嚴重事故下氣載放射性排放控制研究

周 喆,王賀南,石雪垚

(中國核電工程有限公司,北京 100840)

我國自主研發的第3代核電技術—— “華龍一號”,采用了一系列能動與非能動安全系統,實現了實際消除導致早期放射性釋放或大量放射性釋放工況發生的可能性。即使如此,針對極不可能發生的放射性釋放,仍設置了安全殼噴淋、安全殼過濾排放等多種緩解措施以減少事故下的放射性后果。本文簡要介紹了核電廠氣載放射性物質的產生和釋放途徑,對 “華龍一號”的氣載放射性排放控制措施效果進行了論證。

1 氣載放射性物質產生與釋放途徑

核電廠核反應堆在裂變過程中會產生近40種元素、約200種核素,其中絕大部分核素是放射性的,而且衰變子體也往往是放射性的[2]。放射性物質的主要來源就是這些裂變產物,而氣載放射性物質就是由空氣或其他氣體介質所載帶的放射性物質。在嚴重事故工況下,一些產額較高、輻射生物學效應比較明顯、成氣態或易揮發的放射性物質會進入安全殼大氣,并通過安全殼泄漏等方式向環境釋放而產生放射性后果。放射性物質排入大氣后,所形成的放射性煙云會對廠內工作人員和廠區附近居民造成外照射,而含放射性物質的空氣被吸入人體將引起內照射。對外照射貢獻最大的氣載放射性物質是惰性氣體核素Kr和Xe,而I和Cs具有強揮發性,且易于造成內照射,也是重要的氣載放射性物質。幾種主要放射性核素的性質可見表1。

表1 主要放射性核素的性質Table 1 Major radioactive nuclides

安全殼作為核電廠防止放射性產物釋放到環境中的最后一道屏障,它的完整性對于環境保護發揮著重要的作用。壓水堆核電廠的氣載放射性物質向環境釋放的途徑可以簡單分為4類:安全殼旁通釋放、安全殼泄漏、安全殼主動排氣和安全殼失效釋放。

(1)安全殼旁通釋放

安全殼旁通是指放射性產物從反應堆冷卻劑系統釋放到輔助廠房或直接釋放到環境中,期間不經過安全殼大氣,使放射性產物無法得到有效的滯留。典型的安全殼旁通事件包括蒸汽發生器傳熱管破裂事故和界面失水 (LOCA)事故。

(2)安全殼泄漏

發展研究中心2014年將認真學習貫徹黨的十八屆三中全會精神，按照水利部黨組部署要求，積極發揮人才優勢、專業優勢、技術優勢，努力為部黨組和有關司局提出有價值的好思路、好對策、好方案、好報告、好文章、好觀點，發揮應有的參謀助手作用。

安全殼內大氣壓力升高后,少量氣載放射性物質在安全殼內外壓差的作用下泄漏到外界環境中。

(3)安全殼主動排氣

在一些大型干式安全殼的核電廠,安全殼設置有過濾排放等系統。如果安全殼內大氣壓力上升威脅安全殼完整性,為了避免安全殼失效而導致的放射性物質非受控釋放,就需要執行安全殼過濾排放的操作。將安全殼內的氣體通過過濾器過濾后,主動排放到外界環境中。

(4)安全殼失效釋放

事故過程中,安全殼的密封性可能在壓力作用下被局部破壞,于是氣載放射性物質會通過安全殼破口發生泄漏,造成放射性物質向環境非受控釋放。

2 氣載放射性去除機制

除惰性氣體外,進入安全殼的放射性物質主要以氣溶膠形式存在,初始階段這些氣溶膠大部分懸浮在安全殼內的空氣中[3]。所謂的氣載放射性去除,指的就是通過物理—化學手段,去除空氣中以氣態或氣溶膠形式存在的放射性物質。這些手段包括了自然沉積、池式洗滌、過濾和噴淋等[4]。

2.1 自然沉積

氣溶膠的自然沉積過程可以歸納為事故初始階段安全殼大氣內小粒徑的氣溶膠粒子經過碰撞凝結等過程變為較大粒徑的氣溶膠粒子,并在安全殼的地板、墻壁和設備表面沉積下來的過程。它主要包括以下幾種氣溶膠行為[5]。

1)氣溶膠的凝聚,指由于粒子的運動,使2個氣溶膠粒子間發生碰撞融合成1個更大粒徑的粒子,根據氣溶膠粒子的運動方式不同可以把氣溶膠的凝聚分為布朗凝聚、重力凝聚和湍流凝聚;

2)吸濕增長,指環境中的水蒸氣向氣溶膠粒子表面遷移并發生冷凝,從而使氣溶膠粒子粒徑增長;

3)氣溶膠的沉積,指氣溶膠因布朗擴散、重力沉降、慣性碰撞、熱泳、擴散泳、電泳而沉積于結構表面;

