光生物反應器內CO2傳輸與微藻固碳性能強化

胡自明,夏 奡,黃 云,廖 強,付 乾,朱 恂

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光生物反應器內CO2傳輸與微藻固碳性能強化

胡自明1,2,3,夏 奡1,2*,黃 云1,2,廖 強1,2*,付 乾1,2,朱 恂1,2

(1.重慶大學低品位能源利用技術及系統教育部重點實驗室,重慶 400030；2.重慶大學工程熱物理研究所,能源與動力工程學院,重慶 400030；3.中國電力工程顧問集團西南電力設計院有限公司,四川 成都 610021)

CO2氣體可為微藻光合作用提供必需的碳源,CO2在藻液中的混合、溶解及傳輸特性顯著影響了微藻的生長固碳.在微藻光生物反應器中,氣泡在藻液中的生長、脫離、聚并、上升等動力學行為主要由氣體分布器決定.本文以氣體分布器為研究對象,研究在不同孔徑及孔間距下對15%(/) CO2氣體在懸浮液中的氣泡行為、CO2溶解與混合特性以及對微藻生長固碳的影響.結果表明:氣泡上升速度隨氣體分布器孔徑及孔間距的減小而減小,導致CO2氣泡在藻液中停留時間增加,強化了CO2溶解傳輸,CO2體積傳質系數提高了143%,混合時間降低了24%,最終使微藻生物質濃度提高18.8%,固碳速率提高23.2%.

氣體分布器；孔尺寸；氣泡；CO2傳遞；微藻

CO2是微藻進行光合作用的主要碳源,廢水中含有微藻生長所需的氮磷營養元素,因而微藻可通過生物固碳緩解溫室效應并凈化污水[1-3].微藻細胞通過利用CO2和光能進行光合作用合成有機物并釋放氧氣實現光合固碳[4].微藻懸浮式培養常用的反應器分為開放式反應器與封閉式反應器,可以通過對光、營養物質、供碳方式等各方面進行調控,提高微藻的生長以及固碳效率[5-6].在光生物反應器中,一定濃度的CO2氣體通過氣體分布器產生氣泡進入到微藻懸浮液中,提供微藻生長所需碳源,靜止的懸浮液由于氣泡的上升運動而形成剪切力驅動藻液循環流動.在氣泡的上升過程中,CO2分子先后穿過氣膜和液膜,從氣泡內擴散進入藻液中并溶解, 接著被游離的藻細胞所捕獲,通過光合作用產生有機物實現對CO2的固定[7].由于藻細胞會吸附在氣液相界面上,這種氣泡攜帶現象會影響著微藻在反應器內的分布,進而影響微藻生長[8].因此,光生物反應器內的氣液兩相流動特性同時影響著CO2的傳遞過程與微藻的分布狀況,進而影響微藻的光合固碳.

作為產生氣泡的鼓氣裝置,氣體分布器的結構會顯著影響氣泡生長、脫離、聚并、上升等動力學行為,進而影響反應器內的液相的湍流混合與CO2傳遞過程[9].目前光生物反應器中多采用由高溫煅燒而成的氧化鋁氣體分布器和水產養殖中常用的礦砂氣泡石,但其表面結構粗糙,容易滋生微生物,而且氣孔容易堵塞,加之孔隙度大小不一,出氣不均勻,亟待更高效的氣體分布器用于微藻培養中[10],使氣泡分布盡可能均勻以避免出現死區導致局部藻液沉降,同時要求生成氣泡上升過程剪切力不能過大而對藻細胞造成損傷.通過對布置在反應器底部的布氣孔板的結構尺寸優化可以顯著降低氣泡對藻細胞的攜帶作用并提高微藻生物質產量[9],但是全局鼓泡受限于特定的反應器結構,在大尺寸微藻反應器中應用有局限性.射流震蕩氣泡發生器等新型氣體分布器可以顯著降低氣泡的直徑,進而提高微藻生長速率[11-13],然而對懸浮液中的氣泡行為、CO2溶解特性及藻細胞混合特性仍需要進一步深入研究.

