高濃鈾靶裂變法生產鉬-99發展的綜述

何 遙，劉 飛，張 銳

(中國工程物理研究院 核物理與化學研究所，四川 綿陽 621999)

核醫學是研究核技術在醫學領域應用的學科，其主要目的是利用放射性同位素進行疾病的診斷和治療，并開展相關醫學研究。在發達國家的衛生保健支出中，核醫學占比約為4%，被當作提升人民健康水平的有效手段予以大力支持和發展。全球核醫學部門使用最為廣泛的放射性藥物是99mTc標記的各類藥劑，占臨床診斷藥物的80%。99mTc是99Mo的衰變子體核素[1]，通常由99Mo的生產單位制備成99Mo-99mTc發生器提供給醫院。

99Mo已在多個國家實現了量產。俄羅斯[2]、德國[3]、加拿大[4]、比利時[5]、荷蘭[6]、阿根廷[7]等國家擁有包括235U靶件制備、輻照、靶件后處理、放射性廢物處理在內的成套成熟技術。

2015年之前，99Mo的供應中大部分來自全球5個主要反應堆[8]，分別為加拿大NRU反應堆、荷蘭HFR反應堆、法國ORISIS反應堆、比利時BR2反應堆以及南非SAFARI-1反應堆。這些反應堆大多是二十世紀五六十年代建造的,已使用超過40年，面臨著老化、運行穩定性差等問題。例如，HFR和NRU在2010年左右相繼因維修而關閉，導致了全球長時間的99Mo供應短缺。而法國的ORISIS反應堆和加拿大的NRU反應堆分別于2015年及2016年相繼退出99Mo供應鏈(其中NRU反應堆已于2018年3月永久關閉)。截止到2018年，全世界多數的99Mo供應來自6個反應堆，分別為比利時(BR-2，7800 six-day Ci/week)、荷蘭(HFR，6200 six-day Ci/week)、捷克(LVR-15，4000 six-day Ci/week)、波蘭(Maria，2700 six-day Ci/week)、澳大利亞(OPAL，2150 six-day Ci/week)、以及南非(SAFARI-I，4000 six-day Ci/week)。還有少數分別來自俄羅斯(RBT-6/RBT-10a及WWR-c)和阿根廷(RA-3)[9]。考慮反應堆的老化隱患，新型反應堆開始籌建，主要包括德國的FRM-Ⅱ、美國的MURR、俄羅斯若干反應堆、韓國的KJRR及荷蘭的PALLAS。

生產用于醫用99mTc 發生器的99Mo通常有兩種方法[10]。第一種方法為中子照射法，即通過98Mo(n,γ)99Mo反應得到99Mo (橫截面b=0.13×10-24cm2,98Mo歧化率為24.13%)，該方法花費低，但其活度也低，限制了它的應用。另外一種方法為裂變法，通過裂變核反應235U(n,f)99Mo得到99Mo(裂變橫截面b=5.86×10-22cm2,99Mo的裂變產率為6.15%)。裂變法能獲得高比活度的99Mo，一次生產得到的99Mo高達數千居里，相比于中子照射法高數個量級。裂變法生產99Mo是當前最主流的方法，被大多數國家采用。

用于裂變法生產的235U靶件分為高濃鈾靶(highly enriched uranium-HEU，通常為濃縮度大于20%的235U)與低濃鈾靶(low enriched uranium-LEU，濃縮度小于20%的235U)。目前，高濃鈾靶裂變法生產99Mo仍是最廣泛使用的方法。本文系統介紹了國內外采用高濃鈾靶裂變法生產99Mo的發展歷史和生產工藝。

1 HEU裂變99Mo生產方法

2017年99Mo供應鏈示于圖1。99Mo的兩種主要生產方式示于圖2。裂變法生產99Mo

圖1 2017年99Mo供應鏈[9]Fig.1 Current 99Mo supply map as of July 2017

的總流程示于圖3[10]，包括靶件設計、入堆輻照、靶件溶解、化學方法分離和純化及廢物回收等步驟。

圖2 99Mo的兩種主要生產方式Fig.2 Two major routes to produce 99Mo on an industrial scale

1.1 制靶技術

全球主要反應堆的靶件使用情況列于表1，截至2017年報道的數據，全球99Mo供應鏈中僅有約25%的99Mo供應來自低濃鈾靶(LEU)，主要來源為澳大利亞的OPAL反應堆及南非的SAFARI-1反應堆，其他主要反應堆都采用高濃縮鈾裂變法進行生產。比利時的BR-2、荷蘭HFR和加拿大的NRU等在生產99Mo時均使用了豐度為90%高濃縮235U作為靶材料[11]。全球每年用作99Mo生產的高濃鈾靶高濃鈾靶(HEU)大約有50 kg。

