6Li原子躍遷頻率和超精細分裂的精密測量?

武躍龍 李睿 芮揚 姜海峰 武海斌?

1)(華東師范大學,精密光譜科學與技術國家重點實驗室,上海 200062)

2)(中國科學院國家授時中心,西安 710600)

1 引 言

光譜測量是人類理解和認識自然的主要手段,其攜帶著原子和分子的信息,在物理學的發展中扮演著非常重要的角色.高精度的鋰原子激光光譜無論是在理論還是在實驗領域都備受科學界的關注.實驗上,科學家發展了各種光譜測量方法來提高6Li和7Li中性原子的精細和超精細結構分裂和同位素位移的測量精度.這主要是因為鋰原子有相對簡單的三電子結構,可以通過第一性原理而精確計算其波函數和原子結構[1?3],測量的實驗數據能為當前最精確的包括量子電動力學、相對論修正和三個電子的有限原子核大小的理論計算提供重要的測試依據.同時,它們能用來確定核半徑和測量精細結構常數α,從而在更高的精度檢驗基本的物理規律.

鋰原子有兩個穩定的同位素6,7Li,而且它還有三個放射性同位素8,9,11Li,這極大地促進了核物理的研究,導致了中子暈的發現.鋰原子光譜的精密測量是研究量子電動力學頻移的理想選擇,比如可研究同核電荷成四次方的蘭姆(Lamb)位移及相對論所引起的能量修正.當前,根據包含量子電動力學及反沖修正的Hylleraas變分算法[4],可以得到精確的躍遷頻率、同位素頻移和精細結構分裂.通過對比同位素位移的高精度測量值和對應能量理論的精確計算值,可以在亞飛米的精度上確定核電荷半徑.這比從電子散射所得到的精度高一個數量級,可以更精確地得到核物質的質量和電荷分布,從而進一步驗證和測試核物理模型[5?7].

鋰原子的D1和D2線的躍遷頻率、同位素位移及精細結構分裂已被各種不同的方法測量過,包括能級交叉、光學雙共振、Fourier變換、頻率調制譜[8?13]等.2001年,美國國家標準局(NIST)Porto研究組[14]運用光學頻率梳,在熱原子束中測量了鋰原子的精細分裂,發現了原子D2線的熒光干涉現象.然而使用不同方法測量得到的實驗值不一致,并且這些實驗值與理論計算值之間存在較大的分歧,特別是在鋰原子的D2和D2線的同位素測量中具有極大的分歧,需要進一步發展新的高分辨測量方法.

幾乎之前所有的測量都在熱原子束中進行,為了消除多普勒效應,光束和原子束要盡量垂直.為了進一步消除多普勒頻移,則需選擇在冷原子中進行測量.比如對一典型溫度為50μK的冷Li原子,其平均速度約0.37 m/s,其多普勒頻移在kHz量級,能提高光譜的分辨率.

但鋰原子具有質量輕、反沖動量大等特點,使其很難冷卻到極低的溫度.特別是用于冷卻鋰原子的D2線超精細激發態不可分辨(超精細分裂小于原子的激發態壽命),很難實現有效的西西弗斯(Sisyphus cooling)冷卻,進入亞多普勒溫度范圍.通常對于超冷原子實驗而言,一般方法是將磁光阱(magneto-optical trap,MOT)冷卻所獲得的冷鋰原子直接裝載在大功率遠失諧激光的偶極阱中,進行蒸發冷卻.這樣雖然可以將原子直接冷卻到亞μK量級,但與此同時也極大地損失了原子數目.一般108個原子,蒸發冷卻后剩余105個左右的超冷原子.且蒸發冷卻過程比較復雜,主要用于研究鋰原子的玻色-愛因斯坦凝聚和費米氣體簡并實驗.

在本文中,我們實現了大數目的6Li冷原子的激光冷卻和俘獲；發展了基于西西弗斯冷卻和速度選擇的相干布居俘獲(velocity-selected coherent population trapping,VSCPT)的D1線冷卻,原子的溫度被冷卻到近50μK,小于其多普勒冷卻極限溫度;結合高精度的光學頻率梳和新的光學探測方法,在6Li冷原子中測量了D1線躍遷的絕對頻率以及超精細分裂,結果和理論的預測相一致.