由于氣體分布器的結構能顯著影響氣泡的浮升行為與反應器的混合特性,進而影響氣液傳質、藻細胞分布與藻細胞對光能及碳源的利用[14],因此對光生物反應器中氣體分布器的結構進行優化對微藻的生長及固碳具有重要意義.本文以易于與反應器組合的管式氣體分布器為研究對象,研究不同孔尺寸及間距的氣體分布器對15%(/)CO2氣體在懸浮液中的氣泡行為、CO2溶解與混合特性以及對微藻生長固碳性能的影響,為微藻大規模培養中的氣體分布器設計提供實驗指導,提高微藻生物固碳和減排CO2效率.

1 材料與方法

1.1 實驗系統

實驗系統如圖1所示,其主要由平板式光生物反應器、氣體供應系統以及數據采集與測試系統組成.氣體供應系統主要由N2和CO2氣瓶、壓力表、質量流量計等組成.純CO2(99.99%)和N2完全混合得到濃度為15%的CO2氣體,經氣體分布器進入到裝有微藻懸浮液的平板式光生物反應器中,形成氣泡流為微藻生長提供碳源.微藻懸浮液的濃度由其光學密度OD680nm進行表征,使用紫外可見分光光度計(TU1901,680nm波長段)進行測量.其中,平板式反應器由有機玻璃板加工制作,其內部空腔尺寸為160mm×40mm×240mm(長×寬×高),實際工作體積為1.2L.管式氣體分布器由橡膠管(管長160mm,外徑9mm,內徑6mm)加工而成,出氣孔口單排等間距均勻分布在管壁上.

圖1 實驗系統示意 Fig.1 Schematic of the experimental system

1.2 實驗測量方法

1.2.1 氣泡動力學行為 氣泡動力學行為通過可視化實驗獲得,該實驗部分由冷光源、高速攝像儀以及數據存儲系統等構成,高速攝影儀(Phantom V5.1)捕捉記錄氣泡的生長、脫離及上升過程,拍攝幀率為1000fps,拍攝分辨率為1024pixels×720pixels,利用 Matlab軟件對得到的圖像進行編程處理,首先將圖形處理為灰度圖,再按照Candy算子提取氣泡邊界從而得到氣泡的脫離直徑與上升速度等特征參數[15].氣泡的生成時間從連續拍攝3s的3000張照片中獲取.氣泡在溶液中的停留時間根據上升速度進行折算.實驗中隨機選擇15個氣泡進行特征參數的提取,取其算數平均值.

1.2.2 溶解的CO2濃度 溶解CO2濃度采用溶解CO2傳感器(InPro5000i/120Mettler Toledo)在線測量.先將99.99%的氮氣通入純水或一定濃度的微藻懸浮液中,通氣0.5h以去除溶液中的溶解二氧化碳.再向反應器中通入15%CO2的混合氣,維持溶液溫度為25℃,在線測量60min內反應器中溶解的CO2濃度的變化,每30s記錄一次數據.

1.2.3 體積傳質系數 CO2氣體的體積傳質系數是表征CO2傳質能力的重要參數,其物理意義為氣體通過氣液相界面進入氣相或者液相的擴散速率,可根據文獻中的氣液傳質方程計算得到[16].

1.2.4 混合時間 混合時間是表征反應器宏觀混合程度的主要參數,混合氣經氣體分布器在光生物反應器中形成氣泡流,帶動溶液循環流動,影響著反應器內的湍流混合狀態.其定義為注入示蹤劑后,溶液濃度達到最終穩定濃度值95%的時間[17].其測量方法為在通氣條件下,在反應器的一側加入鹽酸(12%,/)調節水溶液的pH值(到3.1±0.1),在另一側加入堿性示蹤劑(每1L的溶液中加入0.12mL的濃度為4mol/L的氫氧化鈉).加入示蹤劑后開始計時,記錄pH值達到最終穩定值的95%時所需的時間,即為溶液的混合時間.

