黑龍江省老柞山金礦床成礦流體特征及礦床成因

吳 猛，李怡欣，劉桂香

1.吉林大學地球科學學院，長春 130061 2.黑龍江省地質礦產測試應用研究所，哈爾濱 150036 3.山東黃金資源開發有限公司，濟南 250100 4.中國地質調查局沈陽地質調查中心，沈陽 110034

0 引言

佳木斯地塊是我國重要的金礦聚集區之一，長期以來廣受國內地質學家的關注，先后有團結溝、老柞山、四山林場、東風山、連珠山等10余座大中小型金礦床在此被發現。前人[1-6]在該區域成礦地質特征、成礦時代、成礦作用、流體演化及礦床類型等方面開展了大量的研究工作，并取得了一系列成果。田豫才[7]將佳木斯地塊的金礦床劃分為巖漿熱液型、次火山巖型和沉積變質型。程飛[8]通過對前寒武系中含金量的研究，認為前寒武系對金礦具有控制作用，并認為大型剪切帶與金礦密切相關。

老柞山金礦床是20世紀70年代在佳木斯地塊上發現的一座大型金礦床，前人對此開展了大量的科研工作，但由于其復雜的礦化特征，導致流體演化和礦床成因方面一直存在較大爭議。前人針對該礦床先后提出了混合巖化交代與再生巖漿熱液兩期疊加成礦[9-13]、中溫巖漿熱液金礦床[14]、深成造山型金礦床[15]和矽卡巖-熱液脈型金礦床[16]等礦床成因類型。在流體方面研究較少，安瑞等[16]將成礦階段劃分為早期矽卡巖、晚期矽卡巖、石英-硫化物和石英-方解石階段，其均一溫度分別與前3個成礦階段相對應，依次為287～472、156～421和155～412 ℃，但未測試其典型矽卡巖礦物(如石榴子石)的均一溫度，并且缺少石英-方解石階段的成礦溫度。安瑞等[16]和李怡欣[17]均認為早期矽卡巖階段富含揮發分流體與圍巖發生水巖反應和后期的多次沸騰為主要的成礦機制，不同之處在于李怡欣[17]認為大氣降水混合僅發生在成礦晚期的貧礦化階段，而安瑞等[16]則認為巖漿驅動的大氣降水參與了成礦作用，并交代疊加早期階段成礦之上。鑒于此，本文在詳細研究礦床地質特征的基礎上，系統采集與成礦密切相關的石榴子石、石英和方解石進行流體包裹體分析，試圖探明成礦流體的來源、性質和演化以及礦床成因，并為區域金礦找礦提供理論依據。

1 區域地質與礦床地質特征

老柞山金礦床位于黑龍江省雙鴨山市與七臺河市的交界處、興蒙造山帶東段佳木斯地塊的中北部(圖1)，先后經歷了太古宙古陸核形成、元古宙裂谷及斷坳、早古生代克拉通化、晚古生代興蒙造山以及古太平洋構造域疊加的復合構造區[18]階段。

1.1 區域地質

研究區地層由基底和蓋層兩部分組成。基底主要為麻山群，集中出露于雞西麻山地區，為一套富鋁富碳的高角閃巖相到麻粒巖相的變質巖系。蓋層分布廣泛，由古生界、中生界和新生界陸源碎屑巖或火山碎屑巖組成，主要分布于佳木斯地塊的北部(圖1)。構造活動頻繁，以斷裂為主，主要發育有牡丹江斷裂、敦化—密山斷裂、伊通—依蘭斷裂和同江—當壁斷裂。巖漿活動發育，主要出露有早古生代、晚古生代、中生代等時期的侵入巖(圖1)。

1.2 礦床地質特征

礦區內出露的地層主要為早古生代麻山群，分布于礦區東北側。構造主要為NW、NWW及NE向3組斷裂，其中NW、NWW向的張性斷裂是主要控礦斷裂。區內巖漿巖十分發育，主要為海西期花崗巖以及星點狀分布的閃長玢巖、花崗斑巖、斜長花崗巖等中酸性巖脈。東礦帶與中礦帶的賦礦圍巖為麻山群混合巖和花崗巖，西礦帶則以花崗巖和閃長玢巖為主(圖2)。

1.2.1 礦體形態、規模及產狀

礦區內共發現礦體200多條，主要可分為東、中和西3個礦帶，其中東、中礦帶礦體以硫化石英脈型為主，西礦帶礦體則以硫化物蝕變巖型為主。

東礦帶：礦體主要賦存于NW、NWW向張性斷裂及花崗巖和鈣質大理巖及片麻巖的接觸構造帶內，受斷裂和矽卡巖的雙重控制，呈脈狀、似層狀、透鏡狀產出，傾向NE，傾角為60°～80°。

