Ta3N5@Ta2O5的可控制備及可見光催化分解水析氫性能

張 微 姜洪泉＊,

(1哈爾濱師范大學(xué)光電帶隙材料省部共建教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，哈爾濱 150025)

(2哈爾濱師范大學(xué)功能材料設(shè)計(jì)合成與綠色催化黑龍江省高校重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，哈爾濱 150025)

0 引 言

針對(duì)全球日益嚴(yán)重的環(huán)境污染和能源危機(jī)問題，利用太陽能半導(dǎo)體光催化分解水制氫備受關(guān)注[1-2]。至今，廣泛應(yīng)用的納米TiO2光催化材料帶隙能較大(約3.2 eV)，只能被波長(zhǎng)小于387 nm的紫外光(約占太陽能4%～5%)激發(fā)[3]。研究發(fā)現(xiàn)，氮化物對(duì)可見光吸收更好，能夠有效利用太陽能[4-5]。

Ta3N5帶隙約為2.1 eV，接近半導(dǎo)體理想帶隙2.03 eV，吸收帶邊拓展到600 nm；Ta3N5帶邊位置也十分理想，其導(dǎo)帶和價(jià)帶橫跨水的氧化還原電勢(shì)，Ta3N5導(dǎo)帶由Ta5d軌道構(gòu)成，位于-0.3～-0.5 eV(vs NHE)(pH=0)處；價(jià)帶由N2p軌道構(gòu)成，位于+1.6 eV(vs NHE)(pH=0)左右，是太陽能光催化分解水的理想材料，理論太陽能轉(zhuǎn)氫效率為15.9%[6-7]。然而，Ta3N5載流子分離效率低、易光腐蝕、穩(wěn)定性差[8-9]，限制了其在太陽能光催化領(lǐng)域的實(shí)際應(yīng)用。Wu等[10]通過簡(jiǎn)單的兩步法制備了單一晶型的Ta3N5納米線，光生空穴在納米線狀結(jié)構(gòu)中更容易轉(zhuǎn)移，抑制了自氧化發(fā)生，材料的穩(wěn)定性明顯提髙，但光電性能表現(xiàn)一般。Liu等[11]采用高溫氮化法制得Au/Ta3N5，可見光照射下光催化產(chǎn)氫活性顯著提高。Li[12-13]等利用過渡金屬Ba、Co修飾Ta3N5，形成Ta3N5/BaTaO2N異質(zhì)結(jié)構(gòu)，提高了電荷分離效率。目前，關(guān)于殼核異質(zhì)結(jié)構(gòu)的Ta3N5@Ta2O5納米光催化材料的晶面控制、載流子分離規(guī)律的系統(tǒng)研究尚未見報(bào)道。

本文通過高溫氮化法合成Ta3N5@Ta2O5納米光催化劑，考察氮化溫度和氮化時(shí)間對(duì)樣品的表面組成、晶粒尺寸、晶面結(jié)構(gòu)、能帶結(jié)構(gòu)、載流子分離效率及可見光催化分解水產(chǎn)氫性能的影響規(guī)律。……