核能放射性污染研究

張 晗，閆大海，劉鵬飛

(中國艦船研究院，北京 100101)

0 引 言

核能有2個最典型的應用：一是它的和平利用——核電，二是它的軍事應用——核武器。

核能是原子核發生裂變或聚變時所釋放的能量，它比燃燒、炸藥爆炸等化學反應所釋放的能量大百萬倍以上。原子彈和核電站都采用核裂變原理，核聚變在軍事方面也已經取得了成功。1952年，美國和蘇聯先后爆炸了氫彈，我國的第一顆氫彈于1967年爆炸成功。核聚變反應堆一旦研制成功，可以為人類提供清潔和取之不盡的能源。但有效控制核聚變還有許多難題需要解決，目前沒有實現工程化。本文重點討論核裂變放射性污染。

1 放射性的本質

1895年，德國物理學家倫琴發現了X射線。X 射線是波長很短、能量很大的電磁波，具有波動性的一切特點。1898年，法國物理學家居里夫人從鈾礦中發現了新元素釙，4年后她又發現了鐳。居里夫人建議把物質能夠自發發出射線的性質稱為放射性。

具有一定數目的質子和一定數目的中子的原子叫做核素。元素是具有相同質子數（核電荷數）的同一類原子的總稱。質子數相同，而中子數不同（因此原子量不同）的核素屬于同一化學元素，在元素周期表中占據相同的位置，叫做同位素。

目前已發現的元素有118個，其中穩定元素81個。核素約2 000余種，其中穩定核素約300種。原子序數在84以上的核素均不穩定，會衰變為較輕的穩定核素，具有放射性；原子序數在83以下的核素，絕大多數有穩定同位素[1]。

不穩定核素，也稱為放射性核素，在自發衰變向穩定態過渡，成為新核素的同時，會釋放出一種或多種電磁波或粒子，也稱之為射線，主要包括α射線（氦原子核）、β射線（電子）和γ射線（光子），這種現象稱為放射性。

2 核裂變能的應用

2.1 核裂變能

鈾、钚等一些不穩定的核素能自發分裂成2～3個原子核，釋放2～3個中子，發出很大的能量，稱為自發裂變。由外來中子撞擊產生的核素裂變，稱為感生裂變。

中子轟擊鈾-235或钚-239引起裂變:n+235U（或239Pu）→A1+A2+νn+E。

式中：n是中子；A1，A2為裂變后的2個核碎片；ν是每次裂變釋放的中子數；E是每次裂變釋放出的能量（約為 200 MeV，1 MeV=1.6×10-13J，1 MeV 即 1 兆電子伏特）[2]。

2.2 裂變鏈式反應

一個中子引發鈾原子核裂變時，會同時放出2～3個中子，如果釋放出的中子再撞擊其他鈾核產生裂變，會使裂變反應持續下去，稱為鏈式裂變反應。如果鏈式裂變反應不依靠外界的作用能持續下去，稱為自持鏈式裂變反應。根據一次裂變反應所直接引起的反應次數平均小于、等于或大于1，鏈式裂變反應可分為次臨界、臨界和超臨界3種狀態。超臨界狀態下，裂變鏈式反應不但可以自持，而且裂變的數目一代代增加；次臨界狀態下，裂變數一代代減少，最終裂變停止；臨界狀態下，每代裂變的原子核數保持一致，鏈式反應可以自持下去。

2.3 原子彈

原子彈利用90%以上高濃縮鈾-235或钚-239等易裂變物質為燃料，在不可控的超臨界狀態下進行裂變鏈式反應。

1 kg鈾-235有2.5×1024個原子核，全部裂變釋放的能量

1 kgTNT 炸藥爆炸釋放 4.19×106J的化學能，1 kg核材料全部裂變釋放的能量約為2萬噸TNT炸藥釋放的能量[2]。

2.4 核裂變反應堆

核能的和平利用比其軍事應用要晚，原因之一是核能要真正被利用，必須要使核裂變反應連續、可控地進行，難度更大。

核反應堆不能像原子彈一樣使用高濃縮鈾-235，因為其臨界體積太小，裂變不易控制。 一般使用5%左右的濃縮鈾，這樣可以大大增加臨界體積，達到施加控制、實現核能緩慢釋放的目的[3]。

鈾裂變釋放出來的中子能量高，為1-2 MeV。而實驗證明能量為0.025 eV的中子（熱中子）最容易引發鈾-235的裂變。反應堆使用普通水、重水、石墨等慢化劑來慢化中子[4]。近來研制的快中子反應堆（快堆），使用20%～30%以上的濃縮鈾，不再使用慢化劑。