1.2.5 微藻培養 實驗中使用的藻種為普通小球藻(,FACHB-31),采用改進版的BG11(Blue-Green Medium)培養基[18].

使用平行排布的熒光燈作為微藻生長的光源,并進行24h連續光照,其光照強度采用輻照計(FZ-A)進行測量,實驗中微藻生長的光照強度均為120 μmol/(m2·s),CO2混合氣濃度和通氣流量由氣體質量流量計(FMA-2606A, Omega, Switzerland) 進行控制,其CO2濃度為15%,通氣流量為120mL/min,通氣率(air volume/culture volume/min)為0.1vvm,運行溫度由人工恒溫室控制在25°C.初始接種時,光生物反應器內微藻濃度為0.10g/L.

微藻生物質濃度測量時取10mL藻液,在離心機(GL-21M)8000r/min的轉速下離心10min,去掉上清液,將收獲的藻泥置于真空干燥箱(DZF-602) 105℃下烘干24h至恒重,采用分析天平(BP114,sartorius)測得生物質濃度.

藻細胞的總有機碳(TOC)濃度測量時取1mL藻液,用去離子水稀釋一定倍率后采用TOC分析儀(Multi N/C 3000analyzer,Analytikjena)進行測量.

微藻懸浮液的溶解CO2濃度、溶解氧濃度(DO)分別由溶解CO2傳感器(InPro5000i/120Mettler Toledo),溶氧儀(Seven2Go pro,Mettler Toledo)直接在藻液中進行在線測量.

1.3 微藻生長及固碳評價指標

1.3.1 生物質產率 生物質產率[g/(L·d)]定義為微藻平均每天的生物質濃度的變化量,反映了微藻的生長狀況,其計算公式如下[7]:

式中:D為在第d的微藻生物質濃度(g/L),0為初始時刻微藻生物質濃度(g/L).

1.3.2 固碳速率 固碳速率[g/(L·d)]定義為單位時間內單位體積的微藻懸浮液的固定CO2量,其計算公式為[19]:

式中:C為藻細胞中的碳含量(%,/),其值一般為0.507;CO2和C分別為CO2和碳的相對分子質量.

2 結果與討論

2.1 孔徑對氣泡行為及CO2溶解和混合特性的影響

通過對微藻懸浮液中氣泡行為進行可視化實驗,獲得了氣體分布器的出氣孔徑對不同濃度微藻懸浮液中氣泡的脫離直徑、生成時間和上升速度的影響.實驗選用孔間距為10mm的不同孔徑的氣體分布器進行比較.由圖2(a),2(b)可知,隨孔徑的增加,氣泡的脫離直徑與生成時間也隨之增加,這是由于孔徑越大,氣液相接觸線較長,氣泡所受表面張力越大,氣泡脫離所需的浮升力越大,因而氣泡的脫離體積較大[20],生成時間也越長.由于在微藻懸浮液中氣泡所受表面張力小于純水中,且濃度越高表面張力系數越低[15],加之氣泡表面富集大量的微藻細胞對CO2氣泡的消耗,加速了CO2的跨膜傳遞與氣泡的收縮,因而氣泡脫離直徑隨藻液濃度的增加而降低,氣泡生成時間也具有類似規律.

圖2(c),2(d)是孔徑對氣泡上升速度變化的影響,由于孔徑越大氣泡的脫離直徑越大,氣泡所受的浮升力也越大,因而孔徑越大氣泡的上升速度與加速度越大,氣泡在溶液中的停留時間則越小.另外在微藻懸浮液中,由于藻細胞在氣泡表面的吸附增加了氣泡的密度,并且藻液的粘度大于純水中,這使得氣泡的上升所受的相間曳力更大,因而氣泡上升速度隨藻液濃度的增加而降低.