中礦帶：礦體賦存于花崗巖與鈣質大理巖或片麻巖的接觸帶和NW、NWW向張性斷裂附近，呈脈狀、透鏡狀以及似層狀等。

據文獻[17]修編。圖1 佳木斯地塊區域地質簡圖Fig.1 Regional sketch map of Jiamusi massif

據文獻[17]修編。圖2 老柞山金礦礦區地質圖Fig.2 Geological map of Laozuoshan gold deposit

西礦帶：礦體賦存于花崗巖和閃長玢巖內，受控于NWW、NW向斷裂，呈脈狀產出，走向NW，傾向SW，傾角一般為45°～55°。

1.2.2 礦物組合及圍巖蝕變

礦石礦物主要為磁黃鐵礦、毒砂、黃鐵礦、黃銅礦、自然金等，其次是方鉛礦、閃鋅礦、孔雀石、褐鐵礦、銅藍等；脈石礦物主要有微斜長石、黑云母、石榴子石、透輝石、綠簾石、綠泥石、石英、方解石等(圖3)。

礦石結構主要為壓碎結構、自形—半自形晶粒結構、交代結構、膠狀結構等。礦石構造主要為稠密浸染狀、致密塊狀、稀疏浸染狀、脈狀構造，其次為細脈浸染狀、星散狀，偶見晶洞構造(野外觀察)。其中,浸染狀構造是礦石的主要構造類型。

圍巖蝕變十分發育，主要包括鉀化、硅化、絹云母化、矽卡巖化，其次為碳酸鹽化、綠泥石化等。東、中礦帶主要以矽卡巖化為主，西礦帶以硅化、毒砂化、黃鐵礦化為主。其中與成礦關系最為密切的主要為硅化、矽卡巖化、毒砂化。

前人對老柞山成礦階段的劃分存在較大分歧。薛明軒[19]將其劃分為早期成礦階段和晚期成礦階段，前者包括磁黃鐵礦+毒砂+石英階段、膠狀黃鐵礦+白鐵礦+石英階段及粗粒毒砂+方解石+石英階段，后者則為純石英階段、粗粒毒砂+石英階段、多金屬硫化物+毒砂+石英階段及方解石+石英階段。安瑞等[16]將其劃分為4個成礦階段。本文根據礦物組合、結構構造及圍巖蝕變特征，認為該礦床可劃分為矽卡巖和熱液2個成礦期，5個成礦階段。

a.黃鐵礦、毒砂鑲嵌在磁黃鐵礦中；b.黃鐵礦呈細脈狀充填在碎裂毒砂裂隙中；c.黃銅礦、銅藍呈脈狀充填在毒砂裂隙中；d.半自形毒砂。Apy.毒砂；Py.黃鐵礦；Ccp.黃銅礦；Po.磁黃鐵礦；Cv.銅藍。圖3 老柞山金礦床金屬礦物鏡下特征Fig.3 Characteristics of metal minerals in Laozuoshan gold deposit

1.2.3 成礦階段劃分

矽卡巖成礦期包括矽卡巖階段和氧化物階段；熱液成礦期包括早期石英硫化物階段、晚期石英硫化物階段和石英-方解石階段。

矽卡巖階段：主要礦物為透輝石和石榴子石，其中石榴子石韻律環帶結構發育。這一階段不生成有用礦物，不具有工業意義。

氧化物階段：開始出現石英，呈斑晶狀充填在早期矽卡巖礦物間，并伴有少量的磁鐵礦。無工業價值。

早期石英硫化物階段：主要金屬礦物有磁黃鐵礦、毒砂、黃鐵礦等，脈石礦物主要為石英。該階段是主要的礦化階段。

晚期石英硫化物階段：金屬礦物主要為黃銅礦、閃鋅礦和方鉛礦，石英和方解石繼續增加，為次要礦化階段。

石英-方解石階段(成礦后)：方解石大量出現。

2 流體包裹體特征

2.1 實驗樣品和實驗方法

本文采集老柞山中、東礦帶的矽卡巖、石英脈和石英方解石脈(表1)磨制流體包裹體片，進行巖相學特征觀察，并選擇其中的4件樣品開展顯微測溫和激光拉曼光譜成分分析，由經驗公式估算出流體密度、成礦壓力及深度等參數，研究成礦流體特征。

