崗南水庫上游流域大氣氮干濕沉降研究

趙憲偉 李橙 楊晶 馬雄飛 王月鋒 吳亦紅 田在鋒

摘要：以崗南水庫上游流域為研究對象，在崗南水庫及其控制流域設置5個采樣點位，分析2015年7月至2016年6月流域大氣氮素干、濕沉降通量時空分布特征。結果表明，崗南水庫流域總氮干、濕沉降通量范圍分別為177～1347 kg/（km2·月）和99～3868 kg/（km2·月）。大氣干沉降以硝態氮和有機氮為主，春、夏季較高；濕沉降中氮素形態以氨態氮和硝態氮為主，夏季最高，春季次高，秋冬季較低。空間分布上，呈現出由西北向東南不斷增加的趨勢。利用大氣氮素總沉降量、流域面積以及水庫水面面積計算得到全流域大氣總氮沉降入河負荷量為3 674 t/a，直接沉降入庫負荷量為10516 t/a。

關鍵詞：崗南水庫；氮；干沉降；濕沉降

中圖分類號：X52 文獻標志碼：A 文章編號：

16721683（2018）05011507

Dry and wet deposition of nitrogen in the upstream basin of Gangnan Reservoir

ZHAO Xianwei1，LI Cheng2，3，YANG Jing2，3，MA Xiongfei2，3，WANG Yuefeng2，3，WU Yihong2，TIAN Zaifeng2

（

1.College of Water Sciences，Beijng Normal University，Beijing 100875，China；2.Hebei Academy of Environmental Sciences，Shijiazhuang 050037，China；3.Zhengqi Environmental Technology Co Ltd of Hebei，Shijiazhuang 050037，China）

Abstract：

[JP+2]In this study，we chose five sampling points in Gangnan reservoir basin to monitor nitrogen depositions.We analyzed the spatial and temporal distribution characteristics of dry and wet deposition fluxes of atmospheric nitrogen from July 2015 to June 2016.The results showed that dry and wet deposition fluxes of total nitrogen were 1771347 kg/（km2·month） and 993868 kg/（km2·month） respectively.The nitrate and organic nitrogen were the dominant contributors to atmospheric dry deposition flux.Their amount was higher in spring and summer.The nitrogen forms in wet deposition were mainly [JP+3]ammonia nitrogen and nitrate nitrogen，the amount of which was higher in summer and spring and lower in fall and winter.In terms of spatial distribution，there was an increasing trend from the northwest to the southeast.Based on the total amount of atmospheric nitrogen deposition，watershed area，and reservoir surface area，we calculated the total atmospheric nitrogen deposition into river for the whole basin，which was 3 674 t/a.The direct nitrogen deposition into the Gangnan reservoir was 10516 t/a.

Key words：

Gangnan Reservoir；nitrogen；dry deposition；wet deposition

氮素循環是自然界中重要的物質循環之一，20世紀以來，全球人口迅速增長，過量施用合成化肥以及畜禽養殖的發展，使得地球生態系統氮負荷超載，大氣中含氮物質的濃度快速增加，最終過量的氮通過大氣沉降進入水體和土壤。研究表明，55%～60%的人為活性氮以NOx和NHy這兩種形式釋放到大氣中，其中70%～80%的成分繼而又以大氣干、濕沉降的方式返回到陸地系統和水體[12]。過量的氮沉降會引發土壤酸化、水生態系統富營養化等負面效應[34]。發達國家開展大氣沉降的研究較早，目前主要集中在網絡化、系統化方向，應用模型模擬不同生態系統的氮沉降量和沉降負荷[5]。中國氮沉降研究起步于20世紀70年代[6]。近些年的研究主要集中在不同生態系統大氣氮素沉降的時空分布規律及影響方面[710]。研究表明，華北平原屬于高氮沉降區，干沉降是該地區大氣氮素沉降的主要部分[11]。河北平原城市近郊農田大氣氮沉降量受周邊地區工業與當地農田施氮量共同影響且由干濕沉降共同決定[12]。太原市旱作農區不同年份間總沉降數量較高，遠超于氮沉降對陸地生態系統影響警戒線[13]。另外，大氣氮素干濕沉降對區域水體的氮貢獻也不可忽視，在部分地區已成為水體重要污染來源。楊龍元等[14]研究結果表明，大氣TN的年沉降負荷占入湖河流等點污染源輸入氮總負荷的488%，以濕沉降為主。太湖北部梅梁灣區域大氣氮素年沉降量高達6 958 t，遠超過太湖湖泊生態系統理論允許的總氮年沉降量[15]。

