四極-十六極分區式線型阱中汞離子囚禁仿真研究

王朝全 涂建輝 崔敬忠

(蘭州空間技術物理研究所,真空技術與物理重點實驗室,空間量子頻標技術核心專業實驗室， 蘭州 730000)

1 引 言

近年來，隨著激光冷卻和原子、離子囚禁等各類新技術的成熟和廣泛應用，基于新物理原理、新方法的原子鐘技術得到了迅速發展。其中，離子阱微波鐘是通過加在特定構型電極上的靜電、磁場或射頻場構成離子阱的作用，將離子囚禁在超高真空的甚小尺度范圍內，使離子處于幾乎孤立的不受“干擾”的環境，從而增加離子與輻射場的相互作用時間，并且減小多普勒效應的一種新型原子鐘。世界上第一臺離子阱微波頻標是1981年法國LHA實驗室的M.Jardion 和C.Audion 在雙曲面Paul離子阱中研制成功的。1989年，美國噴汽推進實驗室(JPL)首次提出用線型阱代替雙曲面阱的方案，開發出了檢測區和共振區合一的單區式線型阱,并實現了汞離子的微波鐘[1,2]。線型離子阱中汞離子囚禁可以增加囚禁離子的數目，提高信噪比和抑制二級多普勒頻移。理論分析表明，對于相同量級的二階多普勒效應，線型阱可以比雙曲面阱多囚禁20倍的離子[3]。1996年JPL又研制出檢測區和共振區分離的分區式汞離子微波鐘[4]。1999 年JPL首次將多極線型阱應用到了汞離子微波頻標中[5]。與四極阱相比,多級阱等效囚禁勢相對較寬并且在很大范圍內勢場平緩，離子云密度較低，離子的相互作用較小，二級多普勒頻移將更小。近年來，JPL公司一直致力于研究基于四極-多極分區式線型阱的汞離子星載微波鐘[6,7]。根據四極和多極線型阱中離子囚禁的特點可以將微波鐘設計為分區式結構，這種設計有兩個方面優點：其一，在粒子分布相對集中的四極阱中對離子進行光抽運和信號檢測，這將提高光抽運和信號檢測效率，在粒子數分布比較稀疏的多極阱中對離子進行微波作用，這將減小離子間的碰撞以及斥力相互作用，從而減小微波鐘的二階多普勒頻移，提高其穩定度；其二，單區式的線型阱中，由于光路等裝置的存在不利于較好地進行磁屏蔽，而在分區式線型阱中可以對獨立的微波共振區較好地進行封閉式電磁屏蔽，以減小外部雜散磁場的影響。另外，基于汞離子囚禁的微波鐘由于不依賴于龐大、笨重的激光系統使得它具有重量輕、體積小的特點，非常適合作為下一代星載原子鐘，可用于新一代導航系統、深空探測等項目。綜上可知，應用于汞離子微波鐘的四極-多極分區式線型離子阱具有很高的研究價值。

2 離子阱模型

圖2 桿電極連接及電壓施加方式Fig.2 Arrangement of electrode rods and applying its voltage

3 基本問題模擬

對于四極-十六極分區式離子阱，離子的穩定囚禁參數在四極阱和十六極阱中是不同的。文中首先研究了汞離子在不同囚禁區域時的第一穩定區。在四極阱中分別模擬了Ω1=4.5MHz、Ω2=5.0MHz、Ω3=5.5MHz、Ω4=6.0MHz四種不同射頻頻率下的第一穩定區，如圖3所示。在十六極阱中分別模擬了ΩΙ=11.0MHz、ΩΠ=14.0MHz兩種射頻頻率下的第一穩定區，如圖4所示。在圖3中可以發現，四極阱中離子的穩定區區域形狀均為四邊形，且關于直流電壓為零對稱。穩定區的邊界表現為首先隨著射頻電壓幅度增大，直流電壓的幅度正負值對稱地慢慢變大，當射頻電壓增大到某個值時直流電壓的幅度正負值對稱地達到最大值，進而繼續增大射頻電壓，則直流電壓的幅度正負值對稱地迅速減小。不同桿電極的射頻頻率下離子穩定區的區域大小也不同，頻率越低離子穩定區區域越小，主要表現在桿電極頻率越低，穩定區內的最大射頻電壓越小。盡管如此，比較Ω2=5.0MHz、Ω3=5.5MHz時的穩定區可以發現，對于某個不太大的桿電極射頻電壓如Vr=200V，頻率較低時有更大幅度的直流電壓存在于穩定區，而對于某個較大的桿電極射頻電壓如Vr=300V，頻率較高時有更大幅度的直流電壓存在于穩定區。我們仿真模擬的四極阱穩定區的這些特征與理論結果相一致。另外，從圖4可見十六極阱中離子穩定區有和四極阱穩定區相同的特征，只不過相同結構參數(即桿電極半徑、桿電極長度、桿電極到阱中心的距離均相同)下十六極阱中穩定區所要求的桿電極頻率更高，例如經驗證此時在十六極阱中頻率Ω<8MHz情況下基本得不到區域連續的穩定區。另外，穩定區的區域更大，尤其表現為最大的穩定射頻電壓幅度將變大，例如在圖4中射頻電壓加到500V時，僅僅能模擬出穩定區的一部分。這也說明，相同結構參數下在十六極阱中桿電極電壓調節范圍更大，而且能夠實現更大的勢阱深度。