流體包裹體的顯微測溫和激光拉曼的實驗測試工作均由核工業北京地質研究院完成。顯微測溫使用英國Linkam TMS94型顯微冷熱臺，測溫范圍為-196～600 ℃。冷凍數據和加熱數據精度分別為±0.2和±2 ℃；激光拉曼測定采用LABHR-VIS LabRAM HR800研究級顯微激光拉曼光譜儀，Yag晶體倍頻固體激光器，掃描范圍100～4 200 cm-1、波長633 nm、溫度25 ℃、濕度50%。

表1 老柞山流體包裹體采樣表

2.2 實驗結果

2.2.1 巖相學特征

樣品中包裹體均較為發育，常成群或均勻分布，灰色-無色的氣液兩相包裹體、含子晶三相包裹體和無色透明的純液相包裹體居多，零星分布的深灰色純氣相包裹體較少。按室溫和均一相態，劃分為含子晶三相包裹體(SL)、氣液兩相包裹體(VL，又可分為富液相和富氣相)、純液相包裹體和純氣相包裹體(圖4)。

a，b，c.含子晶的三相包裹體；d，e.富氣相的氣液兩相包裹體；f，g.富液相的氣液兩相包裹體；h.純液相包裹體；i.純氣相包裹體。圖4 老柞山金礦床包裹體顯微照片圖Fig.4 Microphotograph of inclusions in Laozuoshan gold deposit

含子晶三相包裹體：占包裹體總量的10%～20%，氣液比一般為10%～40%，粒徑為1～10 μm，形態常呈不規則長條狀、橢圓狀及次圓狀。大多數包裹體只含1個子礦物，子礦物粒徑為1～3 μm，灰白色-白色，多為立方體，表明其為石鹽(圖4a，b，c)。

氣液兩相包裹體：占包裹體總量的60%～70%，室溫下呈氣、液兩相，按氣泡所占包裹體的比例不同，又分為富氣相包裹體和富液相包裹體。富氣相包裹體形態呈橢圓狀和次橢圓狀，粒徑為1～10 μm；富液相包裹體形態多呈短條狀，粒徑為1～10 μm(圖4d，e，f，g)。

純氣相或純液相包裹體：占總量的10%～20%，室溫下呈單獨的氣相或液相。純液相者多呈無色透明，粒徑為1～3 μm，長條狀；純氣相包裹體呈不透明黑色，粒徑為1～5 μm，以橢圓狀、次橢圓狀為主(圖4h，i)。

5個成礦階段流體包裹體的巖相學特征如下：

矽卡巖階段石榴子石包裹體較為發育，但粒徑較小，通常為2～5 μm，少數達10 μm以上。常成群分布，以富氣相包裹體為主，富液相包裹體較少，存在兩種均一方式，均一為氣相或液相。

氧化物階段石英斑晶中以氣液兩相包裹體為主。流體包裹體的粒徑多數為4～10 μm，比矽卡巖階段石榴子石內流體包裹體大，氣液比為10%～30%，液相均一。

早期石英硫化物階段包裹體極為發育，氣液兩相包裹體、含子晶三相包裹體和無色透明的純液相包裹體居多，零星分布深灰色純氣相包裹體。氣液兩相包裹體粒徑一般為5～10 μm。含子晶三相包裹體氣液比變化較大，子晶礦物主要為石鹽，子晶存在兩種均一方式，或先于氣泡消失，或晚于氣泡消失。

晚期石英硫化物階段包裹體不太發育，但成群分布，以富液相包裹體為主，粒徑較小，氣液兩相包裹體粒徑多為3～8 μm，均一為液相。

石英-方解石階段包裹體以氣液兩相為主，少量純液相包裹體。

2.2.2 均一溫度、鹽度和密度

測溫結果顯示，成礦流體具有明顯的疊加現象，總體上均一溫度跨度較大，變化范圍為57～509 ℃，可劃分為5個區間，與5個成礦階段相對應(圖5，表2)；鹽度(w(NaCl))為1.73%～39.66%，含子晶包裹體的鹽度較高，集中在23.64%～39.66%(圖5，表2)。

中低鹽度和密度分別采用Potter[20]和劉斌等[21]的公式計算，飽和或過飽和鹽度與密度均采用Bischoff[22]的公式計算。流體演化過程中，疊加現象明顯，數據表為未經分類的原始結果。

矽卡巖階段石榴子石中氣液兩相包裹體較為發育，但粒徑較小，常成群分布，以富氣相包裹體為主，富液相包裹體較少。氣液兩相包裹體粒徑通常為2～5 μm，少數達10 μm以上，均一溫度很高，為448～462 ℃，主要為均一到氣相，相應的鹽度范圍一般為9.21%～10.37%(圖5a)，估算流體密度為0.52～0.56 g/cm3。

