RN-FD型固體氡氣源的穩定性及應用分析1

李朝明 楊志堅 褚金學 吳 謀

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RN-FD型固體氡氣源的穩定性及應用分析1

李朝明1）楊志堅1）褚金學2）吳 謀1）

1）中國地震局滇西地震預報實驗場，云南大理 671000 2）云南省地震局彌渡地震臺，云南彌渡 675600

對測氡儀器進行精確校準是氡測量工作中的重要環節，固體氡氣源的穩定性、可靠性在校準中則顯得至關重要。本文通過分析RN-FD型固體氡氣源對閃爍室值的穩定性實驗結果，認為：RN-FD型固體氡氣源標稱的濃度值與實際濃度值不一致，標稱濃度值只是理論濃度值而不是實際濃度值，需重新刻度才能使用；RN-FD型固體氡氣源抽氣循環時間不同則濃度不同，但抽氣循環時間固定，觀測結果比較穩定；對于沒有α檢查源的臺站，RN-FD型固體氡氣源可用于氡觀測儀器坪區檢查。

氡觀測 固體氡氣源 測氡儀校準 標稱濃度 穩定性

引言

氡是可以揭示巖石受力以及破裂過程的放射性元素，作為探索地震監測研究的地球化學觀測項目，在國內外地震科學研究領域內受到高度重視，也是我國地震地下流體的重要測項。經過大量觀測實踐檢驗表明，氡觀測具有較好的映震效能（劉菁華等，2007；中國地震局監測預報司，2007；崔勇等，2008；劉學領等，2008；張昱等，2010；李朝明等，2012；陳永花等，2014；劉耀煒等，2015；姚玉霞等，2016）。

在氡觀測中，無論是安裝儀器、更換儀器主要部件，還是使用過程中的定期檢查，都需要對使用儀器進行校準。我國地震臺站水氡觀測儀器校準早期采用傳統的液體鐳源，液體源校準周期長、效率低，校準質量受環境條件和人為操作的影響。因此，從20世紀80年代末至今，廣泛使用加拿大Pylon公司生產的RN-150型固體氡氣源和國產的FD-3024型固體氡氣源。固體氡氣源校準操作簡便，周期短、效率高，不受人為和環境條件變化的影響，校準精度高，準確可靠。但目前存在的問題是，由于長時間使用，部分固體氡氣源上的閥門損壞，還有的內部管道滲漏等，使得其無法正常使用。由于高體積活度的固體氡氣源購買審批手續復雜，購買后不但要長期接受放射性監管，而且國家放射性物質運輸管理制度日趨嚴格，給固體氡氣源的定期質檢也帶來極大困難。

為解決固體氡氣源短缺的問題及保障測氡儀器的正常運行，2009—2010年，南華大學氡室曾為寧夏、福建等地臺站實驗制作了GD-L2小型流通式氡源（張清秀等，2012；杜文勇等，2013），但由于該氡源氡氣平衡倉體積較小，需要控制氣體流速保證氡濃度相對穩定，影響因素較多，因而沒有廣泛推廣；2011—2012年，中國地震局監測預報司組織安排地下流體學科技術管理組對故障固體氡氣源進行實驗研究，將報廢的加拿大RN-150型與FD-3024型固體氡氣源改造成RN-FD型固體氡氣源（任宏微等，2016）。

對測氡儀器進行精確校準是氡測量工作中的重要環節，固體氡氣源的穩定性、可靠性至關重要。雖然RN-FD型固體氡氣源已在一部分臺站使用，但氡氣源的穩定性、可靠性缺乏有效驗證，氡氣源標稱的濃度值缺乏有效檢定，標稱濃度值跟實際濃度值是否一致需要驗證。為了檢驗RN-FD型固體氡氣源的穩定性、可靠性以及用于氡觀測儀器檢查與校準的可行性，本文測試了云南下關地震臺新改造完成的RN-FD型固體氡氣源的主要技術指標，評價了各項指標的合理性，提出了規范使用RN-FD型固體氡氣源的建議，旨在使這批改造的氡氣源發揮應有的作用。