3 核廢料的產生過程

制造原子彈和發展核電都會產生核廢料。核電站和原子彈用于裂變反應的燃料是鈾，對鈾的利用是一個龐大的核燃料循環系統工程。壓水堆鈾燃料循環的主要工藝流程如圖1所示。

圖 1 壓水堆鈾燃料循環主要工藝流程Fig. 1 Main process flow of uranium fuel cycle in PWR

3.1 鈾礦開采冶煉

鈾在天然礦石中的含量很低，只要礦石中含鈾率在0.05%以上就值得開采。鈾礦開采冶煉過程中會產生廢氣、廢水和廢渣等“三廢”物質，具有一定的放射性，影響和破壞周圍生態環境。據統計，在我國，每生產 1 t鈾產生 1 200～5 000 t廢石。截至 2010 年底，我國鈾礦采掘出來的廢石總量約為2.8×107t；鈾水冶廠排出的尾砂量約 3×107t[5]。

鈾廢石、尾礦及廢水中的放射性核素含量可比本底高2～3個數量級，鈾礦冶系統對公眾集體劑量的貢獻約占整個核燃料循環系統對公眾集體劑量貢獻總量的93%[6]。

3.2 鈾轉化

鈾轉化是核燃料循環系統的重要環節，目的是把天然鈾等鈾化物轉化為六氟化鈾，以便進行鈾濃縮。

國內目前以5%左右的碳酸鈉溶液對鈾轉化過程中的含鈾、氟尾氣進行淋洗凈化處理。以1 000 tU/a的UF6轉化量計，每年產生60～70 t低放射性氟化鈣渣，5 000～6 000 m3的低放射性廢液，這些低放廢物目前采取暫時集中儲存方式。隨著生產規模的擴大，儲存壓力增大[7]。

3.3 鈾濃縮

貧鈾是核燃料加工產業鏈中鈾濃縮生產環節的主要副產品，其初級形態主要是貧化六氟化鈾（DUF6）。從天然鈾原料生產1 t豐度為3%的濃縮鈾，會產生約4.5 t的DUF6。濃縮鈾豐度越高，產生的DUF6越多[8]。全球鈾濃縮工業化生產至今，累積存放了約200萬噸貧鈾，且多以貧化六氟化鈾的形態暫存在鋼制容器中[9]。DUF6具有放射性和化學毒性，一旦泄漏危害很大，需要重視其安全管理和處置問題，開展應用轉化等方面的研究。

3.4 核燃料元件制造

核化工轉化是核燃料元件制造過程中產生廢物的主要環節。目前核化工轉化主要采用ADU（Ammonium Diuranate）濕法生產和 IDR（Interrated Dry Reactor）干法生產等工藝。ADU濕法生產工藝目前被美、日等國廣泛使用，技術成熟、可靠，生產能力強，但需要處理放射性廢液；IDR干法生產工藝流程短，產生的廢液少，對環境污染小。目前我國核燃料元件生產線產生的放射性廢物包括液態、固態、氣態3種形式，由于國內廢物焚燒技術和不可燃廢物處置技術不成熟，生產廠內暫存大量放射性固體廢物，存在較大的環境安全隱患[10]。

3.5 核反應堆運行

核反應堆是可控的鏈式裂變反應裝置，其運行時會產生各種放射性物質，主要包括：核裂變產物、感生放射性物質和未反應的核裝料等。

3.5.1 核裂變產物

研究表明，核反應堆工作時，熱中子轟擊鈾-235發生裂變時，1個鈾-235至少有60種不同分裂途徑，裂變碎片有120多種[11]。

核反應堆正常運行過程中產生的裂變產物絕大部分包容在燃料元件的包殼內，但仍有極少量會泄漏到一回路冷卻劑中。同時反應堆運行過程中會形成中子活化產物。這些裂變產物和活化產物是反應堆冷卻劑中的放射源，會通過冷卻劑的凈化等過程污染二回路。因此，核反應堆的放射性廢液根源是一回路冷卻劑[12]。

3.5.2 感生放射性物質

感生放射性是指原本穩定的材料因接受了特殊的輻射而產生的放射性，也是一種人工放射性。中子活化是感生放射性的主要形式。當自由中子被原子核俘獲時會形成新的同位素，這種同位素不一定穩定，它的性質取決于原來的元素。一些核反應堆會產生高能中子流，能引發感生放射性。這些反應堆的組件也會因為受到強烈輻射而具有很強的放射性，感生放射性會增加核廢料的數量。