圖3 四極阱中汞離子囚禁穩定區Fig.3 Stable region in a quadrupole trap

圖4 十六極阱中汞離子囚禁穩定區Fig.4 Stable region in a sixteen-pole trap

圖5 穩定區內離子運動Fig.5 Ion motion in a stable region

圖6 桿電極直流電壓對離子運動影響Fig.6 Effect of dc voltage on ion motion

然后分別模擬驗證了十六極阱中ΩΠ=14.0MHz對應的穩定區內穩定電壓Ud=0V、Vr=120V和Ud=-2V、Vr=80V時的離子運動，分別如圖7和圖8所示。模擬發現，穩定區內的不同穩定電壓下雖然離子均能被穩定囚禁，但其運動特征有較大差別，例如圖8情況下離子的微運動效應要比圖7時大很多。因此在穩定區內尋找優化電壓，使得離子微運動效應降低是一項必要的工作。當然，穩定電壓的選擇除了考慮離子微運動，還要考慮射頻加熱、功率等問題，因此整體優化穩定電壓是一個綜合性問題。

圖7 Ud=0V，Vr=120V時離子運動Fig.7 Ion motion for Ud=0V，Vr=120V

圖8 Ud=-2V，Vr=80V時離子運動圖8 Ion motion for Ud=-2V，Vr=80V

在相同離子阱幾何和電氣參數下，由于離子間庫倫斥力的存在，囚禁離子的數目不同將產生不同的離子云囚禁體積以及粒子數密度，這將會造成離子的運動速度不同。為了驗證這一點，在十六極阱中分別模擬了汞離子數N1=2×107和N2=2×105兩種情況下離子在x和z方向的運動軌跡以及速率，如圖9所示。模擬發現，在相同囚禁條件下囚禁的離子數目越多，穩態條件下離子的運動范圍越大即離子云的囚禁體積越大，例如離子數為N1時，在x方向的平均囚禁范圍大約3mm，在z方向4mm(如圖中紅點)，而離子數為N2時在x方向的平均囚禁范圍大約是1mm，在z方向是1mm(如圖中藍點)。假定y方向和x方向是對稱的，那么前者的囚禁體積大約是后者的40倍，而粒子數前者是后者的100倍，因此前者的粒子數密度大約是后者的2.5倍。從圖9(c)中也可以看到離子數為N1時離子平均速率大于1.5mm/μs(如圖中紅點)，而離子數為N2時離子平均速率小于0.5mm/μs(如圖中藍點)，因此離子的平均速率前者是后者的3倍以上。由以上分析可見這里模擬得到了和理論分析相同的結論。

(a) x方向運動 (b) z方向運動 (c) 運動速率(a) Ion motion in x orientation (b) Ion motion in z orientation (c) Speed of ion motion圖9 囚禁不同離子數目時離子的運動軌跡及速率變化Fig.9 Trajectory of ion motion and variation of its speed when the number of ions trapped is changing

由以上分析可知，囚禁的粒子數目不同時，阱中囚禁的離子密度也不同。除此之外，研究不同極數的離子阱內穩定囚禁時離子的分布及粒子數密度的不同也是一個重要問題。以下分別模擬了相同的阱結構參數及囚禁參數下四極阱和十六極阱中穩定囚禁時離子數密度的分布，分別考察了徑向和軸向兩個角度的粒子數密度分布特征，分別如圖10和圖11所示。模擬發現，四極阱中離子分布范圍要比十六極阱中小很多，例如此時四極阱中離子徑向分布范圍的半徑約為1mm，軸向寬度約為1.5mm，而十六極阱中離子徑向分布范圍的半徑有3.5mm，軸向寬度有3mm。四極阱中離子分布在徑向阱中心附近，且越靠近阱中心粒子數密度越大，而十六極阱中離子分布從徑向阱中心幾乎一直到桿電極的整個阱，且主要分布在徑向的阱中間部位。 重要的是，四極阱中的粒子數密度要比十六極阱中粒子數密度大許多，尤其在徑向方向，例如最大值處前者甚至可達后者的40倍，模擬結果和理論分析相一致。分析四極阱和十六極阱中粒子數密度分布出現如此差別的主要原因是兩種離子阱中的勢場分布不同引起的，例如比較四極阱，十六極阱中勢場更加平坦，較低電場的范圍更廣等。