1 RN-FD型固體氡氣源工作原理

RN-FD型固體氡氣源裝置是通過密閉嚴封在大體積容器（120L）里的固體226Ra自發地不斷發生衰變，其衰變產物氡射氣封存在儲氣罐中，儲氣罐中的氡射氣在大約40天以后達到放射性平衡。所以在常壓封閉的容器中，封閉40天后氡的活度濃度Rn就已經基本恒定（李彤起等，1997；吳永信等，2006；柯璟等，2015）。

近年來，國內外研制了許多標準氡室，并且大多由固體鐳源、氡氣箱體、氡體積活度監測與控制裝置等組成（唐方東等，2009），氡氣箱體的體積從1—30m3不等。氡氣在密閉容器內可以向上、向下及水平運移，還包括重力沉降運移和氡團簇運移機制，水平方向的運移能力明顯低于縱向運移能力。RN-FD型固體氡氣源容積為120 L，用于校準時，氡氣是否混合均勻平衡，每次校準分配到閃爍室的濃度是否穩定有待驗證。

2 觀測實驗

2.1 實驗條件

下關溫泉水氡于1970年4月開始觀測，觀測人員穩定，熟悉水氡觀測技術，1996年至今一直使用FD-125型室內氡釷分析器觀測水氡，儀器性能穩定，并按時對儀器進行檢查、校準，可以充分保證氡觀測工作的順利開展。

觀測室條件嚴格按照地震水文地球化學觀測技術規范要求，室溫控制在20℃—30℃，濕度≤80%（國家地震局，1985；中國地震局，2014），并有空調控溫。

2.2 實驗方法

RN-FD型固體氡氣源是用報廢的加拿大RN-150型固體氡氣源或國產FD-3024型固體氡氣源改造而來，校準時將固體氡氣源的進氣口與氣泵的出氣口相連，固體氡氣源的出氣口與閃爍室（或電離室）一端連接，將氣泵的進氣口與閃爍室（或電離室）的另一端相連，連接形成一個密閉的氣路循環系統（圖1），抽氣循環20分鐘使閃爍室（或電離室）里的空氣與固體氡氣源容器里的氡氣達到充分混合均勻平衡，以停止氣泵的時間作為氡氣靜置的起始時間（吸源開始時間），靜置60分鐘（與日常觀測條件相同）后測值10分鐘。

圖1 固體氡氣源、氣泵和閃爍室的連接示意圖

3 結果及分析

3.1 濃度驗證

RN-FD型固體氡氣源標稱的放射性活度（Rn）為162.4 kBq，按120 L容積計算出固體氡氣源標稱的濃度（Rn）為1353.33 Bq/L。對于標稱濃度值是否只是理論濃度值，跟實際濃度值是否一致，每次校準分配到閃爍室的濃度是否穩定等問題，我們用校準閃爍室的方法進行了驗證，即用RN-FD型固體氡氣源校準閃爍室值，根據值結果判斷標稱濃度是否準確、可靠，再用已知含量的加拿大RN-150型固體氡氣源校準相同的閃爍室值，用已知正常值的閃爍室來測定RN-FD型固體氡氣源中氡的濃度Rn值，來驗證RN-FD型固體氡氣源的實際濃度。

3.1.1 用RN-FD型固體氡氣源校準閃爍室值

用RN-FD型固體氡氣源對FD-125型測氡儀新閃爍室1號和2號的值進行了校準（表1），按要求把固體氡氣源與閃爍室連接形成一個密閉的氣路循環系統，每個閃爍室抽氣循環20分鐘，靜置時間60分鐘，測值時間10分鐘。根據已知氡氣源的氡氣濃度和閃爍室的體積可用（1）式計算閃爍室值：

