常規方法對新疆地方土壤元素空間分析及重金屬風險評價

蒲 佳 ，馬 龍 ，吉力力·阿不都外力 ，劉 文

（1.中國科學院新疆生態與地理研究所荒漠與綠洲生態國家重點實驗室，烏魯木齊 830011；2.中國科學院大學，北京 100049；3.中國科學院中亞生態與環境研究中心，烏魯木齊 830011）

土壤作為一種重要的自然體，是關系到人類生存發展的重要資源，土壤中元素含量、空間結構以及空間分布特征可以作為區分自然環境受人類活動影響強度的重要依據，已經引起相關領域學者的廣泛關注[1-3]。研究表明重金屬可通過施肥、污水灌溉、大氣沉降、動物糞便和生物體利用等途徑進入土壤，導致土壤中重金屬含量超標，進而通過食物鏈和生物富集作用危害人體健康[4-6]。

近些年來，國內外學者從不同角度分析了土壤中元素特征，并著重研究危害較大的重金屬元素，通過BCR法[7-9]分形態分析，多元統計分析法[10]分析其來源，地統計分析法[11-12]分析其空間特征，并評價其潛在生態風險。大多數研究集中于經濟發展水平較高、受人類活動影響強度大的地區。我國西北干旱區地處內陸，隨著西部大開發的進程不斷深入，工農業生產活動不斷加強，人類活動對土壤的干擾日益突出。已有對西北干旱區的綠洲表層土壤的重金屬進行研究[13-15]，海米提等[16]對焉耆盆地表土的6種重金屬的來源、分布及風險進行了研究，本文在此基礎上從全元素角度分析，整體把握流域內綠洲土壤元素空間特征及重金屬污染特征。

本文選取天山南麓博斯騰湖流域綠洲區為研究區域，通過數理統計學法和地統計學方法分析重金屬的含量特征、空間變異特征、空間分布特征，并用潛在風險指數法、內梅羅污染指數法結合新疆土壤背景值評價在西部大開發不斷深化過程下，干旱區綠洲土壤重金屬含量與污染狀況，為該區域的生態環境保護和資源的可持續開發利用提供科學依據。

1 材料與方法

1.1 研究區概況

博斯騰湖流域（40°25′～43°21′N，82°57′～90°39′E）位于新疆維吾爾自治區巴音郭楞蒙古自治州（簡稱巴州）境內，地處塔里木盆地和塔克拉瑪干沙漠東北緣。流域總面積為7.7×104km2，開都河是流域的主要水源地，發源于天山中段依連哈比爾尕山南坡，高山區河流終年積雪，流經巴音布魯克，最后注入焉耆盆地的博斯騰湖。博斯騰湖是流域內最大的天然集水區，水域遼闊，東西長約55 km，南北寬約20 km，水位變化較大，水位1 048.75 m，水面面積1 002.4 km2，平均水深8.8 m，最大水深17 m[17]。孔雀河為博斯騰湖的出湖河流，流經庫爾勒市。流域內還有黃水溝、清水河、烏什塔拉河等，開都河中下游流經焉耆回族自治縣、博湖縣，黃水溝流經和靜縣，清水河流經和碩縣，承擔著流域內居民生產生活用水任務。本研究區位于博斯騰湖流域焉耆盆地綠洲區（圖1），轄和靜縣、和碩縣、焉耆縣、博湖縣，區域內有 G314、G218、S206、S325、S306縱橫交錯，是主要的人類活動區域，工農業發展水平較高。