圖3 裂變法生產99Mo總流程圖[8]Fig.3 Scheme of the complete 99Mo production

反應堆國家靶件潛在年度產能首次運行時間(年份)預期關閉時間(年份)NRU加拿大HEU187 200195720182)SAFARI-I南非LEU1)130 70019652030OPAL澳大利亞LEU42 90020072055RA-3阿根廷LEU19 20019672027MARIA波蘭HEU66 00019742030HFR荷蘭HEU187 20019612024BR-2比利時HEU156 00019612026OSIRIS法國HEU62 400196620153)LVR-15捷克HEU84 00019572028

注：1) 南非已經逐步全部轉化為LEU靶件。2014年LEU靶件占總靶件比例為38%，2015年占比為47%，2016年占比為77%，到2017年8月已實現全部轉化；

2) NRU反應堆在2016年10月退出Mo-99供應鏈，并于2018年3月永久關閉；

3) 法國OSIRIS反應堆由于反應堆運行存在的問題，已于2015年退出99Mo供應鏈。

制靶需考慮的因素眾多，包括放射性臨界控制安全及核材料特性等問題。靶件的設計視反應堆具體情況而定。目前使用的靶件主要有[8]：(1) 在不銹鋼圓筒的內壁上覆以UO2薄膜；(2) 在鋁基底外覆蓋鈾鋁合金；(3) UAlx或UMgx彌散體。其中使用最多的靶材料為鋁殼包裹的片狀(荷蘭、比利時、法國)或棒狀(加拿大)的U-A1合金。荷蘭佩滕HFR反應堆的KSA(Karlsruhe-Sameh aluminide)流程是目前適用最廣的流程，其靶件由CERCA(法國)提供，高濃鈾靶為鈾鋁合金 (UAlx)，235U豐度為93%。靶件鋁/鈾重量比為5，摩爾比為45[12]。

表2 荷蘭HFR堆高濃鈾靶HEU優化參數(CERCA)Table 2 Target composition of HEU target in HFR

1.2 靶件溶解

制備得到的靶件因其靶件成分和后續分離工藝的差異，其所需的溶解技術各不相同，主要為酸溶和堿溶。鈾鎂合金靶一般采用酸溶，溶解過程采用硝酸或混合酸，將鈾、鉬和大部分裂變產物同時溶解到料液中；鈾鋁合金靶一般采用堿溶法，溶解過程采用氫氧化鈉(氫氧化鉀)，將鋁、鉬等離子溶解到料液中，而鈾及超鈾元素形成沉淀并通過過濾與溶解液分離。

1.3 化學分離純化

從鈾和大量高放裂變產物中分離純化99Mo并不是一件非常困難的工作。迄今為止，已有大量的方法被應用于工業規模生產中，如：氧化鋁(Al2O3)色譜柱法；2-已基己基磷酸(D2EHPA) 溶劑萃取法；強堿性螯合樹脂法；安息香肟沉淀法[13]；分離方法比較列于表3。

表3 各種99Mo分離方法比較Table 3 Comparison of various 99Mo separation methods

(1) 氧化鋁Al2O3柱色譜法：酸性Al2O3是一種無機離子交換劑，99Mo 在其柱子上具有較好的吸附性及選擇性。該方法被應用到大部分基于酸性溶解靶件的Mo提取過程中。

(2) 萃取法：雙-2-乙基己基磷酸(HDEHP)在硝酸溶解液中對99Mo及鈾有良好的萃取選擇性，99Mo和235U能通過進一步洗滌及純化分離得到高純99Mo。

(3) 沉淀法：安息香肟能定量與高放射性溶液中的99Mo產生沉淀，如下所示：

沉淀法具有良好的選擇性，但在熱室中的沉淀操作存在一定難度[14]。

(4) 陰離子交換法：在堿性溶解法中，堿溶過程首先去除了大部分不溶性放射性雜質，留在溶液中的99Mo通過陰離子交換樹脂進一步分離純化，該方法操作簡單且回收率高。

(5) 新型方法：如揮發法[15]，利用MoO2Cl2為揮發性化合物這一獨特性質，將溶解液中99Mo通過酸度調節產生揮發性物質，進而與溶液中的其他核素分離，該方法被視作99Mo分離的一種新型可行方案。