式中，為儀器校準值（Bq/脈沖·分鐘－1），Rn為氡氣源的氡氣濃度（Bq/L）；為標準氡氣的體積即閃爍室的體積（0.5L）；為校準測量讀數的計數率（脈沖/分鐘）；0為閃爍室本底的計數率（脈沖/分鐘）；e為氡衰變函數值。

從計算結果來看，兩個閃爍室兩組值相對誤差都很小，均小于等于0.7%，比規范要求的5%小得多，說明RN-FD型固體氡氣源每次分配到閃爍室的濃度比較穩定。但是1號閃爍室的值為0.05622Bq/脈沖·分鐘－1，2號閃爍室的值為0.05891Bq/脈沖·分鐘－1，兩個閃爍室的值都很大，是規范要求的0.00700—0.00900Bq/脈沖·分鐘－1的8倍左右。綜合分析認為有兩種可能：一是源上標稱的濃度（Rn）1353.33Bq/L不是實際濃度值，導致值變大；二是閃爍室閃爍性能下降，也可導致值變大。總體來看兩個新閃爍室的值比較接近，新閃爍室剛啟用就報廢的可能性小，極有可能是RN-FD型固體氡氣源標稱的濃度（Rn）1353.33Bq/L只是理論濃度值而不是實際濃度值。

相對誤差用（2）式計算：

表1 RN-FD型固體氡氣源校準閃爍室K值

3.1.2 用RN-150型固體氡氣源校準閃爍室值

用加拿大Pylon公司生產的RN-150型固體氡氣源對新閃爍室1號、2號和新增3號進行了校準（表2），新增3號新閃爍室是考慮到1號和2號閃爍室用RN-FD型固體氡氣源校準值不正常，以排除同批新閃爍室本身的問題。靜置時間60分鐘，測值時間10分鐘（和RN-FD源校準相同），RN-150型固體氡氣源的檢定分配活度為19.24Bq。校準結果：1號、2號和3號閃爍室值分別為0.00748Bq/（脈沖·分鐘－1）、0.00739 Bq/（脈沖·分鐘－1）和0.00718Bq/（脈沖·分鐘－1），3個閃爍室值全部正常，且每個閃爍室的值相對誤差均≤1.2%，遠遠小于規范要求的5%。原來用RN-FD型固體氡氣源校準的1號和2號新閃爍室值也恢復正常，說明閃爍室沒有問題，可能RN-FD型固體氡氣源標稱的濃度值只是理論濃度值而不是實際濃度值。

表2 RN-150型固體氡氣源校準閃爍室K值 （單位：Bq·（脈沖·分鐘－1）－1）

3.1.3 RN-FD型固體氡氣源的濃度測量

用已知正常值的閃爍室1號、2號和3號對RN-FD型固體氡氣源中氡的濃度Rn進行了測定（表3），按要求把固體氡氣源與閃爍室連接形成一個密閉的氣路循環系統，每個閃爍室抽氣循環20分鐘，靜置時間60分鐘，測值時間10分鐘。測定結果：用公式（3）分別計算出1號、2號和3號閃爍室測得RN-FD型固體氡氣源中氡的濃度Rn為180.24Bq/L、173.06Bq/L和177.94Bq/L，每個閃爍室每組數據的Rn值的相對誤差均小于等于1.0%，3個閃爍室測得RN-FD型固體氡氣源中氡的濃度Rn值的相對誤差分別為1.8%、－2.3%和0.5%，均小于規范要求的5%，說明RN-FD型固體氡氣源每次校準分配到閃爍室的濃度比較穩定。因此，用3個閃爍室測定的Rn值的算術平均值177.08Bq/L作為RN-FD型固體氡氣源中氡的濃度，由此驗證了RN-FD型固體氡氣源標稱的濃度（Rn）1353.33Bq/L只是理論濃度值而不是實際濃度值的判斷。

式中，Rn為氡氣源的氡氣濃度（Bq/L）；為儀器校準值（Bq/（脈沖·分鐘－1））；為校準測量讀數的計數率（脈沖/分鐘）；0為閃爍室本底的計數率（脈沖/分鐘）；為標準氡氣的體積即閃爍室的體積（0.5L）；e為氡衰變函數值。

