班改革 戴劍勇,2
(1.南華大學核資源工程學院;2.南華大學研究生院)
隨著近年來我國核工業迅速發展,鈾尾礦堆數量呈逐年上升趨勢。袁勤等[1]通過調查發現尾礦堆為鈾礦山氡污染源,威脅著礦山附近居民身體健康;張葉等[2]通過估算某鈾礦山11個尾礦堆氡析出率,結果表明,均超出了國家規定的限值,僅有退役治理后的尾礦堆的氡析出率才滿足要求,可見鈾尾礦堆治理工作刻不容緩。覆蓋是一種有效的尾礦堆治理措施,考慮到治理經濟成本、治理效果等因素,大量學者對鈾尾礦堆覆蓋材料進行了研究[3-8]。本研究首先通過構建單層覆蓋情況下的覆蓋層中氡濃度分布數學模型,并根據該模型采用MATLAB軟件對黏土、砂壤土、石膏、重混凝土、水泥砂漿、瀝青、建筑材料等7種材料的氡析出率隨覆蓋層厚度的變化情況進行分析;然后應用COMSOL軟件,選取合適的物理場,進行相應的參數設置和邊界條件設置,對采用相同厚度的上述7種材料分別對鈾尾礦堆進行單層覆蓋時覆蓋層中的氡濃度分布情況進行可視化模擬,并結合單層覆蓋情況下的覆蓋層中氡濃度分布的數學模型,計算出上述7種材料的表面氡析出率;最后通過綜合分析,優選出最適宜用于鈾尾礦堆覆蓋的材料。
鈾尾礦堆是一種射氣介質體,鑒于以往研究成果大都是假設尾礦堆為半無限大射氣介質,本研究將尾礦堆簡化為有限厚射氣介質體。如圖1所示,h0、h1分別為尾礦堆高度和覆蓋層厚度。首先將尾礦堆視為一個有厚度的板狀射氣介質,構建出有限厚覆蓋層中氡濃度分布模型,在此基礎上推導出單層覆蓋條件下尾礦堆和覆蓋層中氡濃度分布模型與僅考慮擴散作用時覆蓋層表面氡析出率的表達式。
尾礦堆和覆蓋層中氡濃度的分布模型可分別表示為
(1)
(2)
式中,D0、D1分別為氡在尾礦堆和覆蓋層中的擴散系數,m2/s;C0、C1分別為尾礦堆和覆蓋層中的氡濃度,Bq/m3;v0、v1分別為尾礦堆和覆蓋層中氣體的滲流速度,m/s;m0、m1分別為尾礦堆和覆蓋層中產生的可移動氡的濃度,Bq/m3;λ為氡的衰變常數。

圖1 尾礦堆單層覆蓋的幾何模型
由于式(1)為二階常系數非線性齊次方程,式(2)為二階常系數線性齊次方程,因此,可分別設式(1)、(2)的通解為
(3)
(4)
式中,a01、a02、a11、a12為計算系數。
若不考慮滲流作用和覆蓋層中226Ra含量,即v0=v1=va,m1=0時,覆蓋層上表面氡析出率J的計算公式可表示為

(5)
式中,η1為覆蓋層孔隙率;η0為尾礦孔隙率;M為尾礦堆表面產生可移動氡的能力,B/q(m/s)。
湖南省某鈾尾礦堆采用黏土進行覆蓋,尾礦庫面積為1 000 m2,鈾礦品位為0.05%,鈾鐳平衡系數為1.03,尾礦堆的擴散系數D0為3.27×10-6,射氣系數為18%,尾礦堆的滲透率為5×10-8m2,尾礦的孔隙率η0為0.602,尾礦密度為1.5×10-3kg/m3,氡的衰變常數λ取值為2.1×10-6s-1,尾礦堆表面產生可移動氡的能力為M=3.526 Bq/(m/s)。在不考慮尾礦堆中空氣滲流變化的情況下,覆蓋前尾礦堆的氡析出率取為某個固定值,為簡化計算,本研究取0。分別采用土壤、砂、石膏、重混凝土、水泥砂漿、瀝青、建筑材料7種介質對尾礦堆進行覆蓋,根據式(5),令覆蓋材料和尾礦堆的孔隙率、擴散系數均相等,根據表1,采用MATLAB軟件計算分析了覆蓋層表面的氡析出率隨覆蓋層厚度的變化關系(圖2)。

