第二十五講 有上下限約束的混料均勻設計

徐靜安 段敏偉 羅 勇

混料試驗的應用范圍廣泛，但是筆者閱讀到的案例大都采用傳統的單配方考察，效率較低、實驗工作量較大。跟蹤的研發項目采用試驗設計雖有成功，也有一些結果似是而非，困惑多年。

2014年6月8 日（周日），中石化上海石化研究院黨委書記兼副院長楊為民派車接我到高橋，對分子篩催化劑項目進行預答辯評審（事后獲悉，項目榮獲2014年度國家技術發明二等獎）。討論過程中得知他們采用傳統的單配方篩選，在專業理論指導下，經過大量實驗，取得了創新性成果。為此，他們正引進美國硅谷某公司48通道高通量的配方篩選評價裝置，是除埃克森·美孚公司外的世界第二套同類裝置，價值約為5000萬元。又據了解，16通道的高通量配方評價裝置價值約為1000萬元。上海有的科研單位、化工企業已建催化劑評價中心，配置單通道的微反評價裝置10余套，以加強混料配方的篩選及評價能力。

此類信息對我觸動很大，除了加強硬件投入外，我們能否用軟件，用數字化技術來提高研發效率，水平？！工欲善其事，必先利其器。當代科技，硬件、軟件都是“器”。

下決心再學習，讀了幾本專著，精讀了有關混料試驗設計的章節，解讀了幾個案例，參與了上海化工研究院當前兩三個混料試驗項目的討論和成功實施，有了新的感悟。就像打開了一扇窗。混料試驗設計是試驗設計領域的一個重要分支，這是一片新的天地。

混料試驗包括混料化學反應、混料物理改性、混料生化發酵等混料組分數P≥3，組分百分比之和∑Xi=1的試驗問題。其最突出的特點是∑Xi=1的約束，使各個組分分量不獨立！所以既不能直接使用我們熟悉的用于獨立變量的正交設計、均勻設計等試驗設計；也不能簡單地通過偏導數等于零的求極值方法對統計模型的組分變量Xi預報最優配方組合。

大多數試驗設計數理統計專著中均未明確指出正交設計、均勻設計等不適用于非獨立變量，而在書中還似是而非地引用了混料試驗案例，產生了“誤導”。只有少部分比較深入的專著中，才討論混料試驗，提出了混料試驗的約束∑Xi=1的數學表述。而如此簡明的數學表述，其內涵，其對試驗設計，統計分析帶來的特殊影響，我們工程科技人員在初步涉及時并未引起應有的重視。

對混料試驗問題，忽視∑Xi=1的約束，研發工作將仍在困惑中摸索。

鑒于此，本講座結合項目，對涉及混料試驗的主要方法分別進行討論。

本講座對于有上、下限約束的混料均勻設計進行討論。由于不能轉換為正單形，在約束條件下形成多維空間的凸幾何體，試驗點空間變得復雜。前幾講討論的從獨立變量均勻表Un（nl）變換成不獨立變量混料均勻設計表UMn（np）的方法不能直接應用。對非數學專業的工程科技人員來說，閱讀數學描述的過程是有點困難的，但物理概念的理解是可能的。

為了能圖示實驗點形象，引用《均勻設計與均勻設計表》（方開泰著）中的案例。有一個三組分（P=3）的配方，X1=70%，X2=20%，X3=10%，為了提高質量，希望尋求新的配比。要求設計一個有上下限約束的試驗：

這是典型的有上、下限約束的混料配方試驗。P=3是最簡單的混料問題，但構筑一個混料均勻設計卻是麻雀雖小，五臟俱全，變換過程有點復雜。

一、混料問題預處理

1，首先按第二十一講“混料配方研究中極端頂點設計的應用解讀”中對混料問題考察區域作出初步判斷。P個組分，考察區域點集TP（a，b）非空（即存在符合要求的配方）的充分必要條件為：

本案例a=0.8＜1，b=1.2＞1，點集TP（a，b）非空。但a，b的值接近1，考察區域的空間范圍不是很大。如果沒有上下限約束，點集TP（a，b）考察區域為：a=0，b=P。