表3 RN-FD型固體氡氣源中氡的濃度CRn

根據每個閃爍室每次測得脈沖值（－0）和RN-FD型固體氡氣源中氡的濃度Rn值為177.08Bq/L，通過RN-FD型固體氡氣源值計算公式（1）可算得1號、2號和3號閃爍室用RN-FD型固體氡氣源校準的值分別為0.00735Bq/（脈沖·分鐘－1）、0.00756Bq/（脈沖·分鐘－1）和0.00715Bq/（脈沖·分鐘－1），3個閃爍室值完全正常，而且每個閃爍室的值相對誤差均小于等于1.0%，小于規范要求的5.0%。1號、2號和3號閃爍室分別用RN-150型和RN-FD型固體氡氣源校準，值的相對誤差分別為－1.8%、2.3%和－0.4%。即用已知濃度的RN-150型固體氡氣源間接測定RN-FD型固體氡氣源的濃度Rn，再用RN-FD型固體氡氣源的濃度Rn校準1號、2號和3號閃爍室的值時，將多產生－1.8%、2.3%和－0.4%的相對誤差。

由于目前缺乏直接對RN-FD型固體氡氣源濃度Rn值的有效檢定，用已知源校準閃爍室值，再用已知正常值的閃爍室測定未知源的濃度，用得到的濃度校準閃爍室值的方法會產生更大誤差，造成不可靠因素。因此這種方法只能作為嘗試。

3.2 RN-FD型固體氡氣源的穩定性測試

在用RN-FD型固體氡氣源校準閃爍室時發現，每次相對誤差基本都小于1%，說明穩定性尚可。RN-150型（或FD-3024型）固體氡氣源閃爍室取源在1分鐘內完成，改造成RN-FD型固體氡氣源后，取源時要與閃爍室連接形成一個密閉的氣路循環系統，要求抽氣循環20分鐘才可使閃爍室里的空氣與固體標準源容器里的氡氣充分混合均勻平衡。抽氣循環20分鐘是否能得到最佳測量結果？抽氣循環多長時間測量結果最穩定？不同抽氣循環時間下不同靜置時間的測值又是多少？為研究以上問題，我們對RN-FD型固體氡氣源在不同抽氣循環時間、不同靜置時間下測值的穩定性進行了實驗。

對于同一個閃爍室分別進行3組試驗，每1組的抽氣循環時間分別為10分鐘、20分鐘和30分鐘，每組試驗進行3次。按要求把RN-FD型固體氡氣源與閃爍室連接形成一個密閉的氣路循環系統，進源后每隔10分鐘測一次值，測值時間10分鐘（校準時相同），據此計算出每分鐘脈沖值，靜置時間從0分開始，以10分鐘依次遞增，直到90分鐘結束（見表4、圖2）。

表4 11月不同抽氣循環時間、不同靜置時間的1號閃爍室脈沖值（單位：脈沖·分鐘－1）

圖2 RN-FD型固體氡氣源在不同抽氣循環時間、不同靜置時間的1號閃爍室脈沖值

本文開展了10分鐘、20分鐘和30分鐘3組抽氣循環試驗，每組試驗進行3次。無論是抽氣循環時間還是靜置時間逐步增加，閃爍室脈沖測值都呈逐步上升趨勢，靜置時間90分鐘內抽氣循環10分鐘、20分鐘和30分鐘，3組閃爍室脈沖測值最大相對誤差分別為1.0%、3.1%和0.8%，其中抽氣循環30分鐘閃爍室脈沖測值相對誤差最小，在0.8%以內，抽氣循環20分鐘閃爍室脈沖測值最大相對誤差3.1%來自于靜置時間0分鐘的一組，但在靜置30分鐘后相對誤差也在0.8%以內，總體都小于規范要求的5%。