2 6Li冷原子的激光冷卻和俘獲

實驗所采用的真空系統為二級真空系統,主真空部分采用標準的磁光冷卻技術獲得冷原子.首先6Li被加熱到673 K,獲得大的飽和蒸氣壓,然后再使用Zeeman減速器對其進行減速.Zeeman減速器由8個線圈組成,前7個由一個DC電源提供電流,第8個由另一個電源提供相反的電流,在9.5 A時在軸心產生的磁場大約900 G,對應可減速原子的速度為vcap=830 m/s.實驗中的Zeeman減速光在真空窗口的e?2直徑為1.4 cm,且會聚焦點在爐子的出口處.30 cm長的Zeeman減速器可以使原子的軸向的速度減到50 m/s.

圖1 6Li原子的能級圖(a)和實驗裝置示意圖(b),冷卻和再泵浦激光的頻率和振幅都由雙次通過的聲光調制器控制,SMPMF是單模保偏的光纖,用來空間過濾和光束整形Fig.1.6Li energy level:(a)Experiment setup;(b)MOT cooling and repumping double pass acousto-optical modulators(AOMs)to achieve frequency shift and amplitude modulation.SMPMF is the single mode polarization maintained fiber,which is used for space- filtering and beam-shaping.

6Li原子的能級圖和磁光冷卻的實驗設計如圖1所示.一個輸出約400 mW的可調諧的外腔半導體激光器(Toptica TA Pro)用來實現原子的磁光冷卻和俘獲(MOT).激光的頻率通過飽和吸收譜技術鎖定在D2躍遷線2S1/2,F=3/2→2P3/2,F=5/2的?200 MHz,激光直接輸出的一部分(100 mW)被用作為 Zeeman減速光.其他的光經過兩個聲光調制器(acousto-optical modulators,AOMs),以實現冷卻光和再泵浦光.激光輸出耦合進單模保偏的光纖以改善空間的光束質量.最終冷卻光的頻率為?30 MHz,功率為50 mW;而再泵浦光的頻率為?258 MHz,功率為16 mW;光束的直徑為1.4 cm(強度的e?2).梯度磁場由一對同軸的反向亥姆赫茲線圈產生.5 s的時間可以在磁光阱中裝載108原子.實驗背景真空為超高真空(近10?12Torr).

3 灰色黏膠冷卻(gray molasses)

經過磁光冷卻和俘獲,6Li MOT原子的溫度大約在200μK,由于其激發態不可分辨,沒有普通意義的亞多普勒冷卻機制.這里采用D1線激光構成的灰色黏膠冷卻(gray molasses,GM)進一步降低原子的溫度.灰色黏膠冷理論最初是Grynberg等[15]在1994年提出的.通過D1線冷卻,原子將被制備在暗態,暗態原子的熒光十分微弱,故稱為灰色黏膠冷卻.

本質上灰色黏膠冷卻是西西弗斯冷卻和速度選擇的相干布居俘獲共同作用的結果.首先利用藍失諧光綴飾出亮態和暗態,同時相向對打的偏振光(線偏振或圓偏振),在空間上產生偏振梯度,使亮態在不同的位置產生不同的光致失諧,而暗態不與光場耦合,其能級不發生移動.雖然暗態本身不與光場耦合,但由于原子運動,處于暗態的原子將會躍遷到亮態.原子處在暗態的壽命與其速度的平方成反比,具有一定速度的原子才能進入亮態,相對低速的原子被囚禁在暗態.再加上使用藍失諧光綴飾的原子,亮態能量高于暗態,所以由于原子運動導致從暗態到亮態的耦合,更容易發生在亮態勢的最低點.一定速度的原子從暗態到達亮態之后,一定時間后運動到勢的較高點,同時其動能在爬坡過程中被損耗,這樣爬坡的過程將會反復出現,這就是西西弗斯冷卻.而在勢較高點,由于亮態與激發態之間的耦合,原子被泵浦到激發態,然后自發輻射光子,落回暗態.由此,高速度的暗態原子其動能不斷地被損耗,一段時間后,更多低速原子在暗態積聚,這就是速度選擇的布居數俘獲.經過這樣的冷卻過程,原子團溫度可以被高效地降低到多普勒溫度以下.