基于上述氣泡行為的研究,對氣體分布器孔徑對15%CO2氣體在微藻懸浮液(OD680nm=1)與純水(OD680nm=0)中的溶解特性進行了比較.由圖3(a)可知,氣體分布器的孔徑越小,CO2擴散速率越快,溶解所需時間越短,溶解效率也越高.這是由于孔徑越小,氣泡的脫離直徑越小,相同流量下的氣液相界面接觸面積越大,加之氣泡的上升速度越小,相同培養液深度下氣泡在溶液中的停留時間越長,促進了CO2從氣相到液相的傳質.由于微藻細胞對CO2的消耗以及溶液性質的不同,這使得相同時間內在微藻懸浮液中的溶解CO2濃度反而要小于在純水中.

圖2 氣體分布器中出氣孔徑對不同濃度微藻懸浮液中氣泡的(a)脫離直徑, (b)生成時間, (c,d)上升速度的影響

含CO2氣泡在微藻懸浮液中不僅僅是提供微藻生長所需碳源,氣液兩相流動對液相的湍流混合會影響著CO2傳遞特性,進而影響著微藻的生長及固碳特性.因而CO2的溶解以及微藻懸浮液的混合狀況是影響著微藻生長的兩個重要因素.圖3(b)為孔徑對混合時間及體積傳質系數的影響.由圖可知,在15%CO2的進氣濃度和0.1vvm的通氣率下,當孔徑從1.0mm減小到0.3mm,體積傳質系數提高了68.8%,從0.0586min-1增加到0.0989min-1,混合時間降低了11.4%,從35s減小到31s.在鼓泡流中,氣泡與液相存在速度滑移,在剪切應力作用下帶來一定程度的脈動耗散,影響反應器內的湍流混合狀況[21].由此可見,相同流量下小孔徑形成的多而小氣泡,不僅促進CO2傳質與溶解,也促進了反應器內溶液的混合.

圖4 不同孔徑下氣體分布器通氣壓力隨氣體流量變化

由圖4可見,隨著孔徑的減小,由于氣體分布器的流通面積減小,單個出氣孔的局部阻力增加,相同氣體流量下通氣壓力隨之增加.同樣的孔徑下,通氣壓力與氣體流量呈線性關系,而斜率則是由氣體分布器的結構所決定的.

2.2 孔間距對氣泡行為及CO2溶解和混合特性的影響

基于上述研究,選取最佳孔徑=0.3mm,對氣體分布器的孔間距對不同濃度微藻懸浮液中氣泡的脫離直徑、生成時間和上升速度的影響進行了研究.由圖5(a),5(b)可知,隨孔間距的增加,氣泡的脫離直徑隨之增加,而生成時間是先增加后減小的趨勢.這是由于孔間距越大,出氣孔口數量越少,相同通氣量下單個出氣孔口的氣體流量增加,氣泡所受氣體動量力作用增大,使氣泡生長加快,氣泡體積增加,脫離直徑也隨之增加,同時由于氣泡生長時間較短,隨著主氣泡的脫離,微小孔口出現許多微小的尾氣泡并迅速與主氣泡發生聚并,這種氣泡涌入現象[22]也造成了氣泡的脫離直徑變大.當孔間距過小時,單個出氣孔口的氣體流量較小,氣泡脫離直徑也較小,同時相鄰氣孔生成的氣泡會發生聚并,在發生聚并前兩氣泡各自獨立生長,一旦表面相互接觸,先是相互擠壓變形至液膜破裂,在2~3ms內迅速脫離,因而相較于正常生長氣泡,聚并氣泡的生長時間更短,脫離直徑更小.

圖5(c),5(d)是孔間距對氣泡上升速度變化的影響,由于孔間距越大氣泡的脫離直徑越大,氣泡所受的浮升力也越大,因而孔間距越大氣泡的上升速度與加速度也越大,氣泡的停留時間越短.同時在藻液中氣泡的上升速度要小于在純水中.