1.4 放射性廢液處理

生產99Mo會產生大量放射性廢液。通常，各流程對放射性廢液的處理步驟為：將放射性廢物放置一段時間后對其中的重要核素如鈾等進行回收，同時降低廢液的放射性及縮小廢液體積，以實現更好的存放。本文主要討論其中的關鍵技術問題即鈾的回收循環利用。

采用酸性三氧化二鋁柱分離德國Mo-99生產流程(AMOR)流程的配套鈾回收工藝為：首先將廢液儲存4 a使得放射性降低到0.3 Ci/L，隨后采用混合澄清槽逆流萃取，萃取劑采用磷酸三丁酯(TBP)，在萃取過程中采用電化學方法將Pu還原到三價避免其萃取干擾，經過5級萃取5級洗滌之后，大部分的鈾被回收[16]。

俄羅斯工藝中，廢液中加入碳酸鈉使得鈾變為碳酸鈾復合沉淀過濾分離，為了進一步去除放射性核素和非放雜質，將其用硝酸溶解并采用TBP萃取，洗滌，反萃回收[1]。

堿溶靶件-離子交換法流程中，99%的U殘留在堿性不溶殘渣中。Sameh報道，用氧化劑(H2O2)及一定量的碳酸氫鈉處理殘渣，鈾形成可溶性碳酸鈾酰復合物，將溶液繼續通過陰離子交換柱 Bio-Rex-5并經過進一步純化可回收利用硝酸鈾酰[17]。

2 各國裂變99Mo生產技術

在各國的實際工藝中一般是上述各種方法的綜合利用。Brookhaven 實驗室第一個報道了居里級裂變99Mo的分離化學過程[18]。該流程采用93%的鈾鋁合金靶件，將其溶解于6mol/L的硝酸-硝酸汞(催化)混合溶液中。向料液中加入0.5 mg 碲作為載體讓溶液通過氧化鋁柱，酸性氧化鋁柱能選擇地吸收99Mo，通過洗滌劑(1mol/L HNO3和0.01mol/L NH4OH)可將鈾和未被吸收的裂變產物除去。最后通過1mol/L NH4OH 淋洗就能從氧化鋁柱中回收99Mo。南非在1980—2006年采用LEU—氧化鋁柱色譜法流程，靶心為235U豐度2.2%的二氧化鈾小球 (UO2)，經600℃處理后，13個UO2小球裝載在靶筒內入堆輻照，輻照后靶件溶解在硝酸溶液中，繼而通過氧化鋁柱分離純化99Mo。如今各國用于大量生產99Mo的流程主要有以下四種。

2.1 堿溶靶件-離子交換流程(比利時、荷蘭、南非、阿根廷)

1976年，Sameh和Ache發展了基于堿性溶解法處理鈾-鋁合金靶件的KSA流程，這是99Mo生產方法的一個革命性發展，由此實現了全球性的99Mo供應。由于政治原因，該流程直到1982年才首次在德國應用，只進行了約100批次的99Mo生產。90年代Sameh將該技術轉移到荷蘭，并相繼引入到南非、阿根廷及澳大利亞。該方法的核心為[17]：用強堿性溶液(氫氧化鈉或氫氧化鉀)溶解鈾-鋁合金UAl3靶件，鋁及其他堿溶離子如銻、碘、碲、錫和鉬溶解到料液中，而鈾及超鈾元素形成二氧化鈾或重鈾酸鈉沉淀并通過過濾的方法與溶解液分離。溶解過程中產生的放射性Xe-133與氫氣從溶解器頂端隨氮氣流排出，氫氣通過CuO氧化為水，Xe氣被預收集到不銹鋼罐中，送往Xe氣處理中心進行深度活性炭過濾，最終得到133Xe副產品。含99Mo的堿性料液通過強堿性陰離子交換樹脂去除大部分雜質。荷蘭、南非及阿根廷根據其靶件的差異，對該工藝的純化步驟進行了細微調整。在荷蘭的工藝中(圖4)，純化過程為，在純化池處理中，99Mo吸附在二氧化錳顆粒上，緊接著通過兩級離子交換柱，經過升華處理得到產品99Mo。

