基于BPNN的微小反應器溫度測量*

鄭藝華， 劉 君

(青島大學 機電工程學院，山東 青島 266071)

0 引 言

微小反應器[1]溫度的精確測量有助于內部熱信號的復雜變化以及相關熱質傳遞問題的深入研究[2],其內部溫度信號強度和信噪比低，易受干擾，溫度場精確測量困難，通過提高熱絕緣和改進參比方法可一定程度上緩解，但同時增加系統成本和復雜程度，限制了其應用范圍，尤其在快速測試、現場、一次性使用等場合存在局限性。

微小反應器會受到不同因素的干擾和影響，并體現于目標溫度的變化，辨識具有獨立特征的干擾源，使用人工神經網絡方法采用預測的方法可對溫度信號進行降噪、校正、提高信噪比和測量精度[3～5]。反向傳播神經網絡(back propagation neural network,BPNN)[6]是一種按誤差逆傳播算法訓練的多層前饋網絡，具有大規模并行處理、分布式信息存儲、良好的自組織自學習能力等特點，在工程預測和控制中得到廣泛應用。

本文應用一次性熱穩定微小反應器，利用改進的BPNN描述和預測降噪并校正，可獲得較高的信噪比和更準確的溫度測量數據，提高熱穩定性和測量精度。

1 實驗材料和方法

1.1 實驗裝置

如圖1(a)所示，微小反應器為內外嵌套雙層圓管結構，內外管分別為聚四氟乙烯材料圓管(Ф 14 mm×60 mm×2 mm；Ф 30 mm×60 mm×2 mm)，中間為6 mm厚的空氣熱絕緣層，兩端有封頭進行密封;六通進樣閥選擇進樣量并控制進樣時刻;恒流泵(常州普瑞流體技術有限公司，BT100)提供恒定流量;恒溫器(力辰數顯恒溫水浴箱，HH-1)提供恒定溫度。微小反應器豎直放置，微細熱電偶(T型，0.08 mm)作為溫度傳感器布置在微小反應器的不同特征位置獲取特征溫度，依次為微小反應器入口位置的入口溫度XTI，微小反應器出口位置的出口溫度XTO，微小反應器外管外壁位置的外管外壁溫度XT1，微小反應器外管內壁的外管內壁溫度XT2，微小反應器內管外壁的內管外壁溫度XT3，靠近微小反應器環境位置的環境溫度XTE以及微小反應器內目標位置的目標溫度YT，上述溫度信號通過數據采集模塊(安捷倫科技有限公司，Agillent 37907A)引入計算機進行處理。

圖1 實驗裝置

1.2 穩態溫度測量

微小反應器內置已進行堿—酸—堿溶液預處理的D113樹脂顆粒(35～40目)，布置目標溫度傳感器在微小反應器的幾何中心位置(圖1(b))。分別使用25 ℃和40 ℃恒定溫度的磷酸鹽緩沖液(pH 7.25，50 mmol/L)，以1.5 mL/min的恒定流速流過微小反應器，待系統穩定后，對每個特征位置的溫度間隔10 s進行采樣，并以24 h為周期，測試3個周期作為1組有效數據。

1.3 非穩態溫度測量

模擬量熱式生物傳感器的檢測工況，微小反應器內置已吸附過氧化氫酶的D113樹脂顆粒(35～40目)，布置目標溫度傳感器在微小反應器的幾何中心位置，用25 ℃恒定溫度的磷酸鹽緩沖液(pH 7.25，50 mmol/L)，以1.5 mL/min恒定流速流過微小反應器。系統穩定后，分別進樣 3 mL不同濃度(1 %，0.1 %，0.01 %，0.001 %)的過氧化氫溶液，對于每個特征位置的溫度間隔1 s進行采樣，并以5～10 min為周期，測試3個周期作為1組有效數據。