4)碘化學行為,包括碘的氣溶膠粒子溶于水后,與銀的氧化物反應生成碘化銀,同水的輻照分解產物相互作用形成揮發性的無機碘和有機碘。氣態無機碘通過吸附與解吸附過程與安全殼表面發生相互作用,其中涂層表面的捕獲效果要遠大于鋼制表面。

氣溶膠的自然沉積現象可以在一定程度上起到凈化安全殼大氣的作用,減少事故期間放射性物質向環境泄漏?！叭A龍一號”的非能動安全殼熱量導出系統,可以在事故后降低安全殼內壓力和溫度,能夠在一定程度強化安全殼內的自然沉積過程。

2.2 池式洗滌

池式洗滌指存在于氣泡中的氣溶膠粒子在水池內隨氣泡上升被移除的過程。池式洗滌時氣溶膠捕獲的機理包括:進入池中時的蒸汽冷凝,快速減速的氣流中氣溶膠粒子的慣性碰撞,以及氣泡在水池中上升時氣溶膠粒子由于離心作用、擴散沉積和重力沉積而沉積到氣泡表面被水池吸收[4]。池式洗滌一般出現在穩壓器、蒸汽發生器二次側、安全殼內的抑壓水池和濕式過濾排放等設備或系統。

2.3 過濾

過濾指使含放射性物質的空氣排放時通過過濾器,從而使氣溶膠大量滯留在過濾器中,實現放射性去除的目的。根據過濾材質的不同可以把過濾器類型分為濕式過濾器和干式過濾器,不過氣體排放時可以通過不止一個過濾器,以提高過濾效率?！叭A龍一號”的安全殼過濾排放系統即是串聯了一個濕式過濾器 (文丘里水洗器)和一個干式過濾器 (金屬纖維過濾器)。

2.4 噴淋

噴淋系統通過泵將水箱內水送到安全殼上部的噴淋管嘴中,產生大量冷水液滴,噴淋液滴在下降過程中會對氣溶膠有很強的去除作用。其主要涉及如下機制:液滴下落時會直接掃除氣溶膠粒子;液滴與附近的氣溶膠粒子發生碰撞攔截;氣溶膠粒子向噴淋液滴表面的擴散;由于溫度梯度和蒸汽冷凝而發生的熱泳捕獲[5]。

3 “華龍一號”氣載放射性排放控制措施

嚴重事故工況下 “華龍一號”設置有多種氣載放射性排放控制措施,以降低放射性物質向環境大量釋放的潛在可能,這些措施包括雙層安全殼與環形空間通風系統、安全殼噴淋系統、安全殼過濾排放系統和針對安全殼旁通釋放的控制。這些措施通過降低安全殼壓力,清潔安全殼大氣,降低安全殼大氣中氣溶膠與碘的濃度,過濾排放的氣體,從而減少放射性物質從安全殼向環境的釋放,避免不可控的放射性釋放。對上述提到的幾種控制措施在控制放射性釋放方面的作用的分析如下。

3.1 雙層安全殼與環形空間通風系統

“華龍一號”的反應堆廠房采用雙層安全殼設計。內層安全殼由一個預應力混凝土圓筒和半球形穹頂組成,是包容核蒸汽供應系統的主要物項。當發生設計基準事故和預想的嚴重事故時,內層安全殼為避免出現環境輻射提供了有效的防護,是包容放射性物質的關鍵屏障,為放射性氣溶膠的自然沉積提供了場所。外層安全殼結構由一個混凝土圓筒和準球形穹頂組成,為內層安全殼及其內部結構提供保護,除此之外,還能對裂變產物具有一定的包容、滯留和過濾作用[6]。

內層安全殼和外層安全殼構成環形空間,環形空間在安全殼環形空間通風系統作用下能夠維持負壓,從而可以收集、過濾任何從內層安全殼泄漏到環形空間的放射性物質,減小放射性物質從外層安全殼向外界環境的釋放,即減小了由內層安全殼向外部環境排放的潛在放射性釋放量[7]。

安全殼完好的情況下,仍然會存在一定量的正常泄漏,為分析雙層安全殼與環形空間通風系統對于安全殼泄漏時放射性物質釋放的影響,計算選取了9.5 mm極小LOCA事故進行分析,計算假設安全殼隔離成功,堆腔注水成功,壓力容器保持完整,非能動氫氣復合器有效,安全殼冷卻成功,并同時分析了采用雙層安全殼及環形空間通風系統有效和單層安全殼時放射性物質向環境的釋放。如圖1所示,通過比較上述兩種釋放的計算結果,可以看出在事故后如果雙層安全殼通風過濾系統有效,能夠緩解放射性氣溶膠向環境的釋放份額,大約減少1個數量級左右。

圖1 雙層安全殼及環形空間通風系統對放射性釋放控制的影響Fig.1 Effect of double-wall containment and annulus ventilation system on radioactive release control