圖4 荷蘭離子交換流程示意圖[18]Fig.4 Scheme of Netherland processing

比利時BR-2堆同樣采用堿溶靶件方法(圖5)，其具體步驟為：溶解后將堿性料液酸化，加熱蒸餾出碘并固定作為副產品，接著料液通過氧化鋁柱，99Mo吸附在柱子上，經過洗滌劑洗滌(硝酸、水、氨水)，濃氨水洗脫，最后通過離子交換柱和活性炭純化。該流程中，99Mo的產率為85%～90%。

2.2 氧化鋁色譜柱流程(加拿大)

加拿大CRL(圖6)采用93%U-Al合金圓柱型靶件。靶件用HNO3溶解，此過程中133Xe釋放并被收集純化。酸性料液通過氧化鋁色譜柱，99Mo被吸附，且與鈾及其他裂變產物分離。99Mo繼而通過洗滌與洗脫，得到終產品99Mo。

圖5 比利時離子交換流程示意圖[19]Fig.5 Scheme of Belgium processing

圖6 加拿大氧化鋁色譜柱流程示意圖[19]Fig.6 Scheme of Canada processing

2.3 萃取流程(俄羅斯)

俄羅斯采用萃取工藝(圖7)[2]：高濃二氧化鈾-氧化鎂靶裝載在圓罐型靶件中輻照，用濃硝酸溶解，溶解放熱，該過程中80%的碘被蒸餾出來，并用堿液收集，后續提純獲得I-131產品。溶解液的粗分離過程采用萃取分離，萃取劑為二(2-乙基己基)磷酸酯，將99Mo和鈾從酸性溶液中萃取到有機相溶液，大量的裂片產物保留在水相中。用濃硝酸洗滌萃取液，用稀硝酸和雙氧水對鉬進行反萃，大量的鈾保留在有機相，放置一年后回收鈾并重新制成靶件進行輻照。反萃液經過洗滌蒸發溶解除去雜質完成粗分離，精提純采用吸附了二(2-乙基己基)磷酸酯的色譜柱，經過吸附洗滌洗脫獲得洗脫液，將洗脫液蒸發溶解調整比活度獲得鉬原料也后續制成鉬锝發生器。

2.4 CINTICHEM流程(印尼)

CINTICHEM流程是上世紀七八十年代美國CINTICHEM公司用裂變高豐度235U方法生產99Mo的一個工藝流程，在1990年由于反應堆的原因停產。生產步驟為：高豐度235U(93%)輻照后，用硝酸或混合酸溶解靶件，溶解過程中放射性氣體從溶解液中排出，用活性炭或堿液吸收。溶解料液中加入AgNO3沉淀殘余的碘離子，加入MoO3載帶99Mo，加入釕和銠反載體，減少Mo沉淀內放射性污染。加入高錳酸鉀將Mo氧化后，用安香息肟沉淀。沉淀過濾后用0.1mol/L硫酸洗滌，用NaOH和雙氧水溶解。溶液經過載銀活性炭，除去雜質。如今印尼BATAN仍采用CINTICHEM 流程[20],采用管狀內表面電鍍UO2的高濃鈾靶。靶件經硝酸溶液溶解后，溶解料液中的99Mo采用 α-安香息肟沉淀。改良的CINTICHEM 流程采用裝載在圓形鋁罐的鈾金屬箔靶替代UO2以獲得更高的99Mo產率。該靶件去除鋁罐后，使用密閉容器高壓高溫的濃縮硝酸溶液溶解靶件，分離流程未作改動。

圖7 俄羅斯萃取流程示意圖[2]Fig.7 Scheme of extraction processing in Russia

2.5 我國裂變99Mo生產技術

我國裂變法生產99Mo的相關研究起步較晚。1958年，由前蘇聯援建的重水反應堆和回旋加速器在中國原子能科學研究院投運。中國原子能研究院成功研制了33種反應堆照射的放射性同位素，開創了我國同位素技術的應用事業。