1.4 溫度分布測量

微小反應器內置已吸附過氧化氫酶的D113樹脂顆粒(35～40目)，如圖1(b)所示在微小反應器沿著軸向中心截面上布置4只目標溫度傳感器，用以測量微小反應器中心截面溫度分布，1只布置在中心，其他3只沿徑向間隔2 mm，并依次旋轉90°均勻布置，作為目標溫度YT1～YT4。使用25 ℃恒定溫度的磷酸鹽緩沖液(pH 7.25，50 mmol/L)，以1.5 mL/min的恒定流速流過微小反應器。系統穩定后，進樣3mL濃度0.001 %的過氧化氫溶液，對于每個特征位置的溫度間隔1s進行采樣，并以5～10 min為周期，測試3個周期作為1組有效數據。

2 神經網絡構建

選擇基于L-M (Levenberg-Marquardt)算法的改進BPNN[5]，并使用MATLAB系統編程實現。

輸入層包括如下輸入變量：XTI，XTO，XT1，XT2，XT3和XTE。輸出層的目標為YT。

隱含層節點接收所有輸入信號，記為

(1)

式中wij為輸入層神經元節點i和隱含層神經元節點j之間的連接權值,xi為該神經元節點的第i個輸入。

每個節點通過S型對數函數作為激活函數，記為

(2)

采用L-M算法比較學習誤差，并輸出此時的最佳權值，以傳播和修正各層的連接權值，誤差指標函數記為

(3)

式中Oi，ti分別為期望輸出與實際輸出的誤差。

設wk表示第k次迭代的網絡權值向量，新的權值向量為wk+1。網絡權值向量的修正值為

wk+1=wk+[JT(w)J(w)+μI]-1JT(w)e(w)

(4)

式中μ為阻尼系數，μ>0；I為單位矩陣;J為網絡誤差對權值倒數的雅可比(Jacobian)矩陣。

各工況每組有效數據的2個周期的數據作為訓練和測試樣本，另一周期的數據用于測試比較。

3 結果與討論

3.1 穩態工況溫度測量

圖2為25 ℃和40 ℃穩態工況的溫度變化曲線，反映了目標溫度預測值和目標溫度測量值以及差值的變化，其中差值為預測值和測量值的差。在24 h采樣周期內，由于恒溫器控溫精度(±0.5 ℃)的限制，穩定工況的基線產生了漂移，測量值在25 ℃穩態工況的波動范圍為±0.05 ℃，40 ℃穩態工況的波動范圍為±0.2 ℃。比較得到，40 ℃穩定工況的空白噪聲更大，這是由于恒溫水浴在高溫時的低控溫精度以及與環境間的溫差增大引起的額外傳熱損失造成的。同時，預測值和測量值的變化基本吻合一致，差值在25 ℃穩態工況的波動范圍為±0.01 ℃， 40 ℃穩態工況的波動范圍為±0.02 ℃，較測量值的波動范圍均有明顯下降，如果將差值變化作為新的空白基線，其穩態工況下的波動和漂移能有效下降，表現為控溫精度提高，進一步可以降低熱絕緣和控溫等級實現相同控溫精度，對降低檢測成本，提高檢測精度具有實踐意義，尤其應用在現場和強干擾場合。

圖2 典型穩定工況溫度曲線(流速1.5mL/min)

對不同流速、樹脂顆粒粒徑分布和目標溫度位置的穩態工況也進行了測試，不同穩態工況的表現存在隨機性差異，但預測值和測量值的差值漂移都在±0.05 ℃范圍內。不同流速的結果基本一致,因為神經網絡考慮了微小反應器入口溫度XTI和出口溫度XTO，能反映流速變化；而不同樹脂顆粒粒徑分布和目標溫度位置的結果一致應該是穩態工況下溫度變化不涉及內部的傳熱傳質和物性參數的影響。