圖10 四極阱和十六極阱中徑向粒子數密度分布Fig.10 Radial ion density in separated ion trap

圖11 四極阱和十六極阱中軸向粒子數密度分布Fig.11 Axial ion density in separated ion trap

4 離子囚禁、穿梭模擬

本節模擬研究了四極-十六極分區式離子阱中汞離子的囚禁、穿梭全過程。在分區式離子阱幾何結構、尺寸及電氣參數、囚禁條件優化的情況下，我們模擬了汞離子數目為2×106的離子云，初始在四極阱中產生，離子云初始在徑向阱中心以半徑為0.5mm的實心球分布，在四極阱和十六極阱內的囚禁時間分別設置為0.1ms，穿梭時間為10μs，離子云連續地周期性囚禁、穿梭。首先模擬了離子云在囚禁、穿梭過程中在x、y、z三個方向上的運動范圍即離子云體積以及運動軌跡隨時間的變化，模擬的總時長為1.2ms，約5個周期，如圖12所示。圖中黑線、紅線和藍線分別代表離子云在x、y、z方向上的運動軌跡。從圖中看到，離子云能夠被穩定囚禁、穿梭，且在十六極阱中離子云在三個運動方向上的運動范圍都要比在四極阱中的大，在x、y方向均大約是四極阱中的3倍，在z方向約是四極阱中的2～3倍。單個周期內的離子云囚禁、穿梭過程如圖13所示。從圖中能更加詳細地觀察到，在四極阱中離子云達到穩態后在徑向(即x和y方向)分布比較集中且離子密度分布較為均勻，而在十六極阱中徑向離子密度分布并不均勻，離子集中分布在某些徑向位置上，這和第2節中十六極阱中粒子數密度分布相吻合。穿梭過程中離子云從十六極阱穿梭到四極阱后很快能夠達到穩態的分布平衡，而從四極阱穿梭到十六極阱后需要有一個弛豫到穩態重新分布的過程，這個過程大約需要10μm～20μs的時間。另外，在z方向離子云到達四極阱中有一個很短暫的弛豫時間才能達到穩態，這是由于端電極和穿梭時序造成的，并不能反映離子阱的物理特性。

圖12 分區式阱中離子云周期性囚禁、穿梭運動范圍Fig.12 Movement range of ion clouds being trapped and shuttled in cycles

圖13 分區式阱中離子云單周期囚禁、穿梭運動范圍Fig.13 Movement range of ion clouds being trapped and shuttled over a period of time

在以上模擬過程中離子云在兩阱之間穿梭過程也不相同，從四極阱穿梭到十六極阱時全部離子基本是同步穿梭，且穿梭所用時間也比較少，大約為2μs，如圖14所示。然而離子云從十六極阱穿梭到四極阱時離子的穿梭有先后順序，或者說是比較分散并不同步，每一個離子穿梭所用時間和四極阱穿梭到十六極阱時基本相同，但是由于全部離子的穿梭過程并不同步，所以全部離子都穿梭過去所用的時間就比較長，大約5μs，如圖15所示。我們分析出現這種情況的原因是由于四極阱和十六極阱中勢場不同，從而引起在兩阱中穩定囚禁時離子的分布、在不同位置的離子所具有的電勢能以及離子的速度和加速度等參數不同，最終造成離子云在不同方向的穿梭過程不同。

圖14 離子云從四極阱到十六極阱穿梭過程Fig.14 Process of ion clouds shuttling from quadrupole trap to sixteen-pole trap

圖15 離子云從十六極阱到四極阱穿梭過程Fig.15 Process of ion clouds shuttling from sixteen-pole trap to quadrupole trap

圖16 不同囚禁區域離子云的運動速率Fig.16 Movement speed of ion clouds trapped in different trapping regions

圖17 穿梭過程中離子云的運動速率Fig.17 Movement speed of ion clouds shuttling from quadrupole trap to sixteen-pole trap