1988年，中國原子能科學研究院和同位素公司合作，利用進口99Mo 溶液，在國內研制并生產了99Mo-99mTc發生器，并于1989年正式供貨[21]。此外，在原料端，中國原子能科學研究院還進行了從高濃鈾靶(U-Al合金靶件)中生產裂變99Mo的實驗，探索了堿性溶靶，氧化鋁柱色層法粗分離，陰離子交換法純化等工藝條件，并在此基礎上利用玻璃設備進行了居里級99Mo的分離、純化及廢氣處理等全流程工藝研究[22]。1996年，中國原子能科學研究院建成游泳池式輕水堆，系統地開展了放射性藥物的研究工作。80年代起，中國核動力研究設計院利用擁有的高通量堆和輕水堆生產了凝膠型Mo-Tc發生器[23]。

2000年前后，中國工程物理研究院核物理與化學研究所引進了俄羅斯輻照高濃鈾靶生產99Mo技術，并對相關工藝進行了持續研究，生產線工藝原理與俄方相同，其中靶件為俄方提供，鉬生產過程16 h。該生產線在2010年左右開始建設，現建有3個10 000 Ci60Co屏蔽能力的物理熱室和7個5 000 Ci60Co屏蔽能力的化學熱室及相應配套工作箱，預計2018年底進行試生產，2020年達到規模化生產，年產量達到5 000～20 000 Ci，能夠滿足國內的需要。此外，由于核不擴散條約的限制，該單位正在積極進行采用低濃鈾靶生產99Mo的相關研究。近年來中國原子能科學研究院也在進行99Mo生產布局，預計2020年進行試生產，預計產量為1000 six-day Ci/week。值得一提的是，目前國內核動力院一所正在進行水溶液堆的相關研究，但水溶液堆的建設還未立項。預計到2020年，國內自主的99Mo生產就能達到相當水平，打破國際上對99Mo原料的壟斷。

雖然低濃鈾靶和水溶液堆是99Mo生產的發展趨勢，但對我們國家來說，高濃鈾靶的生產工序簡單，廢物量較少，而低濃鈾靶工序復雜、廢物量大，以及其他替代技術如水溶液堆的研究才剛起步，高濃鈾靶對我國99Mo自主化、規模化生產仍具有重要意義。

3 展望

采用高濃鈾靶裂變法生產99Mo已非常成熟，其高產率也是其他方法無法比擬。但鑒于高濃鈾具有擴散風險，美國等國家大力推進不使用高濃鈾的醫用同位素的生產技術。預計到2030年，高濃鈾靶裂變法生產99Mo將被全面替代。 目前主要的發展方向為高濃鈾靶向低濃鈾靶轉化及其他方法如溶液堆、加速器的應用列于表4。

1) 低濃鈾靶(<20%)生產裂變99Mo等醫用同位素的技術研究與應用是全球最主要的發展方向[24]。阿根廷已于2002年采用低濃鈾技術實現了裂變99Mo生產。目前，澳大利亞已全面實現了基于LEU靶件的99Mo生產，它采用的是法國設計的低濃鈾靶片，其產量在2017年已達到2 150 six-day Ci/week；南非已經實現對原有的生產線的改造，實現高豐度235U到低豐度235U提取裂變核素的轉換。 預計到2020年，除俄羅斯外，各主要生產國都將實現從HEU到LEU的轉化。IRE和HFR分別從2010年開始進行HEU到LEU的轉化研究，IRE預計在2018年能解決相關技術難題，實現基于LEU的99Mo生產。

表4 99Mo主要生產方法發展情況[9]Table 4 The development of 99Mo production

2) 溶液堆采用硝酸鈾酰溶液或硫酸鈾酰溶液等作為燃料(235U既是反應堆運行的燃料，同時也是生成99Mo等醫用同位素的“靶件”)[25]，與靶輻照反應堆相比，采用水溶液堆生產醫用同位素具有省略制靶步驟、成本低、產量高、固有安全性好、產生廢物少等優點，但其操作問題、經濟效益等還未得到良好的論證。目前,世界上不少國家(如中國、美國、俄羅斯、墨西哥等)都在積極開發用水溶液堆生產醫用同位素的技術。

3) 加速器技術相比于反應堆，雖產率較低，但產生的廢物量少，造價低廉，目前加拿大正在布局基于加速器的TRIUMF項目(100Mo(p,2n)99mTc 反應)及CIIC項目(100Mo(γ,n)99Mo)。

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