3.5.3 未反應的核裝料

核反應堆進行的裂變反應一般只能利用成品料的1%～2%，其余98%～99%的殘留物被視為貧鈾，當作核廢料處理[13]。

4 核廢料及其處理

核廢料泛指在核燃料生產、加工和核反應堆用過的不再需要的并具有放射性的廢料[14]，根據放射性水平可分為中低放射性核廢料和高放射性核廢料。核廢料中的大部分都是中低放射性廢料。高放廢料含有核反應堆產生的核裂變產物和超鈾元素，放射性占核電站所產生的全部放射性的95%還多。

核廢料難以循環再利用且具有長期危害性，特別是半衰期長的核廢料危害持續時間長，處理困難。美俄等國20世紀40年代便開始對中、低放射性廢物的地質處置進行研究，目前普遍采用陸地淺埋法、廢礦井處置法、深地質處置法等比較成熟的處置方案。高放射性廢物所含輻射體壽命長、放射性強、衰變熱多，對處置方法和地點要求高。目前存儲高放廢物進入實施階段的只有深地質處置法。總體來說，高放廢物的處理仍處于探索階段[15]。

核反應堆中經過輻射照射，不能繼續使用的核燃料叫乏燃料，屬于高放廢料。來自世界核學會的數據顯示：占比3%的高放廢料貢獻了95%的放射性[16]。國際上有2種處理乏燃料的方法：一種是法國、英國、日本、印度等采用的“閉式核燃料循環”，對乏燃料進行后處理， 回收鈾和钚進行重復利用；一種是美國、西班牙、瑞典等采用的“開式核燃料循環”，不對乏燃料進行后處理，直接永久貯存。

要分離出乏燃料中未裂變的鈾-235和新生成的钚-239，需對乏燃料進行后處理。乏燃料中99.9%以上的裂變物在后處理過程中進入硝酸萃取液中，形成高放射性廢液。后處理過程還產生大量低、中放射性廢物。據統計，乏燃料后處理過程中產生的核廢物體積是原乏燃料體積的160倍。例如，體積為4 m3的乏燃料經后處理后，可產生低、中、高放廢物的體積分別為 600 m3，40 m3和 2.5 m3。

5 科技進步對核放射性污染的影響

科技進步逐步減少了核廢料的數量。

生產1 t鈾金屬，傳統工藝產生數百噸放射性固體廢渣，1萬噸廢水，5×106Bq（Bq即貝克勒爾，當放射性元素每秒有一個原子發生衰變時，其活度即為1 Bq）氡氣；而地浸法產生的放射性固體廢渣只有幾千克。采用原地爆破浸出工藝，80%～85%的鈾礦石留在原地作浸出處理，生產工序簡單，廢石與廢水對地表的污染少[17]。

氣體擴散技術和氣體離心技術是實現工業化應用的2種鈾濃縮技術。氣體擴散技術可靠耐用，但耗電量大、成本高，逐步被能耗低、經濟性好的氣體離心技術所替代。激光鈾濃縮技術被認為是最有可能實現工業化應用的更為先進的鈾濃縮技術，可以更加充分地利用鈾資源。

目前全球運行的核電機組主要有6種類型，分別為壓水堆、沸水堆、重水壓水堆、氣冷堆、輕水冷卻石墨慢化堆和快堆。據2014 年對全球運行的438個核電機組的統計，目前全球核電市場以壓水堆為主，占63.2%；其次為沸水堆和重水壓水堆，分別占18.3%和11.2%[18]。從原型堆到壓水堆、沸水堆、重水堆，再到AP1000、歐洲壓水堆和先進沸水堆，反應堆功率大幅度提高。

2011年日本福島和1986年蘇聯切爾諾貝利的沸水堆核事故，促使各國不斷改進技術，逐步提高核電站的安全性。近年來，快中子堆等核能技術發展迅速，顯著提高了核反應堆的運行安全性和鈾資源的利用率，但仍然缺乏對核燃料循環的全盤規劃，不能解決核廢料的安全處置等核心問題。

6 結 語

核電是否安全、清潔、經濟，既要與煤電、水電、風電等進行橫向比較，更要認真分析研究核燃料循環的全壽期過程。核廢料永久處理是一個世界性難題，迄今為止，人們還沒有找到安全、永久處理存放核廢料的好辦法。