2，其次對約束是否多余進行分析，由于混料配方組分的上、下限約束是由專業知識初選的，在正單形坐標系中，可能帶有多余的約束。令：

經計算，案例不存在多余的約束。

3，再按第二十二講“混料均勻設計簡介”中對上下限約束是否能形成正單形進行計算。形成正單形的上、下限約束應滿足條件：

經計算，b1=0.8，b2=0.35，b3=0.25。可見，b2，b3均大于實際約束，不能形成正單形，考察區域是個凸幾何體，不能直接應用UMn（np）表。順便提及，如果b2，b3的上限約束在工程專業上不是那么嚴格，允許適當調整的話，還是按正單形調整為宜，略為擴大了考察范圍，也簡化了相應的處理。

二、混料均勻試驗設計方案構筑簡述

以案例P=3的混料試驗為例。可供選擇的試驗設計方案：

（1）選擇經典的混料極端頂點設計——《上海化工》2018年第1期；

（2）調整約束選擇正單形的混料均勻設計——《上海化工》2018年第2期、《上海化工》2018年第4期；

（3）編制P-1個組分比率選擇混料比率均勻設計——《上海化工》2018年第3期、《上海化工》2017年第4期；

（4）選擇有上下限約束的混料均勻設計——《上海化工》2018年第5期。

以本案例P=3為例，簡述構筑有上下限約束的混料均勻設計過程，有興趣的讀者可閱讀《均勻設計與均勻設計表》。

案例：

假設選取獨立變量的U21*（217）均勻表，P-1=3-1=2，選使用表中第1列，第5列進行變換，變換區域及計算在《上海化工》2018年第2期已經描述，不重復展開。即可得：

可將約束轉換成：

可以求得滿足約束的點集區域D落于R之中。在R之中構筑的均勻設計，其中落在D區域的點也可看作在D上的一個均勻設計。圖1形象地描述了數學變換的物理概念。

圖1 區域D和R

現在問題是獨立變量的U21*（217）均勻表中第1、5列轉換成組分不獨立的混料均勻設計，由于上、下限約束，不能形成正單形，體現在圖上有些點在R中，但不在滿足約束的區域D內，如果能形成正單形，區域D等價于區域R。進一步的變換和判別，才能形成本案例在區域D內的混料均勻試驗方案，見表1。

表1 試驗方案

上述過程事先難以確定方案的樣本量，如果我們要求n=12，就要試算U24*（249）等均勻表；其次變換、判別區域D內的點集計算煩瑣，好在中國均勻設計學會有推薦的軟件包予以支持。

三、有上、下限約束的混料均勻設計——DPS獨特方法

這段時間羅勇推薦段敏偉跟我合作，結合微乳化甲醇柴油的項目及新購置的DPS軟件，應用有上、下限約束的混料均勻設計，取得初步成效。由此我們對DPS相關模塊作進一步解讀。

唐啟義著《DPS數據處理系統——實驗設計、統計分析及數據挖掘》一書中，專門介紹了“混料試驗設計與分析”。在“基于均勻設計表的混料試驗設計”中其變換思想、公式以及從Un（nl）變換成UMn（np）的結果和方開泰提出的方法是一致的，對此我們還作了計算核實，見《上海化工》2018年第4期。

（1）在“有上下限條件約束的混料實驗設計”中，唐啟義把極端頂點設計方法設計點都在邊界上這一特點，和方開泰、王元等提出的混料均勻設計方法設計點在區域內均勻布點相結合，采用新的定向優化算法，形成獨特的試驗設計方法。設置離心（力）系數α=0～1，α=0可得相當于本文介紹的混料均勻設計方案；α=1實驗點向區域邊界移動，可得極端頂點混料設計方案，同時給出中心點的Xi值，以提高實驗效率（相當于《上海化工》2018年第1期中極端頂點中心增強設計方案）。

我們認為DPS把兩種算法結合的方法是比較合理的，值得推薦，一般情況取α=0.5。當TP（a，b）考察區域較大時，α取值小時，試驗點空間邊界和約束空間邊界之間有一“空白”地帶，如果實驗點較多，可適當提高α值以減少空白帶，有利于優化精度。

（2）關于試驗設計方案實驗樣本量的選擇

經典的極端頂點設計，上下限約束構成凸幾何體的約束交點——極端頂點，再取階數d增強，中心增強，軸增強，見《上海化工》2018年第1期P=3，方案樣本量n=16。DPS混料均勻設計建議N=（3～5）P。筆者認為有上下限約束而又不能形成正單形，空間凸幾何體比較復雜，樣本量n偏上限；對能形成正單形的混料均勻設計方案，n取值偏下限。