崗南水庫為石家莊市的水源地，屬海河流域子牙河水系。多年環境監測數據顯示，崗南水庫上游流域和崗南水庫庫區水體總氮含量超過應執行的《地表水環境質量標準》（GB 3838-2002）Ⅱ類標準要求。作為地表水體氮素輸入源之一，大氣氮素干、濕沉降對本流域水系生態影響的研究尚未開展。因此，本文研究目標為：（1）通過2015-2016 年對崗南水庫流域內5 個站點的大氣氮干濕沉降的實地觀測，揭示大氣氮干濕沉降時空分布特征；（2）定量估算崗南水庫流域大氣氮干濕沉降通量，為預測干濕沉降對水庫等淡水生態系統的影響提供基礎數據。

1 流域概況

崗南水庫上游流域面積15 900 km2，山區面積約占流域面積的66%。流域內主要有山西省的繁峙、代縣、原平、忻州、定襄、五臺、盂縣及河北省的平山等8縣（市），人口約有210多萬人。流域地處半濕潤半干旱地區，多年平均降雨量485 mm，且80%以上集中在汛期6月-9月。崗南水庫上游流域橫跨河北和山西兩個重要的煤炭能源基地，其對大氣中SO2、NOx的排放及空氣污染的形成均有重要的貢獻[16]。流域內耕地面積占總土地面積的40%，且化肥施用量大，研究表明[17]，化肥的揮發是影響大氣沉降污染成分占比的重要因素之一。同時，近年來京津冀范圍內灰霾頻發，大氣中活性氮含量增加，勢必會對流域內大氣氮素的沉降情況帶來影響。

2 材料與方法

2.1 采樣點的布設

為了全面了解流域內大氣氮干濕沉降時空特征，并合理估算大氣氮干濕沉降通量，結合流域地形地貌、水系特征，人類活動及采樣便利性等因素，兼顧空間位置和不同經濟發展類型，在崗南水庫流域選擇5個具有代表性的縣城或鄉鎮作為采樣點（見圖1和表1）。

2.2 樣品的收集與測試

樣品采集：借鑒已有研究的樣品收集方法[2021]，參照國家大氣環境監測規范，所有干濕沉降樣品由全自動干濕沉降采樣儀（APS3A，長沙湘藍科學儀器有限公司）進行收集。儀器分濕沉降采樣通道和干沉降采樣缸兩個部分，降雨開始10 s內干沉降采集自動停止，封蓋，雨停5 min后自動開始。干沉降桶中鋪PUF膜，以其代表面采集樣品；雨水樣收集于高密度聚乙烯塑料瓶，在儀器自帶冰箱中低溫保存。采樣頻率以一個月為期，PUF膜用潔凈的聚乙烯塑料袋包裝，密封，標號，帶回實驗室后室溫下自然風干，隨后放入恒溫恒濕器中干燥后冷凍保存。

干沉降樣品處理過程：首先將PUF膜分成10～20等份，從中選取一定量的樣品膜，浸泡后用MilliQ水超聲波提取1 h，將提取液用045 μm的醋酸纖維膜進行過濾，使用連續流動分析儀（德國Seal AA3）測定濾液中的總氮、氨氮、硝態氮、亞硝態氮。

濕沉降樣品處理過程：樣品用045 μm的醋酸纖維膜進行過濾后，先測定pH值，然后利用連續流動分析儀（德國Seal AA3）測定溶解性營養鹽濃度，包括總氮、氨氮、硝態氮、亞硝態氮。

2.3 數據分析方法

根據2015年7月到2016年5月對各個站點采集干濕沉降樣品實驗測試所得數據，利用公式（1）和（2）計算，得出流域大氣氮干濕沉降通量。前期運用Excel進行采樣記錄和實驗室原始測試數據的統計，數據處理采用SPSS軟件進行平均值和方差分析等，最終時間和空間層面的數據比較和展示采用Origin 85和ArcGIS。

