高濃度氚測量中的記憶效應恢復技術研究

胡迭雨 張學森

摘 要：固定式氚監測儀在氚測量后具有記憶效應。為了降低記憶效應對后續測量的影響，采用氫氣同位素交換法研究對氚電離室記憶效應的恢復效果。研究結果顯示：與傳統的空氣浸泡沖洗方法相比，氫氣同位素交換法不僅可以大大縮短處理時間，而且當電離室氚污染程度較高時該方法的處理效果更加顯著。

關鍵詞：電離室氚污染；記憶效應；氫氣；同位素交換

與其它氚監測技術相比，電離室測氚具有無需制樣、測量時間短、測量動態范圍大的特點，在氚的在線監測中得到了廣泛的應用[1-2]，如秦山核電站[3]，ITER[4]研究等。氚輻射監測中測氚電離室易受氚污染（記憶效應），會導致本底升高，影響后續的測量。由Masabumi Nishikawa等人[5]研究發現，記憶效應是由于氣流中氚水到氚的轉移過程很快，到達電極表面的氚不完全是干燥氣體。氚從氣流中轉移到電離室壁的表面主要通過同位素交換反應。用Hag表示氣體中氫同位素的總原子濃度[6]，Tag為每單位表面積中氚原子個數。研究表明Hag /Tag的比率決定氚原子吸附的數量。電離室中存在水蒸汽時，Hag /Tag的比率越大，快速反應的記憶效應越小。由于記憶效應的存在，電離室被氚污染，檢測限會升高。

為了解決電離室高濃度氚測量后的記憶效應，常規方法為空氣沖洗法。該方法耗時長，沖洗效果一般，是氚輻射監測中較難解決的問題之一。本文提出采用氫同位素的交換反應方法可快速有效地降低固定式氚監測儀的氚污染。

1 原理

1.1 電離室

固定式氚監測儀主要由動電容靜電計和流氣差分電離室所組成，能自動補償環境γ本底，用于監測工作場所空氣中所含低能β放射性氣體氚的濃度。

電離室是由兩個電極構成的一個充氣室體，由于輻射對氣體的電離作用在氣體內產生電子和離子，通過兩電極在充氣室內施加電場并測量電極所收集的電荷就可實現對β、γ等輻射的探測。其結構如下圖所示：

1.2 記憶效應

電離室在通入濃度較高的氚氣時，會在內部殘留一部分氚。任何進氣部分對氚的保留，例如管道、電極、內壁、過濾器或泵，都將延長系統對氚的“記憶”。這部分氚一般是通過兩種途徑留在電離室內。（1）直接溶解在材料中，因為氫同位素的分子和原子在幾乎所有的材料中都有某種程度的溶解度[7]。（2）與水分子的同位素交換并吸附在材料表面。氚與與水分子進行同位素交換變成HTO、 DTO或T2O后較容易吸附到電極和內壁上[8] ，見（1）、（2）和（3）式。

T2 +H2O→HTO+HT（1）

DT +H2O→HTO+HD（2）

HT+H2O→HTO+H2（3）

電離室內氣體的電離信號是由氣相中的氚和吸附在電離室內表面上的氚綜合作用的結果[9]。如果前次測量滯留在電離室內的氚較多，就會造成信號增加，使本次測量的結果偏高。在進行測量前需要將前次測量殘留的氚消除到不影響本次測量。

1.3 同位素交換法

同位素交換是個動態平衡的過程。當交換前后的濃度發生變化，其平衡會被打破。如果（3）式中H2的濃度增加，動態平衡就會向相反方向改變。H會將一部分HTO中的T置換出來，置換比例取決于H2的濃度。因此，只要增加H2的濃度，就可以降低HTO的量，從而減少滯留在電離室內的氚。