（3）DPS混料試驗結果統計分析上的獨特方法

①混料試驗統計分析的數學模型

由于混料約束∑Xi=1，所以用于獨立變量的二次多項式或模型不能直接采用，會引起信息矩陣退化，需進行轉換，詳見《上海化工》2018年第1期。

當P=3時，一般的三元二次回歸模型為：

由于X1+X2+X3=1，可轉換成有名的也常用的Scheffe多項式：

由于X3=1-X1-X2，繼續變換，可轉換為：

該模型在混料回歸分析時可以采用，即去掉一個組分P-1=3-1=2，轉換成二元二次混料回歸分析。

②DPS系統中進行Scheffe多項式模型分析

將實驗方案表和結果一起定義成數據矩陣，執行“試驗統計”下的混料試驗設計中的“混料回歸分析”功能。模塊在執行逐步回歸過程時，為了保證主組分Xi的完整性，不管P值大小一律進入模型，而且以后也不能剔除。在此基礎上，對Scheffe多項式其他變量項進行逐步回歸，形成獨特算法。

早期混料回歸分析采用全回歸分析，Scheffe多項式全都進入統計模型，一些不顯著項也影響模型的穩定性；后來采用逐步回歸剔除不顯著項，有可能剔除主成分Xi項，影響模型中配方組分的完整性。DPS該功能模塊的算法兼顧統計模型組分的完整性和模型的穩定性，有其合理性。

③DPS系統中進行一般二次多項式模型分析

由于混料試驗∑Xi=1，組分之間相互關聯，采用一般的回歸分析會引起信息矩陣退化，所以采用去掉其中一個組分（P-1）后進行回歸分析。但DPS處理混料試驗數據，進行二次多項式逐步回歸，已在軟件計算技術作相應處理，不需要去掉某個組分。

直接將實驗方案表和結果一起定義成數據矩陣，用“多元分析”下的回歸分析中的“二次多項式逐步回歸”功能進行分析，模塊執行過程和獨立變量的二次多項式逐步回歸相同。關鍵在模型優化界面，見圖2。對于獨立變量回歸分析不點擊配方限制，統計模型最優指標各個因素組合預報可用偏導數為零的求極值方法解得。

圖2 二次多項逐步回歸模型優化界面

對于混料回歸分析，必須點擊配方限制，此時軟件自動調取∑Xi=1約束下的優化計算模塊，預報最優指標，各個Xi因素，一定滿足∑Xi=1。

DPS系統二次多項式逐步回歸對混料回歸分析的應用，其合理性是明顯的。用（P-1）去掉一個組分來統計建模，那么去掉哪個組分呢？是去掉含量高的組分，還是去掉變化范圍小的組分？組分選取帶有人為的色彩。而DPS系統的處理過程為：那些多項式變量項進入、剔除，統計模型由逐步回歸執行過程的方差分析來完成。

此外，當混料試驗含有過程變量，不能用經典的Scheffe多項式建立統計模型時，可以應用本算法得到混料組合模型。

四、應用案例

1 實驗設計

在前期探索實驗的基礎上，微乳化甲醇柴油研究在本實驗中最終選定油酸、正癸醇、正辛醇等較好的助溶劑進行混料設計，在設計前，先確立各組分的上下限，并將其輸入DPS數據處理軟件界面中，其數據格式為：一行一個因子，一行中放該因子實驗限制條件的下限和上限，實施時將下限、上限數據選中，見圖3。

圖3 輸入各組分及上下限

注意：還要滿足的約束條件∑Xi=1。

數據編輯、選中后，在DPS系統下執行“試驗設計”菜單下面的“混料試驗設計”中的“上下限約束的混料設計”功能模塊，操作示意圖見圖4。系統會顯示如圖5所示的用戶參數界面。在第一個對話框中輸入需要的實驗次數。第二、第三個對話框是優化過程的精度和時間控制，如在給定精度（0.0001）下能終止迭代過程，系統則根據第二、第三個對話框提供的參數，只要滿足一項就終止迭代計算過程，給出實驗設計結果。第四個對話框的“離心系數”是DPS作者精心設置的，它是控制實驗點從均勻分布（即高維球體內）向極角點（高維球體外）均勻擴散的“離心力”指標，它可以由用戶控制實驗區域的分布特性。需要說明的是，DPS系統默認的是0.5，用戶可根據需要自行修改。

