PAC)對臭味高藻水的處理效果。結果表明，在浸沒式超濾膜生物反應器中，PAC可吸附超濾膜無法截留的溶解性有機物(DOC)，超濾膜攔截微生物可使微生物產生長期的降解作用，兩者協同強化了對GSM和2-MIB的去除效果。同期，李星等[37]對混凝沉淀-生物粉末炭-浸沒式超濾膜(BPAC-SUF)組合工藝進行研究，發現組合工藝對2-MIB和GSM有較好的去除效果，平均去除率分別為74.8%和75.1%，出水濃度低于臭閾值。

高級氧化與生物降解的集成技術能充分發揮氧化優勢，一方面直接氧化部分臭味物質，另一方面將不能被生物降解的天然有機物轉化為能被細菌作為底物處理的小分子量化合物，提高了生物濾池的除臭能力。Nerenberg等[38]在水廠的生物濾池后增加臭氧氧化裝置，該集成工藝相互促進了臭味的降解效果，水中殘留的2-MIB和GSM幾乎得到完全去除。

吸附與高級氧化集成技術，利用高級氧化能促進已吸附臭味物質快速降解，并快速恢復吸附劑吸附能力，提高除臭能力。Sagehashi等[39-40]研究高硅沸石吸附(USY)和臭氧氧化集成工藝對2-MIB的去除效果，基于2-MIB可快速吸附、聚集在多孔吸附劑上，同時因吸附位點上2-MIB能被臭氧快速氧化降解從而再生的理論開展試驗。試驗結果顯示USY在硅鋁比(SiO2/Al2O3)為70%時，對2-MIB的吸附性能最佳。臭氧對2-MIB的降解系數為1.6，在臭氧濃度為0.07 mg/L時，僅12 s內2-MIB去除率已達75%。但在該試驗中，持續累積的氧化產物與NOM占據的吸附位點能否因臭氧氧化而再生對沸石的性質影響很大。

3　結論與展望

(1)我國水體臭味事件頻發，其中以藻源性臭味和化學味臭味問題為主，且常規處理工藝對水中的臭味物質去除效率低。

(2)活性炭吸附法仍是最具實用價值的除臭方法，但水中NOM使活性炭吸附能力減弱，活性炭的改性研究和新型吸附材料開發是吸附去除臭味物質的關鍵。高級氧化產生的·OH雖在實驗室取得很好的除臭效果，但如何平衡生產成本和處理效果之間的關系及如何解決消毒副產物的問題是后續研究的重點。生物降解法不具有選擇性，考慮篩選與培育專一除臭菌株會是研究該方法的新思路。

(3)目前水廠采用單獨的臭味處理技術效果不佳且費用較高。優化傳統水處理工藝，改進水廠現有構筑物，是實現提高除臭效果的可行措施。研發能同時去除多種污染物的裝置或處理方式會是更好的替代方式。傳統除臭工藝間的新組合及新去除方式的探索與開發仍是下一步研究重點。

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