圖6 氣體分布器的孔間距對(a)15%CO2溶解以及(b)混合時間及體積傳質系數的影響

基于上述氣泡行為的研究,將氣體分布器孔間距對15%CO2氣體在微藻懸浮液(OD680nm=1)與純水(OD680nm=0)中的溶解特性進行了比較.由圖6(a)可知,當孔徑為0.3mm孔間距為1.5mm時,此時CO2擴散速率最快,溶解所需時間最短,溶解效率也最高.這是由于氣體分布器的相鄰孔口由于孔間距過小以至于相鄰氣泡發生聚并,氣泡的脫離直徑最小,相同流量下的氣液相界面接觸面積最大,加之氣泡的上升速度最小,氣泡在溶液中的停留時間最長,促進了CO2從氣相到液相的傳質.由于微藻細胞對CO2的消耗以及溶液性質的不同,這使得相同時間內在微藻懸浮液中的溶解CO2濃度反而要小于在純水中.

圖6(b)為孔間距對混合時間及體積傳質系數的影響.由圖6(b)可知,在15%CO2的進氣濃度和0.1vvm的通氣率下,當孔間距從10mm減小到1.5mm,體積傳質系數提高了43.8%,從0.0989min-1增加到0.1422min-1,混合時間降低了13.9%,從31s減小到26.7s.通過對氣體分布器的孔間距進行優化,讓氣泡在獨立生長完全之前發生聚并現象,較小的脫離直徑、較大的氣液接觸比表面積與較長的停留時間促進了CO2傳質與溶解,且聚并氣泡脫離后的震蕩對氣液界面的擾動增加了反應器內溶液的混合程度.

由圖7可見,隨著孔間距的減小,開孔數目的增多,氣體分布器的流通面積增加,相同通氣流量下通氣壓力隨之減小.同樣的孔間距下,通氣壓力與氣體流量呈線性關系.

圖7 不同孔間距下氣體分布器通氣壓力隨氣體流量的變化

2.3 氣體分布器結構對微藻生長及固碳的影響

由于氣體分布器的結構參數對氣泡的生長、脫離及上升過程具有較大影響,進而影響光生物反應器內的CO2傳遞與混合情況,并最終對微藻的生長和固碳性能產生影響.因此,基于前述對氣泡行為以及CO2溶解與混合特性的研究,在入口濃度為15%,通氣率為0.1vvm通氣條件下,對兩種管式氣體分布器(優化前的孔徑=1mm孔間距=10mm與優化后的孔徑=0.3mm孔間距=1.5mm)在氣升式光生物反應器內進行微藻的生長實驗.圖8為2種結構參數下對微藻生物質濃度、藻細胞總有機碳濃度和懸浮液溶解CO2濃度、溶解氧濃度的影響.由圖8(a)可知,優化后的結構較優化前的生物質濃度提高了18.8%,從2.205g/L增加到2.619g/L,藻細胞總有機碳濃度提高了21.8%,從1120mg/L 增加到1364mg/L.由前述研究可知:氣泡脫離直徑(OD680nm=0)降低了55.6%,從3.11mm減小到1.38mm ;氣泡生成時間(OD680nm=0)降低了65.4%,從107ms減小到37ms;氣泡上升速度(OD680nm=0)降低了18.4%,從0.38m/s減小到0.31m/s;氣泡停留時間(OD680nm=0)延長了22%,從而促進CO2的傳遞,使體積傳質系數提高了142.7%,從0.0586min-1增加到0.1422min-1.另外,聚并氣泡脫離后的震蕩對氣液界面的擾動增加了反應器內溶液的混合程度,其混合時間降低了23.7%,從35s降低到26.7s,混合程度的增加提高了藻細胞的分布均勻性和光暗循環頻率[23],同時緩解了藻細胞的沉降,進而促進微藻生長.因此,使用優化后的氣體分布器使微藻具有較高的生物質產率0.546g/(L·d)與較高固碳速率1.015g/(L·d),相比于優化前,分別提高了21.6%與23.2%,如表1所示.由圖8(b)可知,經氣體分布器結構優化,微藻懸浮液中的溶解CO2濃度較高,而溶解氧濃度大幅下降,即有利于反應物CO2的溶解傳遞和生成物O2的析出,促進了微藻光合作用正反應的進行.在培養第7d,溶解CO2濃度分別為163與145mg/L,溶氧濃度分別為5.12與2.87mg/L,這是由于較高的體積傳質系數有利于藻液中的CO2溶解與氧解析[24].氣泡越小,混合越充分,氣液傳質效果越好,CO2溶解能力越高,對溶解氧的去除能力越高,強化了CO2在藻液中的傳遞過程,并避免了過多的溶解氧累積對藻細胞光合作用及生長的抑制作用[25].