3.2 安全殼噴淋系統

安全殼噴淋系統能夠把安全殼內的熱量迅速排出,使安全殼內的壓力和溫度降低到一個可接受的水平。同時,安全殼噴淋還具備十分明顯的氣溶膠和裂變產物去除效果,可以顯著地去除事故發生后安全殼大氣中的放射性碘和氣溶膠等,限制釋放到安全殼內的裂變產物濃度,從而減少事故工況下放射性從安全殼向環境的釋放,降低事故的劑量后果。并且,由于安全殼噴淋系統降低了安全殼外部和內部的壓差,從而減少了安全殼大氣裂變產物的泄漏,限制了廠外放射性水平。

此外,安全殼噴淋系統的噴淋水中添加有氫氧化鈉溶液,可以使噴淋溶液的p H始終維持在堿性狀態,保證了已經被安全殼噴淋液滴去除并溶解的碘中,不再有或者只有非常少的量再轉化為元素碘并揮發到安全殼大氣中。

本文對 “華龍一號”核電廠大破口事故進行了分析,計算假設安全殼隔離成功,堆腔注水成功,壓力容器保持完整,非能動氫氣復合器有效,圖2和圖3分別給出了有噴淋和無噴淋2種情況下安全殼內氣載放射性物質量和噴淋對放射性物質釋放控制的計算結果,可以看出噴淋投入后安全殼內的氣載放射性物質份額下降了1～2個數量級,同時噴淋有效時由于泄漏進入環境的放射性物質相比噴淋失效時也下降了1～2個數量級。

圖2 噴淋對安全殼內氣載放射性的影響Fig.2 Effect of spray on airborne radioactivity

圖3 噴淋對放射性釋放控制的影響Fig.3 Effect of spray on radioactive release control

3.3 安全殼過濾排放系統

安全殼失去所有的帶熱手段之后,安全殼大氣將不斷升溫升壓,當超過安全殼的極限承載能力后,將導致安全殼破損,造成放射性物質大量不可控釋放。為了緩解緩慢超壓對安全殼完整性造成的威脅,“華龍一號”設置了安全殼過濾排放系統,以控制放射性裂變產物釋放。如果能夠在安全殼失效之前主動開啟安全殼過濾排放系統,實現安全殼排氣卸壓,一方面能夠防止安全殼失效導致的不可控釋放,另一方面也能對主動釋放的安全殼大氣進行過濾,限制其所攜帶的氣載放射性物質向環境的釋放。

安全殼過濾排放系統由主要的文丘里水洗器和金屬纖維過濾器,及其他管道、閥門等組成。安全殼內氣體先進入含有化學溶液的文丘里水洗器,實現第1級過濾。氣體穿過文丘里水洗器之后進入其下游的金屬纖維過濾器,從而去除氣體中殘留的文丘里水洗器中未滯留的微粒子氣溶膠,實現第2級過濾。文丘里水洗器及金屬纖維過濾器構成安全殼氣體排放的兩級過濾[8]。

下面通過比較安全殼失效和安全殼過濾排放兩種情況下放射性物質釋放的結果 (見圖4),可以看出采用安全殼過濾排放系統后,能夠有效降低放射性氣溶膠向環境的釋放份額,大約減小1～3個數量級。

圖4 安全殼過濾排放系統對放射性釋放控制的影響Fig.4 Effect of containment filtration and exhaust system on radioactive release control

3.4 安全殼旁通釋放控制措施

安全殼旁通釋放類事故,由于旁通了安全殼,會造成向環境的大量的放射性釋放,通常包括界面LOCA事故以及SGTR事故。 “華龍一號”核電廠通過嚴重事故管理導則 (SAMG)來控制安全殼旁通釋放類事故的放射性物質排放。如SGTR事故時根據嚴重事故導則向蒸汽發生器注水以洗滌放射性,并通過對反應堆冷卻劑系統進行卸壓,以便于降低向環境的釋放[9];界面LOCA事故時根據嚴重事故導則隔離安全殼到輔助廠房的釋放路徑,并采取通風等措施以減少裂變產物釋放。

圖5給出了SGTR事故下有無向蒸汽發生器注水洗滌放射性對放射性釋放的影響。可以看到,通過啟動輔助給水,對釋放到蒸汽發生器的放射性物質進行水洗,能夠大大降低向環境的直接釋放。分析結果表明,對于多數放射性氣溶膠,可以減少1個數量級的釋放。

圖5 蒸汽發生器水洗對放射性釋放控制的影響Fig.5 Effect of SG pool scrubbing on radioactive release control

4 結論

通過對 “華龍一號”氣載放射性排放控制措施作用的分析表明,相比未采取氣載放射性排放控制時的放射性物質釋放,現有的這些氣載放射性排放控制措施能夠降低放射性釋放1～3個數量級,即能夠有效減少事故下的放射性后果,從而能夠有效控制放射性物質向環境的釋放,這有助于增強公眾對核電廠建設的信心,實現核電的健康可持續的發展。