1.2 樣品采集與分析測定

2016年6月在博斯騰湖流域內西邊綠洲區等設置10 km×10 km的網格，在北部按照20 km的間距沿對角采樣，總共77個采樣點，主要涉及農田、林地、草地等綠洲土壤。利用環刀采取表層0～20 cm土壤，標記編號并裝入塑料袋帶回實驗室，具體采樣點位置見圖1。樣品經自然風干后去除植物殘體和碎石，研磨過100目篩，經105℃烘箱烘干后，取0.1～0.2 g樣品于消解罐中，用去離子水潤濕后，加入2 mL HCl、4 mL HNO3、2 mL HF-H2O，在德國 Berghof MWS-3 微波消解裝置中進行消解。升溫至120℃，保持1 min，然后再升溫至160℃，保持5 min，最后再升溫至195℃，維持25 min。消解后冷卻至80℃，將消解液轉移到聚四氟乙烯坩堝內，置于電熱板上，逐漸升溫加熱至2 mL左右，冷卻后，加入1%HNO3定容至25 mL，搖勻待測。用電感耦合等離子體原子發射光譜儀（美國Leeman Labs Profile，ICP-AES）測得 Al、Ca、Fe、Mn、V、Zn、As、Mo、Sb、Tl共 10 種元素含量；用電感耦合等離子體質譜儀（美國 Agilent Technologies，ICP-MS）測得 Cr、Co、Ni、Cu、Cd、Pb 共 6 種元素含量；Hg采用AFS-920型雙道原子熒光儀測定其含量；采用美國SPEX CertiprePTM Custom Assurance Standard多元素標準溶液，中國土壤標準物質GSS-12作為標準參考物質，測試完后取20%進行重復測定，使得誤差小于5%。

圖1 研究區及采樣點分布示意圖Figure1 Distribution of sampling sites in Bostan Lake Basin

1.3 數據處理

元素含量數據的描述性統計分析、正態分布檢驗（k-s檢驗）、等數理統計分析均在SPSS 22.0軟件中完成。半方差函數模型在Gs+9.0中完成，反距離加權插值法（IDW）在ArcGIS 10.3地統計模塊中進行。

1.4 重金屬污染評價

1.4.1 內梅羅污染指數法

內梅羅污染指數是在單因子污染指數法的基礎上發展而來的，首先計算單個重金屬的污染指數，其計算公式如下：

式中：Pi為元素i的污染指數值，Ci為土壤樣品中元素i含量的實測值，Si為元素i的背景值，本文中所有重金屬的背景值均選取新疆土壤環境背景值[18]。在單因子污染指數法的基礎上計算內梅羅綜合污染指數，是目前比較常用的一種評價方法[19-20]。計算公式為：

式中：P為采樣點的內梅羅綜合污染指數，Pimax為因子i的最大污染指數，Piave為因子i的平均污染指數。分成安全（P≤0.7）、警戒（0.7＜P≤1）、輕微污染（1＜P≤2）、中等污染（2＜P≤3）、重污染（P＞3）5 種水平。

1.4.2 潛在生態風險指數

潛在生態風險指數法（RI）是瑞典著名化學家Hakanson于1980年提出的[21]。該方法因綜合考慮了區域背景值、重金屬的生態毒理學特征等而被廣泛運用于水體、水環境沉積物和土壤中重金屬的潛在生態風險評價[22-24]。其計算公式如下：

式中：為重金屬i的污染指數；為重金屬i的實測含量為重金屬i的土壤背景值；為第i種重金屬的單因子潛在生態危害指數為第i種重金屬的毒性系數。Hakanson潛在生態風險評價標準是基于As、Hg、Cd、Cr、Cu、Pb、Zn 和 PCB 8 種元素，與本文所研究的重金屬元素種類不完全相同，采用其原有的分級標準會產生較大的偏差[23]，因此本文參考Fernandez等[25]的方法（表 1）。

表1 潛在生態風險指數法分級標準Table1 Classification criteria of the potential ecological risk index

表2 流域表土元素含量統計結果Table2 Statistics results of element in topsoil of the Bostan Lake Basin

2 結果與討論

2.1 流域土壤元素含量的統計學特征

博斯騰湖流域77個表層土壤樣品中17種元素含量統計結果見表2。結果表明，17種元素平均含量順序為 Ca＞Al＞Fe＞Mn＞V＞Zn＞Cr＞Ni＞Cu＞Pb＞As＞Co＞Sb＞Mo＞Tl＞Cd＞Hg。與新疆土壤元素背景值[18]相比，Al、Ca、Fe 含量遠遠超過背景值，Cr、Cd、Hg 平均含量略高于背景值，其他11種元素平均含量均低于背景值。其中，Co、Mo元素含量未超標，12種元素超標率排序為 Cd＞Hg＞Cr＞V＞Sb＞As＞ Zn=Ni＞Tl＞Pb＞Cu＞Mn，Cd、Hg 超標率達 77%、62%，Tl、Pb、Cu、Mn 的超標率低于10%。