圖8 氣體分布器結構參數對 (a)微藻生物質濃度和有機碳濃度,(b)懸浮液溶解CO2濃度和溶解氧濃度的影響

表1 氣體分布器結構對微藻生長及固碳性能的評價

3 結語

通過對氣體分布器的孔徑與孔間距等結構參數進行優化,相鄰氣泡在獨立生長完全前發生聚并,使氣泡脫離直徑減小了55.6%,生成時間降低了65.4%,上升速度下降了18.4%,停留時間增加了22%,使體積傳質系數提高了142.7%.同時聚并氣泡脫離后的震蕩對氣液界面的擾動增加了反應器內溶液的混合程度,混合時間降低了23.7%.由于較小的氣泡與較高的體積傳質系數有利于CO2傳遞與氧解析,較高的混合程度有利于提高藻細胞的光暗循環和藻細胞分布均勻性,促進了光合作用正反應的進行,因而在最終的微藻培養中使生物質濃度提高了18.8%,固碳速率提高23.2%.由此可知,減小氣泡脫離直徑,延長氣泡停留時間,提高反應器內混合程度是促進CO2傳遞與微藻固碳的有效途徑.

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Enhancement of CO2transfer and carbon fixation by microalgae in photobioreactor.

HU Zi-Ming1,2,3, XIA Ao1,2*, HUANG Yun1,2, LIAO Qiang1,2*, FU Qian1,2, ZHU Xun1,2

(1.Key Laboratory of Low-grade Energy Utilization Technologies and Systems, Ministry of Education, Chongqing University, Chongqing 400030, China；2.Institute of Engineering Thermophysics, College of Energy and Power Engineering, Chongqing University, Chongqing 400030, China；3.Southwest Electric Power Design Institute Co., Ltd., Chengdu 610021, China)., 2018,38(10)：3967~3974

Gaseous carbon dioxide can provide an essential carbon source during microalgal photosynthesis. Mixing, dissolution and transportation characteristics of carbon dioxide have significant impacts on the growth of microalgae. In a photobioreactor, the behaviors of carbon dioxide bubbles during growth, detachment, coalescence and rising are significantly affected by the gas distributor. In this study, the effects of orifice diameter and spacing of the gas distributor on 15% CO2bubble behaviors, dissolution and mixing characteristics of carbon dioxide as well as performances of microalgal growth and carbon dioxide fixation have been investigated. The rising velocity of bubble was reduced with decreasing orifice diameter and spacing, thereby increasing the retention time of carbon dioxide in microalgal suspension. As the parameters of gas distributor were optimized, the gas-liquid mass transfer coefficient was improved by 143%, the mixing time was reduced by 24%, the concentration of microalgae was increased by 18.8%, and the carbon dioxide fixation rate was enhanced by 23.2%.

gas distributor；orifice size；bubble；CO2transfer；microalgae

X172

A

1000-6923(2018)10-3967-08

胡自明(1994-),男,安徽馬鞍山人,重慶大學碩士研究生,主要從事微藻光生物反應器內氣液兩相流動及傳質強化研究.發表論文1篇.

2018-03-27

國家重點研發計劃(2016YFB0601002);國家自然科學基金資助項目(51606020, 51561145013)

* 責任作者,夏 奡, 研究員, aoxia@cqu.edu.cn; 廖 強, 教授, lqzx@cqu.edu.cn