干沉降通量計算見公式（1）：

3 結果與討論

3.1 大氣總氮干、濕沉降通量

根據5個采樣點11個月總氮干、濕沉降監測分析，得到流域總氮沉降通量統計結果（見表2）。干沉降通量范圍為177～1347 kg/（km2·月），平均值為656 kg/（km2·月）。濕沉降通量范圍99～ 3868 kg/（km2[KG-*4]·[KG-*4]月），平均值為1270 kg/（km2[KG-*4]·[KG-*4]月）。各月大氣總氮干沉降通量變異系數為038，濕沉降通量變異系數為081。由此可見，大氣總氮濕沉降受年內降水分配不均勻影響，變異特征較為顯著。與我國其他區域對比，崗南水庫流域大氣氮干、濕沉降通量均高于福建九龍江流域[2223]結果。雖然不同的研究方法和測定方案對數據的可比性有一定影響，但是本研究結果足以說明崗南水庫流域的大氣氮沉降量非常可觀，由此引起的生態環境效應問題不容小覷。

3.2 大氣總氮干、濕沉降通量變化特征

3.2.1 總氮沉降時間變化趨勢

崗南水庫流域大氣氮干、濕沉降通量隨時間變化曲線見圖2，其中2016年1月、2月降雨量極少，因此無濕沉降數據。從圖中可以看出，春（2月-5月）、夏（6月-9月）兩季總氮沉降通量偏高，秋（10月-12月）冬（12月-次年2月）兩季沉降通量偏低。存在的原因為：（1）研究流域降雨量年內極不均勻，年降水70%～80%集中在汛期（春、夏兩季），多以暴雨形式出現[24]，暴雨有利于大氣氮沉降進入土壤或水體，導致氮沉降量偏大；（2）采樣點多分布于農村，春、夏兩季含氮化肥、農藥的使用量增高；（3）由于受到春夏兩季高溫的影響，畜禽糞便中氮素容易揮發，上述原因均會導致大氣中氨氮升高，進而影響大氣中氮素沉降量[2526]。

從逐月大氣總氮干、濕沉降通量比例關系可以看出（圖3），春季大氣總氮沉降以干沉降為主，占總沉降通量的4923%～100%；夏、秋兩季主要為濕沉降，占總沉降通量的5871%～8139%。春季風沙天氣較多且濕度小，干沉降偏高；夏秋兩季降雨量較大， 濕沉降量也較多，說明干濕程度直接決定干濕沉降量比例。

3.2.2 總氮沉降空間變化趨勢

研究區總氮干、濕沉降通量空間變化見圖4。可以看出無論干沉降還是濕沉降，其氮輸入量均呈現出由西北向東南不斷增加的趨勢。總體反映出農業生產區（化肥施用強度大）、交通要塞，氨揮發強烈，因此氮沉降量較大的規律。干、濕沉降量最高值均出現在下槐鎮（點位5），分析其原因有以下幾種。（1）從表3可以看出，下槐鎮降塵量和降雨量均處于較高水平。降塵量和降雨量直接決定干、濕沉降量。

（2）與其他點位相比，此地地勢開闊，海拔較低，氣象擴散條件較差，利于顆粒沉降。（3）從圖4可以看出，該點位干沉降中硝酸鹽氮占比也明顯高于其他采樣點，硝酸鹽氮是汽車尾氣的主要成分，該區域位于交通樞紐，是連接河北和山西兩省的運煤要道，運輸車輛尾氣排放及運輸過程中煤粉產生大量揚塵，導致該點位大氣氮沉降量較大。

3.3 大氣干、濕沉降中氮素形態及來源分析

3.3.1 氮素各成分比例變化趨勢

干沉降中不同形態氮素組分占比見圖5。研究[CM（22]區干沉降中氨態氮平均占總氮比例的23%，硝態氮

平均占總氮的3126%，有機氮平均占381%，區域氮素干沉降以硝態氮和有機氮為主。

濕沉降中氨態氮平均占總氮為5633%，硝態氮平均占總氮的3652%，均大于干沉降比例，而有機氮含量比例大幅度下降，平均僅占598%。因此，研究區濕沉降氮素形態比例以氨態氮和硝態氮為主。