變異系數（CV）是各元素標準偏差與平均值的百分比，反映了不同采樣點元素含量的離散程度，受人類活動影響程度不同，元素的空間分布差異較大，CV越大離散程度越高，反之則越低[26-27]。一般可將樣本的變異程度分為3級：CV＜10%為弱變異性，10%≤CV≤100%為中等變異性，CV＞100%為強變異性。從表2可看出，除了Al為弱變異外，其他16種元素均為中等變異程度。變異系數最高的為Mo，達46%。表明博斯騰湖流域綠洲土壤樣品中各元素在空間分布上存在一定程度的差異但是并不顯著。與新疆博爾塔拉河流域[14]相比，土壤元素含量相近，空間分布特征類似。

2.2 土壤元素的空間變異性

利用SPSS 22.0對元素含量數據進行正態分布檢驗（k-s檢驗），對于符合正態分布的含量數據[P（k-s）＞0.05]直接進行地統計學分析，服從正態分布的元素有Al、Ca、Fe、V、Zn、Cr、Cu、As、Cd、Sb、Tl、Pb、Hg，將不符合正態分布的Mn、Co、Mo經過Minitab 17軟件進行Johnson變換后P值均大于0.05，服從正態分布[28]。Ni經變換后仍然不符合正態分布，地統計分析的結果僅供參考。

通過對17種元素進行半方差函數的曲線擬合，確定了最優的理論模型和擬合曲線，半方差模型及其參數值如表3所示，部分元素變異函數模型如圖2所示。元素 Al、Ca、Fe、V、Zn、Hg的擬合結果均符合高斯模型。球狀模型表明了元素的空間聚集分布程度，其空間結構是當采樣間距小于變程時樣點間的空間相關性隨間距增大而降低[29]。符合該分布的元素有Mn、Ni、Sb、Tl。如果半方差函數模型是非水平直線型，基臺值是漸近線的則為指數模型，符合該模型的元素有Cr、Co、Cu、As、Cd、Mo、Pb。

當距離（h）為0時，半方差函數值γ（0）稱為塊金值（C0），主要由測定誤差和小于最小采樣尺度的非連續性變異引起，屬于隨機性的變異因素；由結構性因素引起的變異函數值變化稱為結構方差，用C表示。基臺值（C0+C）是半方差函數從初始的C0隨h增大而達到一個相對恒定的值，表示系統內的總變異[30]。從表3可看出，17種元素的塊金值都小于1，說明本研究的土壤元素含量采樣方案和采樣間距較好地反映了研究區元素的變異程度。

表3 表土元素半方差函數最優模型及擬合參數（n=77）Table3 Semivariance model and fitting parameters of elements in topsoil（n=77）

土壤元素的空間分布是由區域的結構性因素（如成土母質、地形、氣候等）和隨機性因素（如工農業生產、交通等）共同作用的結果，結構性因素會使土壤元素的空間相關性增強，而隨機性因素則會使其空間相關性減弱[31]。塊金值和基臺值之比是反映區域化變量空間異質性程度的重要指標，該比值用以反映空間變異影響因素中區域結構性因素（成土母質、地形、氣候等）和隨機性因素（人為活動等）的作用，稱為塊金效應[32]。其比值越小，空間相關性越強。李哈濱等[30]研究認為，當比值小于0.25，以結構性變異為主，具有強烈的空間自相關性；0.25～0.75為中等強度的空間相關性；大于0.75為弱的空間相關性，變量的空間變異以隨機性因素為主；如果接近于1，變量在研究尺度上具有恒定的變異。研究區16種元素的塊金效應均小于 0.75，其中 Fe、V、Zn、Co、Cu、As、Mo、Cd、Tl的塊金效應小于 0.25，具有較強的空間相關性；Al、Ca、Sb、Pb、Hg的塊金效應大于0.3，具有中等強度的空間相關性。變程是表示變量空間相關性范圍的變量，變程以內的元素具有空間自相關性，變程以外的則不存在空間自相關。Fe、Mn、V、Cr、Co、Zn、As、Tl、Hg 的變程均大于50 km，在較大范圍內存在相關性。說明Fe、Mn、V、Zn、Cr、Co、As、Tl、Hg 受結構性因素影響較大，并且其空間自相關性良好，空間分布未受到人為因素影響。Cu、Mo、Cd、Sb、Pb 變程較小，僅在小范圍內存在空間相關性，說明整體結構還在，受區域隨機因素（農業灌溉、交通、工業生產）影響較大，影響因素復雜。Fe的變程為165.58 km，變程較大，是地殼中穩定元素，是自然風化產物，受區域地質作用影響[33]。Al的變程為18.01 km，變程較小，除了與成土母質有關，還受隨機因素的影響。Ca的變程為59.76 km，是活動性元素，易在土壤中發生遷移，主要受成土母質的影響[29，34]。