考慮溫度下降到一定程度時,到達亮態的原子動能太小,以至于爬坡效應微弱,西西弗斯冷卻的效果變差,因此原子的最終平衡溫度將和光致失諧有關.目前GM對于多種堿金屬原子,在實驗上都達到了很好的冷卻效果,例如40K冷卻到了20μK,7Li冷卻到了50μK.

圖26Li灰色黏膠冷卻能級結構圖 深藍色表示強的冷卻光,δ1藍失諧于躍遷 F=3/2→F′=3/2,淺藍色表示弱的再泵浦光,δ2藍失諧于躍遷 F=1/2→F′=3/2,δ3=δ1?δ2為雙光子失諧Fig.2.6Li gray molasses cooling energy level.Deep blue represents strong cooling light,which is δ1blue detuned to transition F=3/2→F′=3/2.Light blue represents weak repumping light,which is δ2blue detuned to transition F=1/2→ F′=3/2.δ3= δ1?δ2,δ3is the two-photon detuning.

如圖2所示,實驗上在得到6Li MOT后,關斷MOT激光場和磁場(100μs之內),開始實施灰色黏膠冷卻.冷卻所需的激光來自于一臺自制外腔反饋半導體激光器,激光輸出經過光束整形,進入鎖定和聲光移頻系統.為了得到穩定鎖定、功率大的D1線藍失諧激光,我們將激光器鎖定在2S1/2,F=1/2→ 2P1/2,F=3/2和 2S1/2,F=3/2→ 2P1/2,F=3/2的交叉線藍失諧40 MHz處.具體方法為將激光輸出的一部分光經過兩個移頻分別為?120 MHz和+80 MHz串聯的AOM實現移頻?40 MHz.經過移頻的光進入自制的鋰原子池,得到飽和吸收譜,最終鎖定在交叉線的+40 MHz處.冷卻和再泵浦光分別單次經過一個中心頻率在110 MHz附近的聲光調制器可實現雙光子失諧δ3的控制.

GM冷卻作為磁光阱MOT俘獲后的二級冷卻,D1線激光和MOT冷卻過程中使用D2線激光的光路相重合.一般情況下,GM對原子的背景磁場需求為100 mG以下,避免破壞亮態和暗態在空間的分布.原子處GM光束直徑為5.6 mm,功率密度為20Is(Is=2.5 mW/cm2為飽和光強),藍失諧5Γ,Γ為原子的自然線寬；再泵浦光的功率密度為2Is,頻率藍失諧為5Γ.GM 冷卻光作用1.5 ms后,可實現50%的冷卻效率,冷卻溫度可以達到50μK.

雙光子失諧δ3=0,冷卻效率和冷卻溫度隨單光子失諧δ1的變化如圖3所示.在δ1>25 MHz的一段藍失諧范圍內,GM冷卻有很好的效果.當藍失諧小于25 MHz時,冷卻溫度逐漸升高,冷卻效率快速下降,這是由于單光子失諧過小,冷卻光近共振導致加熱引起的.當單光子藍失諧大于40 MHz之后,冷卻效率下降,這是因為過大的單光子失諧使光致失諧變小,進而使西西弗斯冷卻效果減弱,使冷卻過程變慢,造成原子數的耗散.但總的來說,單光子失諧在一段區域內,對冷卻效果影響不大,這一方面也說明了GM冷卻對激光器鎖定的魯棒性.

圖3 灰色黏膠冷卻后,冷卻溫度(黑色方塊)和冷卻效率(藍色圓點)隨單光子失諧δ1的變化 雙光子失諧δ3=0,冷卻光和再泵浦光功率密度分別為20Is和2Is,冷卻時間1.5 msFig.3.Temperature and fraction of atoms captured in 6Li D1molasses as a function of single-photon detuning δ1.Here,the capture phase lasts 1.5 ms, δ3=0,the intensity of D1cooling and repumping light are 20Isand 2Is.