靜置90分鐘內，抽氣循環10分鐘、20分鐘和30分鐘這3組9次試驗表明：使用RN-FD型固體氡氣源，抽氣循環10分鐘、20分鐘和30分鐘都能足以使閃爍室里的空氣與RN-FD型固體氡氣源容器里的氡氣達到充分混合均勻平衡，最大相對誤差為3.1%，說明RN-FD型固體氡氣源每次分配到閃爍室的濃度比較穩定。只要合理選取固定循環時間、靜置時間，都能取得穩定的觀測結果。

3.3 RN-FD型固體氡氣源應用分析

由于進行FD-125測氡儀坪檢查時，只需要有一個穩定的源，不需要考慮絕對值。目前用于檢查的源較為緊缺，且高體積活度固體氡氣源購買審批手續復雜，購買后要長期接受放射性監管，那么RN-FD型固體氡氣源目前雖然不能用于校準，是否可以用于坪檢查？

根據氡衰變理論：當氡射氣鼓入電離室后，氡衰變產生α粒子和RaA氣子體，使電離電流得以積累。3小時后，氡、RaA的衰變速度與RaC’的增長速度相當，電離電流值趨于并達最大值。而后，便按氡的半衰期衰減。因此，氡進入電離室靜置3小時再讀數，從理論上分析最為理想（國家地震局，1985；國家地震局科技監測司，1995；中國地震局監測預報司，2007）。因此，沒有固體α檢查源的氡觀測臺站，用氡源代替α檢查源進行檢查，就是把氡源吸入閃爍室靜置3小時后測高壓計數率，繪出高壓與計數率坪曲線，根據坪區確定工作高壓。那么，靜置多長時間開始做高壓與計數率坪曲線最好？不同靜置時間下的測值又是多少？為研究這些問題，我們對RN-FD型固體氡氣源在不同靜置時間下的測值進行了測試。

使用RN-FD型固體氡氣源，按要求把固體氡氣源與閃爍室連接形成一個密閉的氣路循環系統，每個閃爍室抽氣循環20分鐘，進源后每隔10分鐘測1次數，測值時間10分鐘（與校準時相同），結果換算為每分鐘脈沖值，靜置時間最長300分鐘（圖3），用1號和2號兩個閃爍室共進行了兩組6次試驗。

圖3 RN-FD型固體氡氣源在不同靜置時間的脈沖值

1號閃爍室于2015年10月11日、13日和15日進行了3次試驗，2號閃爍室于2015年10月12日、14日和16日也分別進行了3次試驗。根據每組脈沖測值計算相對誤差，1號閃爍室從靜置60分鐘開始直到300分鐘結束，相對誤差都在±5%內（黃框）；2號閃爍室從靜置50分鐘開始直到300分鐘結束，相對誤差也都在±5%內（藍框）；即兩個閃爍室從靜置時間60分鐘開始到300分鐘結束，相對誤差都在±5%內，而且靜置時間從120分鐘至240分鐘，1、2號閃爍室相對誤差都在±2.3%內（紅框）。

兩個閃爍室兩組6次試驗結果表明：1號閃爍室的3次試驗結果更符合理論值，衰變形態更理想。雖然兩組試驗衰變形態不盡相同，可能是由于兩個閃爍室的閃爍性能差異所引起的，但是每組曲線衰變形態基本相同，趨勢基本一致，穩定性、重復性都比較好。實驗結果充分說明，氡源吸入閃爍室，靜置時間120分鐘至240分鐘測值穩定，相對誤差小于等于2.3%，靜置120分鐘可以開始繪制高壓與計數率坪曲線，RN-FD型固體氡氣源完全可以用于地震臺站氡觀測儀器坪區檢查工作。