圖2 土壤元素 Al、Ca、Zn、As、Sb、Pb 變異函數模型Figure2 Semivariograms for element Al，Ca，Zn，As，Sb and Pb of topsoil

2.3 重金屬空間分布特征及其影響因素分析

為分析重金屬元素含量的分布特征，對Mn、Zn、V、Cr、Co、Ni、Cu、Tl、Mo、Sb、As、Cd、Pb、Hg 進 行空 間分析，結果表明（圖 3），Mn、Mo、Tl的空間分布較為均勻，區域之間的差異并不明顯，僅在流域北部和碩縣境內含量稍高于其他地區，自然來源為主。Zn、V、Cr、Co、Cu的空間分布特征類似，在東部和北部區域縣城周邊、交通干線附近含量較高。Sb、Hg、Cd、Pb 的空間分布特征類似，呈斑塊狀分布，集中在和碩縣、焉耆縣和博湖縣周邊局部地區，和局部工農業活動有關。這說明交通尾氣排放、城市和工廠固體垃圾堆放以及農藥化肥過量使用等造成區域重金屬含量較高[5，15]。As的高值區分布在西部開都河出山口和東部縣城、街道周邊，說明As既有自然來源，也有人為來源。研究表明[35-36]，天山山脈富含砷礦，在大氣搬運、降水沖刷、淋濾等作用下塵埃中與溶解出的As和其他重金屬元素被河流搬運沉積于博斯騰湖流域，可能是造成區域As等重金屬含量較高的重要原因。

綜上所述，重金屬含量在縣城周邊、省國道交通干線附近以及局部的工廠附近具有較高值，東部地區高于西部地區，東部的工農業、城鎮等較西部密集，人類活動的影響程度較高。

2.4 重金屬污染特征

為分析不同環境介質中重金屬的危害，眾多科學家提出了不同的評價方法，本文運用單因子和內梅羅污染指數法以及潛在生態風險指數法評價博斯騰湖流域綠洲表層土壤中重金屬的污染程度，綜合兩種評價結果，以準確把握流域綠洲土壤的質量狀況，為生態環境保護提供參考。

圖3 博斯騰湖流域綠洲表土重金屬元素空間分布圖Figure3 Spatial distribution of heavy metals in oasis topsoil of the Bosten Lake Basin

2.4.1 內梅羅污染指數法

單因子指數結果顯示（表4），Co的單因子指數小于 1，沒有污染，Mn、V、Zn、Cr、Ni、Cu、As、Cd、Sb、Tl、Pb、Hg的單因子污染指數均值在0～2之間，個別樣點存在污染，其中被污染的樣點數排序為Cd（58）＞Hg（46）＞Cr（36）＞V（31）＞Sb（28）＞As（21）＞Zn（17）＞Ni（16）＞Tl（6）＞Pb（5）＞Mn（3）＞Cu（2）。根據單因子污染指數結果計算內梅羅綜合污染指數值，并評價其污染程度。結果表明 Co屬于安全級別，Mn、Cu、Tl、Pb 的污染程度在警戒限內。V、Zn、Cr、Ni、As、Cd、Sb、Hg 的內梅羅污染指數在1～2之間，屬于輕微污染程度，其中Cd、Hg的污染指數值接近1.5，輕微污染程度稍高于其余重金屬。

Cd、Hg的內梅羅污染指數呈斑塊狀分布（圖4），高值區均分布在流域東南部，集中在焉耆縣和博湖縣縣城周邊、交通線附近，說明其多分布在受人類活動影響強度高的區域。

2.4.2 潛在生態風險指數

表4 博斯騰湖流域綠洲表土重金屬內梅羅污染指數Table4 Nemerow pollution index of heavy metal in oasis topsoil of the Bosten Lake Basin