冷卻效率和冷卻溫度隨雙光子失諧δ3的結果如圖4所示.在雙光子共振處,冷卻效果明顯.最低冷卻溫度在雙光子正失諧1 MHz處出現,但同時也降低了冷卻效率.在雙光子失諧為正的一段區域內,存在大的反常加熱區域.這是因為在弱磁場下,冷卻光和再泵浦光本身就滿足Raman共振條件,可以產生Λ型結構,產生亮態和暗態,即自身就有冷卻效果.冷卻光和再泵浦光兩者分別形成的molasses互相作用,表現為雙光子失諧在大于零的一段區域,有非常強的加熱效果[16].由實驗數據可以看出,GM冷卻效果對雙光子失諧非常敏感,實驗中我們采用聲光移頻的方法精確地控制雙光子失諧.聲光射頻來自自制的壓控振蕩器,兩個壓控振蕩器間有約20—100 kHz的相對頻率抖動.接下來我們采用溫控的壓控振蕩器或者采取鎖相的辦法進一步提升系統的穩定性.

圖4 灰色黏膠冷卻后,冷卻溫度(黑色方塊)和冷卻效率(藍色圓點)隨雙光子失諧δ3的變化 單光子失諧δ1=5Γ,冷卻光和再泵浦光功率密度分別為20Is和2Is,冷卻時間1.5 msFig.4.Temperature and fraction of atoms captured in 6Li D1molasses as a function of two-photon detuning δ3.Here,the capture phase lasts 1.5 ms,δ1=5Γ,the intensity of D1cooling and repumping light are 20Is and 2Is.

原子的溫度采用測量原子團尺寸隨時間展開的方法來確定,原子團的尺寸通過吸收成像標定.對初始溫度為200μK原子,經過約660μs原子團體積展開到初始狀態的兩倍.經過灰色黏膠D1冷卻,原子團溫度降低到50μK,原子團的大小在經過約1620μs才展開到初始狀態的兩倍,有效地延長了原子的壽命.并且經過灰色黏膠冷卻,原子團的相空間密度增加了27倍,可以為蒸發冷卻和精密測量等進一步實驗提供高品質的初態樣品原子.

4 6Li頻率和超精細分裂測量

GM的冷卻光和再泵浦光快速關斷后,用一束弱探針光與原子相互作用,利用光電倍增管得到原子的熒光信號.這里探針激光是由一臺拍頻鎖定在光梳上的外腔反饋半導體激光器提供,實驗設置如圖5所示.激光器輸出的光在偏振分束棱鏡(PBS)上分為兩部分,一部分同光梳拍頻,通過相位鎖定模塊,使激光器鎖定到光梳上.

實驗上使用的光梳鎖定在微波銣鐘參考源上,銣鐘在GPS訓頻下,100 s內積分,可以得到頻率穩定性(allan deviation)約為3×10?12.探針光的頻率掃描和開關通過一個雙次穿過的聲光調制器來控制.探針光的光強為200 nW/mm2,小于0.01Is,極大地減弱了譜線的功率增寬,探針光和原子的作用時間2 ms.

圖5 原子譜線絕對頻率測量中探測激光的實驗設置 其中NBF為窄帶濾波片,NPBS為偏振不敏感的分束棱鏡Fig.5. The setup of absolute frequency measurement.NBF is a narrow band filter and NPBS is a non-polarizing cube beamsplitter.

圖6 6Li D1線F=1/2→3/2冷原子的熒光譜 (a)紅色線為熒光測量值,黑色線為Voigt擬合曲線;(b)擬合殘差Fig.6.6Li D1line fluorescence pro file and fitting:(a)Red line is the measurement data,black line is the Voigt function fitting curve;(b) fitting residual.

典型的6Li冷原子的D1線熒光譜如圖6所示.由于實驗中冷原子的溫度在50μK—100μK之間,其Doppler增寬不能完全消除,其譜線不是理想的Lorentz線型,一般用Voigt線型描述,實驗中采用洛倫茲線型和高斯線型的組合來擬合熒光譜的Voigt線型[17].相比于其5.87 MHz激發態線寬,最終測量得到原子線寬約7.5 MHz.這里的增寬主要是由于剩余的多普勒增寬、磁場展寬、功率展寬、碰撞展寬和渡越增寬導致,考慮這些因素的譜線展寬為7.4 MHz,與實驗測量的結果接近.