表1 尾礦堆表面覆蓋材料參數
由圖2可知:在一定厚度范圍內,氡析出率隨著覆蓋層厚度的增加而降低,即覆蓋層的防氡效果隨著厚度的增加而提升;隨著覆蓋層厚度繼續增加,氡析出率降低幅度越來越小;當覆蓋層厚度超過某個值時,隨著覆蓋層厚度增加,氡析出率將不再變化,即對于某種材料來講,在厚度達到某個值時增加覆蓋層厚度對于提升防氡效果收效甚微;分別采用相同厚度的材料對鈾尾礦堆進行單層覆蓋時,對鈾尾礦堆治理效果最佳的是重混凝土,覆蓋效果由好至差排序為重混凝土、瀝青、水泥砂漿、石膏、砂壤土、建筑材料、黏土。

圖2 氡析出率隨覆蓋材料厚度的變化特征
COMSOL是一款兼容性好、功能強的多物理場耦合軟件,其靈活性較好。該款軟件的建模流程為創建新模型—創建幾何—選擇材料—設置邊界條件—網格剖分—后處理。氡的運移很大程度上取決于溫度梯度。存在溫度梯度時,多孔介質中會有氣流。本研究將尾礦堆和覆蓋層視為理想的混合系統,選取COMSOL軟件中的全局常微分和微分代數方程(ge)模塊、Richards方程模塊(dl)、多孔介質稀物質傳遞模塊(tds)模塊,分析瞬態條件下尾礦堆及覆蓋材料中氡及其子體的分布特征。尾礦堆的相關參數仍采用1.2節中鈾尾礦堆數據,覆蓋材料的相關參數仍采用表1中的數據。模型自由實體層次采用自由剖分三角形網格進行剖分。
對于黏土、砂壤土、水泥砂漿、建筑材料、石膏、重混凝土、瀝青7種材料,取覆蓋厚度0.3 m分別模擬分析起始狀態(0 d)、穩定狀態(10 d)時氡濃度的分布特征,結果見圖3。

圖3 不同材料覆蓋層中氡濃度分布特征
分析圖3可知:0 d時7種材料覆蓋層中氡初始濃度為1.5×104Bq/m3;10 d時,0.3 m厚黏土覆蓋層中氡濃度為(1.4~1.5)×104Bq/m3,0.3 m厚砂壤土覆蓋層中氡濃度為(1.31~1.5)×104Bq/m3;0.3 m厚水泥砂漿覆蓋層中氡濃度為(1.2~1.5)×104Bq/m3;0.3 m建筑材料覆蓋層中氡濃度為(1.32~1.5)×104Bq/m3;0.3 m厚石膏覆蓋層中氡濃度為(0.95~1.5)×104Bq/m3;0.3 m厚重混凝土覆蓋層中氡濃度為(12.3~1.5)×104Bq/m3;0.3 m厚瀝青覆蓋層中氡濃度為(0.241~1.5)×104Bq/m3。可見,按照覆蓋效果由好至差排列依次為重混凝土、瀝青、水泥砂漿、黏土、石膏、建筑材料、砂壤土。
通過構建鈾尾礦堆覆蓋層表面氡析出率模型,并使用MATLAB軟件進行了計算分析,得出覆蓋層氡析出率隨覆蓋層厚度增加逐漸降低,直至某個厚度值達到穩定,且在相同厚度材料單層覆蓋的條件下,對鈾尾礦堆治理效果最佳的材料為重混凝土,覆蓋效果由好到差排序依次為重混凝土、瀝青、水泥砂漿、石膏、砂壤土、建筑材料、黏土。通過COMSOL模擬覆蓋層中氡濃度分布情況,得出在相同厚度材料單層覆蓋的條件下,對鈾尾礦堆治理效果的最佳材料為重混凝土,覆蓋效果由好到差排序依次為重混凝土、瀝青、水泥砂漿、黏土、石膏、建筑材料、砂壤土。綜合研究表明:在同等覆蓋厚度的條件下,對鈾尾礦堆進行覆蓋較理想的材料依次為重混凝土、瀝青、水泥砂漿。
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