在離子云穿梭過程中，除了研究其運動范圍或者體積變化以外，更重要的是研究不同囚禁區域和穿梭過程中離子云的運動速度或速率的變化。基于設計建立的分區式離子阱系統模擬了汞離子云在其中囚禁、穿梭過程中的速率變化，模擬時間為0.7ms，大約三個周期，模擬過程中離子云始終為穩定囚禁，無粒子數衰減，如圖16所示。從圖中看到，在四極阱中離子云運動速率的分布范圍比較大，大約是十六極阱中的2～3倍，平均速率也比較大，大約是十六極阱中的2倍，且速率比較大的粒子數密度分布比較低。離子云由四極阱向十六極阱中穿梭時的速率分布如圖17所示。從圖中可見，當離子云在兩個勢阱之間穿梭時，離子云的速率迅速增加至四極阱中囚禁速率的將近10倍(其中主要是z方向的速度分量)，然后在端電極靜電場的作用下離子云速率迅速減小，直至穿梭到十六極阱后達到穩態，整個穿梭過程大約需2μs，然而到達穩態則需約5μs。另外，在四極阱中還可以觀察到離子云的速率隨時間有周期性峰值出現，這與離子云周期性宏運動有關。

下面模擬研究了分區式離子阱中離子云周期性囚禁、穿梭過程中粒子數衰減。設置初始粒子數目Nr為1×105，總的囚禁、穿梭周期數St約90次，時長t約20ms，模擬的結果如圖18所示。其中圖18(a)中虛線為基本優化下粒子數隨時間衰減情況，基本優化包括桿電極結構尺寸、穩定電壓優化和緩沖氣體參數優化，圖18(a)中實線為完全優化后粒子數衰減情況，完全優化是在基本優化的基礎上進一步優化端電極結構及電壓、離子穿梭時間以及中間電極電壓等因素。模擬研究發現基本優化下粒子數衰減非常快，離子云囚禁、穿梭20ms后粒子數衰減了近90%，而在完全優化條件下，粒子數衰減速率大大減小。其中優化了端電極結構及其電壓之后離子云囚禁、穿梭將近90個周期(如圖18(b)中虛線所示)，約20ms后，總的粒子數衰減降低到50%，如圖18(b)中實線所示。在此基礎上，進一步優化離子穿梭時間及阱間電極電壓，模擬發現在離子云囚禁、穿梭將近90個周期后仍能夠被穩定囚禁的剩余粒子數可達95%，如圖18(a)中紅線所示。

(a) 基本優化和完全優化下粒子數衰減 (b) 端電極優化下粒子數衰減 (a) Losing of ions after both basic optimization and full (b) Losing of ions after the electrode structure at both optimization have been accomplished ends has been optimized圖18 離子數衰減 Fig.18 Decay of the ion number

圖19 完全優化下粒子數補充Fig.19 Ion compensation under the condition of full optimization

為了保持參與物理作用的粒子數有較高的信噪比和穩定性，進而減小粒子數漲落對微波鐘頻率穩定度的影響，本文模擬研究了粒子數周期性補充。設置初始粒子數目為1×105，離子囚禁、穿梭約80個周期(時間大約18ms)后進行一次粒子數補充，每次補充粒子數目為1×104，所補充粒子的初始條件包括粒子初始分布、粒子初始速度等均與首次產生粒子時相同。為了簡單說明問題，在圖19中僅模擬例證了囚禁、穿梭時間為40ms，大約170個周期時長的離子囚禁、穿梭和粒子數補償情況。研究發現，為了保證信號強度穩定，粒子數漲落不宜過大，因此補充的粒子數要取合適值，例如本模擬中每次補充的粒子數為初始粒子數的2%～3%較為合適。

5 數據分析及討論

模擬過程中，在十六極阱中桿電極所加的直流電壓U0=0V,射頻電壓V0=100V,射頻頻率Ω=9.0MHz，離子阱中心到桿電極表面距離r0=5.2mm，汞離子質量m=199amu，帶電量qe=1.602×10-19C，有公式(1)

(1)

可以得出十六極阱中離子囚禁穩定參量a、q值。將其帶入離子在十六極阱中運動的宏運動頻率公式(2)

(2)

6 結束語

本文利用SIMION軟件建立了分區式離子阱模型，模擬研究了離子阱不同囚禁區域中離子囚禁的一些基本問題，包括四極、十六極線型阱中的汞離子囚禁穩定區、離子運動特征、囚禁不同離子數目時的離子云速度以及不同極數的離子阱中各自的粒子數密度分布特征等。另外，進一步模擬研究了離子在分區式阱中周期性囚禁、穿梭過程中離子云的運動尺度、穿梭特性以及離子云的速度分布等在不同囚禁區域離子云所表現出來的不同特性，同時還模擬了優化條件下離子云多周期囚禁、穿梭過程中粒子數衰減和粒子數補充。最后，基于以上問題的模擬和研究，還估算了所建立的分區式離子阱中汞離子囚禁的多普勒效應和粒子數密度。