氧化物階段石英斑晶中純氣相、純液相、含子晶三相和氣液兩相包裹體均有發育，以后兩者為主。氣液兩相包裹體粒徑略大，均一溫度為240～509 ℃，鹽度為1.73%～13.77%(圖5a)，密度為0.19～0.80 g/cm3。

表2 老柞山金礦流體包裹體特征及參數

注：Tm.熔融溫度；Th.均一溫度。

a.矽卡巖和氧化物階段包裹體；b.早期石英硫化物階段的石英脈中包裹體；c.晚期石英硫化物階段的石英脈中包裹體；d.石英-方解石階段的石英方解石脈中包裹體。圖5 老柞山金礦床流體包裹體均一溫度和鹽度直方圖Fig.5 Homogenization temperature and salinity histogram of fluid inclusions in Laozuoshan gold deposit

早期石英硫化物階段包裹體極為發育，成群或均勻分布，灰色-無色的氣液兩相包裹體、含子晶三相包裹體和無色透明的純液相包裹體居多，零星分布深灰色純氣相包裹體。氣液兩相包裹體均一溫度為166～480 ℃，鹽度為1.73%～23.71%(圖5b)，密度為0.40～1.10 g/cm3。含子晶三相包裹體氣液比變化較大，子晶礦物多為石鹽，部分子晶先消失，部分后消失，均一溫度為277～450 ℃，鹽度為23.64%～39.66%(圖5b)，密度為1.07～1.11 g/cm3。

晚期石英硫化物階段包裹體不太發育，但成群分布，以富液相包裹體為主，富氣相包裹體較少，粒徑較小。氣液兩相包裹體多為3～8 μm，均一溫度、鹽度和密度依次為118～360 ℃、3.05%～6.44%(圖5c)和0.80～0.95 g/cm3。

石英-方解石階段包裹體以氣液兩相為主，均一溫度為57～230 ℃，鹽度為1.73%～11.95%(圖5d)，密度為0.63～1.04 g/cm3。

2.2.3 激光拉曼探針分析

利用激光拉曼探針對富液相包裹體、富氣相包裹體及含子晶三相包裹體進行了測試，測試結果(圖6)如下。

富氣相包裹體(圖6a，b)，氣相成分主要為CO2，少量的H2S、CH4、H2。

富液相包裹體(圖6c，d)，以CH4、H2O和CO2為主，少量的N2。

a，b.富氣相包裹體；c，d.富液相包裹體；e，f.含子晶三相包裹體。圖6 老柞山金礦流體包裹體激光拉曼光譜Fig.6 Laser Raman spectra of fluid inclusions in Laozuoshan gold deposit

含子晶三相包裹體(圖6e，f)，氣相成分主要為CH4和H2O，液相成分以H2O為主，子礦物成分中含有磷灰石。

綜上所述，包裹體中的氣相成分主要為CO2-H2O，含少量H2S、CH4、N2、H2，液相成分主要是H2O，成礦流體總體上屬CO2-H2O-NaCl熱液成礦體系。

3 討論

3.1 成礦流體性質

測溫和拉曼成分分析顯示，老柞山金礦床成礦流體從早到晚發生了一系列變化：早期矽卡巖階段主要發育氣液兩相包裹體，具有明顯的高溫(448～462 ℃)、中鹽度(9.21%～10.37%)、富含CO2及少量CH4的水溶液特征，表明初始流體為高溫中低鹽度的CO2-H2O體系；氧化物階段除氣液兩相包裹體外，開始出現含子晶三相包裹體，均一溫度降低至240～509 ℃，鹽度分解為中低鹽度(1.73%～13.77%)，流體仍為含少量CH4的CO2-H2O體系;早期石英硫化物階段發育各類型包裹體，均一溫度(166～480 ℃)進一步降低，中低鹽度(1.73%～23.71%)和高鹽度(23.64%～39.66%)并存，流體中還原性的CH4開始增加，流體屬于含CH4的CO2-H2O體系，推測可能是由于巖漿溶液上侵過程中形成了高鹽度，后期大氣水的加入又形成低鹽度；晚期石英硫化物階段均一溫度和鹽度分別為118～360 ℃和3.05%～6.44%，流體演變為H2O體系；石英-方解石階段以氣液兩相為主，均一溫度降低至57～230 ℃，鹽度為1.73%～11.95%，流體屬于H2O體系。