3.3.2 氮素形態組成季節變化趨勢

不同形態氮素干、濕沉降通量也表現出一定的時間分布差異（見圖6）。其中氨態氮、硝態氮和有機氮干沉降平均通量分別為1339 kg/（km2·月）、1997 kg/（km2·月）、2688 kg/（km2·月）。夏季（7月-9月）各組分干沉降量呈現下降趨勢，這源自夏季多雨，空氣中顆粒物含量減少。10月以后各組分干沉降量繼續下降，至11月氨態氮和硝態氮達到最低值，12月-次年2月有緩慢增加的趨勢，而有機氮沉降量繼續保持下降。這是由于本文研究區域處于農業生產活躍區，大氣中有機氮主要以還原態形式存在[24]，存留時間短，在冬季條件下易被氧化為氨態氮和硝態氮；另外由于北方冬季燃煤取暖也會導致大氣沉降中硝態氮含量的增加。3月-5月所有組分均呈現增加趨勢，有機氮增量明顯，可能與研究區域靠近內蒙，春季大風天氣引起的土壤再懸浮也可以將其中所含的腐殖質和細菌等帶入大氣造成了所采集的沙塵氣溶膠中有機氮的濃度增高。氨態氮主要來源于土壤中施用的有機氮肥和無機氮肥的銨釋放。

氨態氮、硝態氮和有機氮濕沉降平均通量分別為7171 kg/（km2·月）、4043 kg/（km2·月）、680 kg/（km2·月）。7月-9月氣溫較高加速畜禽糞便氨揮發，進入大氣，隨后在強降雨作用下沉降到地面，導致氨態氮、硝態氮濕沉降量達到最大值，之后逐漸下降至秋季最小。進入春季后，由于農業活動頻繁，沉降量又有所回升。因此，崗南水庫上游流域氨態氮、硝態氮和有機氮的大氣濕沉降通量在夏季最高，春季次高，秋冬季較低，主要是受到區域氣候特點和農業活動的影響。

3.4 大氣總氮干、濕沉降對崗南水庫流域及庫區氮負荷貢獻[HJ]

通過崗南水庫上游流域大氣總氮干、濕年均沉 降通量656 kg/（km2·月）和[HJ]1270 kg/（km2·月）以及流域面積15 900 km2，計算獲得研究區大氣總氮總沉降量。相關研究表明，大氣氮素中只有約11%～12%沉降到水體中[2627]，崗南水庫上游流域位于山區，植被覆蓋良好，因此確定本研究流域大氣氮素入河量占總沉降量的10%，計算確定全流域2015年7月-2016年6月大氣總氮沉降入河量為3 674 t/a。采用研究區下游下槐鎮（點位5）總氮沉降結果，結合崗南水庫水面面積[26]，估算大氣總氮通過直接沉降入庫污染負荷量為10516 t/a。

4 結論

（1）受半濕潤半干旱地區氣候特征影響，研究區內大氣總氮干沉降通量范圍為177～1347 kg/（km2·月）、總氮濕沉降通量范圍99～3868 kg/（km2·月）。全流域在監測時間段內大氣總氮沉降入河負荷量為3 674 t/a，大氣總氮通過直接沉降入庫負荷量約為105 t/a。

（2）大氣總氮沉降時空變異特征較為顯著，主要是受年內降水分配不均的影響。1月-5月大氣總氮總沉降通量以干沉降為主，7月-12月大氣總氮沉降以濕沉降為主，符合流域半濕潤半干旱氣候特點。在空間上，大氣總氮干、濕沉降通量最高值均出現在下槐鎮（點位5），分別為8155 kg/km2和16468 kg/km2。

（3）流域大氣干沉降以硝態氮和有機氮為主，濕沉降氮素形態以氨態氮和硝態氮為主，且均大于干沉降比例。從總體來看，研究區大氣氮干、濕沉降量比較可觀，由此引起的生態環境效應問題不容忽視。

受經費及大氣沉降樣品收集較為困難的限制，本文僅在流域內選擇有限的5個采樣點進行監測，加之大氣氮沉降過程會受到大氣物理、化學、生物、生態等多種因素的綜合影響，使本研究在探討大氣氮干濕沉降空間分布特征和估算流域總沉降量時受到一定限制，不能對造成大氣氮干濕沉降時空差異的影響因素進行深入的探討。但是，本研究仍可為進一步深入開展小流域及水庫大氣氮沉降及其生態環境效應研究奠定基礎。

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