同理，溶解在電離室內壁和電極材料中的T也可以被高濃度的H置換出來。

2 實驗

2.1 常規降低氚污染方法

固定式氚監測儀長期工作后，氚會吸附在電離室的電極及器壁上，造成電離室的氚污染，使得測量本底值難以降低，儀器無法正常使用。一般用空氣浸泡沖洗電離室來降低氚污染。將空氣引入電離室后，由于氚的濃度差異，吸附在電離室電極及器壁上的氚會自然擴散空氣中，使得氚污染程度降低，測量的本底值下降。但因為自然擴散速度較慢，因此用該方法來降低本底耗時長，且氚會不斷向氣相擴散，使得處理效果不佳，氚污染程度仍然處于較高水平。

當固定式氚監測儀本底值達到1.1×1010Bq/m3，使用空氣浸泡沖洗電離室，降低測量本底值，5天后，測量值達到7.4×104 Bq/m3，。但當本底值達到1.1×1011Bq/m3后，利用該方法處理，降低氚污染，電離室測量本底值只能達到3.7×105 Bq/m3的水平。

2.2 同位素交換降低氚污染

為了較快速降低電離室的氚污染程度，將高氚濃度測量后的電離室氚污染降低至能夠重新監測使用的水平，實驗中采用90%以上工業純氫對電離室進行同位素交換。將一定量的氫氣引入電離室后，因為氫同位素間的交換反應，氣相中的氫會和吸附在電離室電極及器壁上的氚進行交換，使得電離室氚污染程度降低。與氚自然擴散至空氣中相比，氫和氚的交換反應速率很快。因此，使用該方法來降低電離室氚污染程度耗時較短。利用該方法處理后，電離室完全能夠達到監測的要求。該方法的流程見圖。

3 結果與分析

當固定式氚監測儀本底值達到1.1×1010 Bq/m3，使用氫氣浸泡沖洗電離室以降低氚污染。2天后，測量本底值降低至19×105 Bq/m3。處理效果較之利用空氣浸泡沖洗有大幅度改善。當本底值達到1.1×1011 Bq/m3時，利用該方法2天后電離室測量本底值也可降低到到3.7×105 Bq/m3的水平。

圖3是利用空氣浸泡沖洗和氫同位素交換法降低電離室氚污染后，電離室的測量本底值隨處理時間的變化趨勢圖。從圖中可以看出：與傳統的空氣同位素交換法相比，利用氫同位素交換法能快速降低電離室的氚污染，處理時間縮短為原來的1/4。

4 結論

氚電離室在測量高濃度氚時存在的記憶效應一直是氚測量遇到的難點之一。采用純氫進行同位素交換法替代空氣沖洗污染較重的測氚電離室，抹除記憶效應比較顯著，且去污時間明顯縮短。特別是在氚污染程度較高時，處理效果相比傳統方法更好。

參考文獻：

[1]T. Tanabe， V. Philipps. Tritium detection in plasma facing component by imaging plate technique[J]. Fusion Engineering and Design， 2001， 54： 147-149.

[2]T. Tanabe， K. Miyasaka， K. Masaki， et al. Imaging plate technique for determination of tritum distribution 1035 on graphite tiles of JT-60U[J]. Journal of Nuclear materials， 2002， 307： 1441-1445.

[3]孫雷， 王孔釗. 重水堆核電站空氣中氚的監測與泄漏查找[R].中國核科學技術進展報告， 2009， 1：173-177.

[4]M. J. Loughlin， G. Lawrence. Tritium monitoring in the ITER neutral beam test facility[J]. Fusion Engineering and Design， 2007， 82： 646-651.

[5]M. Nishikawa， T. Takeishi， Y. Matsumoto， et al. Ionization chamber system to eliminate the memory effect of tritium[J]. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A， 1989， 278： 525-531.

[6]C. A. Colmenares. Bakeable ionization chamber for low-level tritium counting[J]. Nuclear Insirumenis And Methods， 1974， 114（2）： 269-275.

[7]胡曉丹，丁戈龍， 劉文彬.氚的測量技術[M].北京：原子能出版社，2010： P44-45.

[8]楊懷元.氚的安全與防護[M].北京：原子能出版社，1997： 32-33.

[9]楊懷元.氚的安全與防護[M].北京：原子能出版社，1997： 56.