總體而言，老柞山金礦初始流體為高溫、中低鹽度、富含CO2的氧化巖漿流體，氧化物階段和早期石英硫化物階段流體持續沸騰，CO2連續逃逸，流體逐漸由氧化向還原轉變；晚期石英硫化物階段，流體以還原為主，至石英-方解石階段流體開始混入大氣降水。

3.2 成礦流體演化

野外調查發現，氧化物階段礦石和早期硫化物階段礦石中可見大量的隱爆角礫巖，并且與之伴生的石英中的富氣相、富液相和含子晶三相包裹體共存，同時氣液兩相和含子晶三相包裹體的均一溫度大體一致，表明巖體曾發生隱爆，并導致成礦流體發生了多次強烈“沸騰”或者持續“沸騰”。

成礦早期(矽卡巖階段)，巖漿結晶分異產生高溫中低鹽度的富含CO2、H2O和少量CH4的初始成礦流體，溫度高達520 ℃，處于超臨界流體狀態(圖7)，同時這些超臨界流體溶解攜帶大量的成礦物質，在運移過程中部分脫氣形成石榴子石、透輝石等高溫矽卡巖礦物。該階段由于超臨界流體極強的溶解和攜帶金屬的能力以及較高的氧逸度，金屬礦物未能卸載。

圖7 老柞山金礦床鹽度-溫度散點圖Fig.7 Temperature-salinity scatter plot of Laozuoshan gold deposit

此后隨著流體的上升，壓力逐漸增大。當溫度降低至440 ℃以下時，巖體發生強烈的隱爆；同時，初始超臨界含礦流體“沸騰”，分離出低鹽度和高鹽度兩個端元，氧逸度增大，成礦流體的溶解度降低，此時流體處于氧化狀態，鐵等金屬與氧結合，生成大量的磁鐵礦和石英等。另外，出現少量的還原性氣體，局部可見少量的磁黃鐵礦等硫化物。

早期石英硫化物階段，成礦流體進一步上升，流體持續“沸騰”，大量的O2和CO2逃逸，pH值升高，CH4含量升高，成礦流體由氧化轉換為還原[19]；同時，成礦流體的溶解度繼續降低，大量的鐵、銅等高溫元素卸載，與硫結合，形成磁黃鐵礦、毒砂和黃鐵礦等，此時載金絡合物Au(HS)2-分解，金以自然金的形式包裹在硫化物中或充填在硫化物或脈石礦物裂隙內。

晚期石英硫化物階段，隨著溫度的降低，大量低溫金屬卸載，如方鉛礦、閃鋅礦等，金絡合物則繼續分解，并進入硫化物或脈石中。實際上，以上兩個階段形成的硫化物和石英、方解石等脈石礦物疊加交代早期矽卡巖，使得流體表現出明顯的疊加混合的特征。

成礦晚期(石英-方解石階段)流體演化為低溫中低鹽度，形成大量的方解石和石英，未見明顯的大氣水大量混合的特征。

3.3 礦床成因探討

前人對老柞山金礦床的成因存在多種認識，曾先后提出后期熱液疊加的混合巖化交代矽卡巖型金礦床[7]、再生巖漿熱液疊加的混合巖化熱液型金礦床[1-2，6]、隱爆角礫巖型金礦床[20]、造山型中深成金礦床[9]及矽卡巖-熱液脈型金礦床[16]等成因方式。本文根據礦床地質特征和流體包裹體物化性質及特征，推斷其為矽卡巖型金礦床。

4 結論

1)老柞山金礦床包裹體主要為氣液兩相(富氣相、富液相)和含子晶三相包裹體，成礦流體屬于CO2-H2O-NaCl熱液成礦體系。

2)成礦流體從早到晚發生了一系列連續變化，矽卡巖階段為高溫(448～462 ℃)、中鹽度(9.21%～10.37%)、富含CO2的CO2-H2O體系；氧化物階段溫度降至240～509 ℃，含礦流體“沸騰”，為中低鹽度(1.73%～13.77%)、含少量CH4的CO2-H2O體系；早期石英硫化物階段溫度持續下降(166～480 ℃)、流體持續“沸騰”，演化出中低鹽度(1.73%～23.71%)和高鹽度(23.64%～39.66%)兩個端元，屬含CH4的CO2-H2O體系；晚期石英硫化物階段流體演變為中溫(118～360 ℃)中低鹽度(3.05%～6.44%)的H2O體系；成礦期后的石英-方解石階段溫度繼續降低，為低溫(57～230 ℃)中低鹽度(1.73%～11.95%)的H2O體系。

3)根據老柞山金礦的礦床地質特征和流體演化顯示，推斷其屬于矽卡巖型金礦床。