實驗上測量得到的6Li原子的D1線的躍遷頻率如表1所列.為了比較,NIST Porto研究組(Ref.[14])和Natarajan組(Ref.[13])的測量也列在表中,可以看到,我們的測量和NIST組(Ref.[14])基于光頻梳的鋰原子頻率測量相一致.

表1 6Li D1線的頻率測量Table 1.Measured frequencies of6Li D1line.

基于以上頻率的精密測量,我們測量了基態2S1/2和D1線激發態2P1/2的超精細分裂,測量結果分別如圖7和圖8所示.

圖7 6Li基態2S1/2超精細結構測量值[14,13,18,19],虛線為原子束磁共振方法測量gj后計算得的精確值[20]Fig.7.Comparison between theory and experiment for6Li 2S1/2hyper fine-splitting[14,13,18,19].The vertical line indicates the accurate theoretical value calculated through gjmeasured by atomic beam magnetic resonance(Ref.[20]).

圖8 6Li激發態2P1/2超精細結構測量值[13,14,18,21],虛線為通過顯關聯的Hylleraas基集得到的高精度理論計算值[3]Fig.8.Comparison between theory and experiment for6Li 2P1/2hyper fine-splitting[13,14,18,21].The vertical line indicates the accurate theoretical value calculated by the explicitly correlated Hylleraas basis set(Ref.[3]).

統計誤差主要來源于激光器鎖定的抖動和聲光調制器的射頻掃描穩定性.冷原子制備好之后,單次測量時間為2 ms,聲光調制器以14.6 kHz步進,在這段時間內掃過范圍約30 MHz.通過拍頻測量,頻率掃描的穩定性優于1 kHz.我們通過對每個躍遷譜線進行多次測量(50—100次),來降低系統的統計誤差.

系統誤差由剩余多普勒頻移、ac Stark頻移、由于背景磁場導致的Zeeman頻移和由于碰撞導致的頻移等組成.由于在冷原子中,原子各個方向運動的速度均受到抑制.不同于原子束實驗為了減小多普勒頻移,光束同原子束兩者角度需細致調整[22].在冷原子體系中,其主要的多普勒頻移來源于光壓導致原子在光束方向的運動.為了抑制這種頻移,一方面通過探針光對打原子的方式,減弱了原子的定向加速;另一方面,實驗中使用的探針光功率密度非常弱(小于0.01Is).為了在實驗上驗證這種頻移,在一次掃譜之后,在原子剩余的存在時間內,加入第二次掃譜,得到目標躍遷頻率位置的移動在兩次掃描中小于5 kHz.由于在冷原子系統中施加的探針光功率密度更弱,相比于之前的原子束實驗所得到的ac Stark頻移,本實驗中約為2 kHz.

通過兩束遠失諧、長作用時間的Raman光,可以掃描原子基態Zeeman分裂,精確測量原子所感應的磁場大小.我們通過調整三對大尺寸亥姆霍茲線圈的電流,控制施加在原子處的補償磁場,實驗時原子處的磁場小于20 mG.下一步,將通過對真空腔體包裹多層μ-metal來進一步削弱環境帶來的背景磁場[23].實驗中得到的稀薄冷原子氣體,密度大約為 1×109cm?3,由碰撞帶來的頻移小于0.3 kHz.

6Li原子的D2線其激發態的超精細分裂小于自然線寬,在實驗上普通的光譜難以分辨.盡管在參考文獻[14]中利用量子干涉實現了部分分辨,而在我們的實驗中采用光場相位調制和快速開關的方法,可以基本上分辨其超精細的能級.其具體的精細分裂測量還在進行中.

5 結 論

綜上,本文中已實現了在MOT冷卻的基礎上,對6Li原子的D1線gray molasses冷卻,最終使原子溫度低于多普勒冷卻極限,達到50μK;結合光學頻率梳,實驗上測量了其D1線的躍遷頻率和超精細分裂,測量的結果和理論計算相接近,可以與目前最精確的測量相比較.同時,需要發展新的測量方法去精確地測量其不可分辨的D2線頻率和超精細分裂.下一步,我們將同時精密測量6Li和7Li的頻率,在更高的精度上測量其同位素位移以及核半徑的大小.