圖4 Cd、Hg的內梅羅污染指數空間分布Figure4 Spatial distribution of Nemerow index of Cd and Hg element

利用潛在生態風險指數法計算的結果如表5所示，博斯騰湖流域綠洲表土11種重金屬平均Eir的大小排序為 Hg（45.39）＞Cd（36.97）＞As（8.60）＞Pb（4.36）＞N（i4.35）＞Cu（3.38）＞Co（2.82）＞Cr（2.02）＞V（1.95）＞Zn（0.83）＞Mn（0.81），Cd 的平均值為 36.97，約 37.7%的樣點值大于40，存在輕微生態風險，Hg的平均值為45.39，最大值達到74.7，約62.3%的樣點風險值大于40，存在輕微生態風險，其余重金屬元素的值均小于40，無生態風險。綜合潛在生態風險指數RI值范圍為55.1～161.85，按照綜合風險程度標準，27%的樣點RI值小于100，為輕微風險；73%樣點的RI值介于100～250之間，為中等風險。總體上看，博斯騰湖流域表層土壤重金屬Cd、Hg的風險程度較高，應該引起相關部門的重視，其他重金屬并無較大程度的生態風險，由于該流域工農業生產等人類活動的影響程度小，經濟欠發達，因此并未對流域土壤等生態環境造成較大風險。

從單因子Hg（Cd不滿足插值要求）和綜合潛在生態風險空間分布特征來看（圖5），東南部明顯高于西北部，風險高值區域分布在焉耆縣和博湖縣周邊、農田分布密集區域、工廠等周圍。

表5 博斯騰湖流域綠洲表土重金屬元素潛在生態風險評價Table5 The potential ecological risk assement of heavy metal in oasis topsoil of Bosten Lake Basin

圖5 Hg的潛在生態危害指數和綜合生態危害指數的空間分布Figure5 Spatial distribution of potential ecological risk index of Hg element and integration

3 結論

（1）利用經典統計學方法分析博斯騰湖流域表土中元素含量特征，結果顯示17種元素平均含量順序為 Ca＞Al＞Fe＞Mn＞V＞Zn＞Cr＞Ni＞Cu＞Pb＞As＞Co＞Sb＞Mo＞Tl＞Cd＞Hg。其中常量元素 Al、Ca、Fe含量遠超新疆土壤背景值，除重金屬元素Co、Mo含量低于背景值外，其余12種重金屬元素存在不同程度的超標，Cd、Hg超標率高達77%、62%。

（2）利用地統計方法分析了土壤元素的空間變異特征、空間分布特征。結果表明 Fe、Mn、V、Cr、Co、Zn、As、Tl、Hg受結構性因素影響較大，其空間自相關性良好；Cu、Mo、Cd、Sb、Pb 變程較小，僅在小范圍內存在空間相關性，說明整體結構還在，受區域隨機因素（農業灌溉、交通、工業生產等）影響較大，影響因素復雜。Al、Fe是地殼中穩定元素，受區域地質的影響，Al變程較小，說明還受隨機因素影響。Ca是活動性元素，受土壤化學淋溶、風化影響為主。空間分布結果為大多數重金屬元素在縣城周邊、工廠以及交通干線附近具有較高值，As在西部農業稀疏區和東南部含量較高，為自然和人為雙重來源。

（3）分別運用2種風險評價方法分析重金屬的潛在生態風險；內梅羅污染指數法結果顯示，Co屬于安全級別，Mn、Cu、Tl、Pb 的污染程度在警戒限內。V、Zn、Cr、Ni、As、Cd、Sb、Hg 的內梅羅污染指數在 1～2 之間，屬于輕微污染程度，其中Cd、Hg的污染指數值接近1.5，輕微污染程度稍高于其余重金屬；單因子生態風險結果表明Cd、Hg具有輕微生態風險，綜合生態風險結果為27%樣點存在輕微風險，73%樣點存在中等風險。風險值的空間分布表現為東南部區域較高，集中于焉耆縣、博湖縣縣城周邊城鎮、交通干線附近等。總體看來，博斯騰湖流域的Cd、Hg風險程度較大，需要引起重視，其他重金屬風險較低，人類工農業生產活動并未對流域土壤產生較大危害。

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