4 結論與討論

本文用FD-125型測氡儀分別對RN-FD型固體氡氣源的濃度、穩定性和用于坪區檢查的可能性進行了實驗，結果表明：RN-FD型固體氡氣源的濃度（Rn）值為177.08 Bq/L，標稱的濃度值與實際濃度值不一致，標稱的濃度值只是理論濃度值而不是實際濃度值，需重新標刻濃度才能使用；RN-FD型固體氡氣源抽氣循環時間不同則濃度不同，但抽氣循環時間固定，觀測結果也很穩定；對于沒有α檢查源的臺站，RN-FD型固體氡氣源濃度高、穩定性好，可用于氡觀測儀器坪區檢查。

由于目前缺乏直接對RN-FD型固體氡氣源濃度Rn值的有效檢定，用已知源校準閃爍室的值，再用已知正常值的閃爍室測定未知源的濃度，以校準閃爍室值的方法會產生更大誤差，造成不可靠因素。另外，不少實驗研究表明，無論閃爍法還是電離法測氡，都會受溫度和氣壓的影響。因此，在進行水中溶解氡與固體氡氣源校準對比實驗時，均須對測試結果進行氣壓與溫度修正，這樣才能保證校準結果的真實性和準確性。RN-FD型固體氡氣源容積為120 L，更容易受氣壓與溫度變化的影響，但由于所處環境不具備對RN-FD型固體氡氣源進行氣壓與溫度修正的條件，所以，RN-FD型固體氡氣源目前還不能用于氡觀測儀器校準，更不能代替RN-150型固體氡氣源。

RN-FD型固體氡氣源體積為120L，是RN-150型固體氡氣源體積18.9L的6倍左右，體積大不易運輸，比較適合單臺（片區）使用。

隨著國家對放射源移動運輸的監管力度加強，放射源移動所需“手續”繁瑣費時，多數“送檢”臺站路途較遠，“送檢”運輸過程中也存在著安全隱患。固體氡氣源每2年要到蘭州地震研究所進行定期檢定，運輸不便也為這項工作帶來極大困難。針對源短缺和定期檢定困難，地下流體學科技術管理組使用國際刻度裝置AlphaGUARD測氡儀，對目前地震地下流體水氡觀測普遍使用的FD-125型測氡儀和FD-105K型測氡儀進行無源校準測試工作取得了積極進展，任宏微等（2016）用AlphaGUARD測氡儀及水氡測量組件進行了水中溶解氡校準實驗，認為水中溶解氡校準可以代替目前固體氡氣源校準，有效解決目前氡氣固體源校準中存在的運輸困難、維修技術要求高等問題，氡觀測儀器如何校準仍需要進行積極探索和嘗試。

致謝：感謝中國地震局地殼應力研究所劉耀煒研究員對本實驗數據分析過程中給予的技術指導和幫助。

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Stability and Practicability Analysis of RN-FD Type Solid Radon Source

Li Zhaoming1）, Yang Zhijian1）, Chu Jinxue2）and Wu Mou1）

1) Western Yunnan Earthquake Prediction Study Area, China Earthquake Administration, Dali 671000, Yunnan, China 2) Midu Seismic Station, Yunnan Earthquake Agency, Midu 675600, Yunnan, China

The precise calibration of observing instruments plays an important part in the measurement of radon. The stability and reliability of the solid radon source are very crucial in the calibration. In this paper, through the analysis of the stability of the scintillation chambervalue derived from the RN-FD solid radon source, we found that the nominal value of the concentration of RN-FD solid radon source was not consistent with the actual value. The actual concentration value needs to rescale before to use. The concentration difference waw caused by different pumping cycle time. When the pumping cycle time is fixed the observed results are stable. For a station without the α-check-source, the RN-FD solid radon source can be applied as the plateau area check of the radon detector.

Radon observation; Solid radon source; Calibration of radon detector; Nominal concentration; Stability

李朝明，楊志堅，褚金學，吳謀，2018．RN-FD型固體氡氣源的穩定性及應用分析．震災防御技術，13（1）：114—124．

10.11899/zzfy20180110

地震行業科研專項（201308006）

2017-05-26

李朝明，男，生于1971年。高級工程師。主要從事地震監測研究工作。E-mail：lzm598@sina.com