點擊“確定”按鈕后，生成混料設計方案表，如圖6所示。

顯然，軟件自動進行計算、判斷，本案例TP（a，b）非空，在計算、解除多余約束后，給出上述混料試驗方案。

圖4 含上下限約束的混料試驗設計用戶界面

圖5 用戶參數界面

圖6 含上下限約束的混料試驗方案表

2 實驗結果處理

根據生成的均勻表安排實驗，獲得了各水平的實驗結果。將實驗方案與實驗結果輸出至DPS軟件界面，實施時將數據選中，見圖7。

然后執行“試驗統計”菜單下“混料試驗統計分析”中的“混料回歸分析”功能，操作示意圖由圖8所示。這時系統彈出如圖9所示的參數設置對話框。

如圖9所示：實驗目標是求極小值；階次一般取“2”，如果擬合效果不好，可試用Scheffe 3階模型；同時，實施逐步回歸篩選因子。將相關參數設置好之后，點擊確定按鈕，系統首先將各個分量引入，然后進行逐步回歸（引入或剔除變量）。在當前的置信水平分析結束時，系統會出現如下界面，由圖10所示，并詢問用戶是否繼續引入變量、剔除變量還是結束變量的引入、剔除工作。

圖7 輸入實驗表及實驗結果

圖8 混料回歸分析操作步驟

圖9 參數設置對話框

圖10 當前的置信水平下變量引入剔除界面

觀察P值，由于方程P=0.000 0，已無法繼續優化，因此點擊OK。軟件計算得到的優化結果由圖11所示。

從圖11的輸出結果可以看出，方差分析表中P值等于0.000 1（P＜0.01），說明模型有意義，可進一步分析。

但由于各項變量Xi的P值都為0，說明各組分的作用顯著。

從輸出結果還可以知道本例模型優化得到的助溶劑用量為最低指標時各因素的組合，即當∑Xi=1，X1=0.03567，X2=0.8762，X3=0.0871 時，有預測極小值Y=4.4290。

圖11 均勻設計計算結果

在最優點處進行補充實驗，得到的驗證值為4.576 8，與預測值的相對偏差為3.23%，誤差較小，說明模型預測準確。

連接中歐成型技術——伊之密開啟CHINAPLAS 2018技術創新盛宴

在CHINAPLAS 2018展會上，伊之密沿用“連接中歐成型技術”的參展主題并衍生出更多的創新與融合，如FoamPro微發泡+Deco-Pro表面裝飾、MultiPro多物料成型、OpticPro光學產品成型、PacPro薄壁包裝產品成型技術等，這些新工藝技術在展會上是首次亮相。

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如今伊之密已在德國注冊成立研發中心，并在比利時奧伊彭與Prince＆Weiss公司一起投資設立環保塑料創新中心，以此連接高科技研究網絡和先進成型技術研發。

當下，汽車輕量化已成為世界汽車發展的必然趨勢。伊之密以注塑技術的角度，深入思考如何加速推動汽車輕量化、助力汽車行業的轉型與升級。展會現場，伊之密應用最新FoamPro+DecoPro技術展示高端汽車發動機蓋的生產流程，通過將背注塑貼膜和微發泡工藝結合，一次成型良好的發泡表面及鋁箔裝飾。該組合工藝可應用于汽車裝飾功能件升級換代，滿足金屬、皮革、木皮等多種材質的裝飾需求，可為產品成型帶來減重30%，縮短成型周期15%以上，同時具有能夠消除翹曲、縮水，降低成本等多重優點。

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相比于機器，客戶更加關注解決方案。基于此，伊之密從客戶應用層面出發，將目光瞄向多物料、液態硅膠等需求較大的領域。MultiPro多物料成型工藝搭載新設備+C系列高端多物料成型注塑機在展會現場生產400 mL大容量雙色杯，滿足市場個性化需求；OpticPro光學產品成型聚焦液態硅膠材料，現場生產液態硅膠路燈透鏡，由伊之密與歐洲合作伙伴共同設計的FF飛凡系列電動注塑機完成，并實現全自動取出、裝箱打包全套工序；PacPro薄壁包裝產品成型技術專注效率的提升，為客戶提供高性價比的解決方案。