3.2 非穩態工況溫度測量

圖3為不同濃度過氧化氫溶液在微小反應器內反應的溫度變化曲線，系統進樣后，過氧化氫溶液流過微小反應器并發生放熱反應，表現為溫度信號峰，信號強度與過氧化氫濃度正相關，隨著過氧化氫濃度減少，目標溫度信號強度降低，信噪比下降，在高濃度(1 %和0.1 %)時，目標溫度信號強度大，測量值受噪聲的影響小，信號峰明顯，大小基本無變化，同時，經差值處理后的基線更平穩，信號峰更平整光滑，但在低濃度(0.01 %和0.001 %)時，由于信噪比的進一步下降，基線的漂移范圍已接近信號峰強度，信號峰不再平整光滑，尤其在濃度0.001 %時通過測量值的變化已基本很難辨識信號峰，即有效溫度信號已經淹沒在噪聲信號中，對比經過預測值和測量值處理后的差值，雖基線噪聲仍相對較大，但能夠清晰辨識出目標溫度的信號峰。可以得到，如果僅僅依靠目標溫度測量值，只能檢測到濃度0.01 %的信號峰，但在濃度0.001 %時不能辨識有效信號峰，通過運用NN預測方法處理得到的差值可以清晰辨識濃度0.001 %時的信號峰，這意味著檢測水平提高了1個數量級。通過實時在線NN預測和處理，應用于量熱式生物傳感器[7]，對于提高檢測性能和降低檢測限，具有實踐意義。

圖3 非穩態工況典型溫度曲線(流速1.5 mL/min，溫度25 ℃)

3.3 溫度分布

基于非穩態工況的研究結果，經NN預測處理后能夠辨識低至0.001 %濃度的反應信號，考慮內部傳熱傳質的研究需求，可進一步得到不同目標溫度位置的溫度變化，即微小反應器的溫度分布。圖4為從進樣開始不同時刻的中心橫截面徑向溫度分布曲線，圖中數據為目標溫度預測值和目標溫度測量值的差值并增加25 ℃處理后的數據(即差值+25 ℃)。可以看出：由于沒有過氧化氫反應，進樣時刻0 s和反應完成后穩定時刻100 s的溫度沿徑向基本沒有變化，接近恒定的25 ℃，進樣后，試樣帶在微小反應器內流動同時不斷分散并反應。從不同時刻進樣后20,30,40,50 s的溫度分布曲線可以看出：試樣分散帶的流動和發展狀態變化，過氧化氫反應形成的信號峰穿過中心截面的溫度變化，溫度沿中心軸線隨時間變化先上升再下降，并沿徑向成拋物線分布，這與試樣帶隨流動分散得到的濃度分布規律一致，并且由于微小反應器內部存在的傳熱傳質現象，其溫度分布可以體現微小反應器復雜流動狀態以及相關傳熱傳質特性。

圖4 中心橫截面徑向溫度分布(溫度25 ℃，濃度0.001 %，流速1.5 mL/min)

4 結 論

1)基于BPNN的溫度測量方法利用預測值和測量值的差值消除空白噪聲，不同穩態工況下的溫度波動和漂移能有效下降能控制在±0.05 K，其中,25 ℃穩態工況的波動范圍為±0.01 ℃， 40 ℃穩態工況的波動范圍為±0.02 ℃，降低并消除了外部干擾噪聲，應用于微小反應器溫度測量具有實踐應用價值，能實現不改變控溫硬件控溫精度的有效提高；

2)基于BPNN的溫度測量方法信噪比提高，非穩態工況模擬量熱式生物傳感器的過氧化氫測試狀態，檢測限從濃度0.01 %降低到0.001 %，能識別淹沒在噪聲信號中的有效溫度信號，溫度測量的分辨率提升了一個數量級，實現量熱式生物傳感器微小反應器內微弱反應熱信號的有效辨識和測量；

3)徑向溫度分布的動態測量進一步地例證了基于BPNN的溫度測量方法滿足微小反應器中動態溫度分布測量的要求，能夠更加精細進行微小反應器內的傳熱傳質研究。