輻照蠕變壽命外推方法

胡靖東 軒福貞 張效成 劉長軍

華東理工大學承壓系統與安全教育部重點實驗室,上海,200237

0 引言

核電是人類獲得低碳清潔能源的重要來源之一。以提供更安全、可持續和更經濟的核能為目標，核電技術至今已發展成熟至第四代。在第四代核電反應堆中，液態金屬快中子增殖反應堆(liquid metal fast breeder reactor, LMFBR)(下稱“快堆”)技術較為成熟，是最有可能進行大規模商業化建造的四代反應堆之一。核電技術的革新帶來核能利用率的提升，同時對結構材料提出了更高要求[1]，輻照影響就是其中的重要一項。針對不同輻照環境下結構材料的損傷和可承載能力變化的研究[2-3]是保證核設施安全的重要部分。奧氏體不銹鋼材料以其優異的高溫服役性能，以及相對低廉的制造成本，成為快堆內結構件及燃料包殼材料的首選[4]。在國外，針對冷拉硬化奧氏體不銹鋼的輻照蠕變和腫脹性能的研究已較為成熟[5]。如何汲取國外經驗，加快建立起符合我國材料特性的輻照性能設計參數數據庫，是當前快堆設計面臨的主要問題之一。

材料的堆內長期服役性能關乎反應堆長期運行的安全。以鈉冷快堆為例，堆芯溫度約在550℃[6]，在高溫壓力容器中，長時服役將導致蠕變損傷超過疲勞損傷，成為承壓件失效的主因[7]。如何預測材料的長時高溫蠕變性能一直是材料測試的難題。利用實驗方法可最為準確地獲取材料的長時蠕變性能，然而蠕變實驗通常需要幾年甚至幾十年的時間成本，顯然不能滿足我國快堆設計的緊迫要求。如今較為可行的蠕變壽命外推方法是利用短時加速實驗數據擬合曲線，通過該擬合曲線外推得到材料在低應力水平下的蠕變壽命預測數據，從而獲得完整的材料蠕變斷裂持久強度曲線，為需長服役期的工程結構設計提供參考。較為常見的一種蠕變壽命外推方法是時間-溫度參數(time-temperature parameter, TTP)法，典型代表為Larson-Miller參數方程[8]和Dorn參數方程[9]法。利用這些方法能在蠕變機理不發生變化的情況下，根據短時高溫加速的蠕變持久強度實驗數據外推得到較為準確的長時蠕變持久強度預測數據。一般而言，利用上述方法外推獲得的蠕變持久強度數據所對應的蠕變壽命上限不宜超過實驗值的3倍。

奧氏體不銹鋼材料在快堆內的蠕變不同于堆外蠕變(即熱蠕變)，必須考慮輻照對其產生的影響(即輻照蠕變)。這就使得原有的TTP方法不能直接應用于輻照蠕變數據的外推。針對不同的蠕變機理，已有不少理論模型可進行描述[10]。例如，對于高溫長時奧氏體不銹鋼材料的輻照蠕變問題，MARGOLIN等[11-12]建立的模型從微觀物理機制出發，可完整描述輻照蠕變的損傷形成全過程。然而，上述模型涉及的參數多達30余個，難以直接運用到工程設計之中。

本文希望找到一種既考慮輻照影響，又可如同TTP外推方法一樣能較為簡便地應用于工程實際的長時輻照蠕變壽命外推方法。為此，通過引入量綱一參數——輻照影響系數，建立了基于蠕變壽命外推TTP法的可用于輻照蠕變壽命外推的輻照-時間-溫度參數(irradiation-time-temperature parameter, ITTP)法，以此推導了含輻照影響的Larson-Miller參數方程和Dorn參數方程并進行了驗證。

1 輻照蠕變壽命外推模型

可用于輻照蠕變壽命外推的ITTP法是蠕變壽命外推法TTP法針對輻照影響的一個修正形式。ITTP法的建立過程與TTP法基本一致，同TTP法，ITTP法也是建立在Arrhenius方程的基礎之上，即

(1)

輻照將對穩態蠕變速率產生影響，該影響的強弱除了與材料自身的微觀結構因素有關外，還可能與溫度T、輻照通量φ有關。將輻照對穩態蠕變速率的影響通過一個函數f體現，則穩態輻照蠕變速率與穩態蠕變速率的關系可寫成：

(2)

輻照會導致材料脆化，也會對蠕變延性產生顯著影響。考慮利用一個函數g來體現輻照對蠕變延性的影響。同樣，輻照對蠕變延性影響的強弱也可能受溫度T、輻照通量φ因素的控制，即

εf,i=εfg(T,φ)

(3)

式中，εf,i為輻照蠕變延性。

在推導TTP方法的過程中，一般假設材料蠕變由穩態蠕變過程主導，即

(4)

式中，εf為蠕變延性；tf為蠕變斷裂時間，即材料的蠕變壽命。

參考式(4)，可得到類似的輻照蠕變穩態速率與輻照蠕變延性之間的關系，即

(5)

式中，tf,i為考慮輻照的蠕變壽命。

將式(2)～式(5)代入式(1)，可得到考慮輻照的Arrhenis方程：

(6)

新定義一個系數N：

(7)

稱N為輻照影響系數，其值等于輻照蠕變速率與蠕變速率的比值除以輻照蠕變延性與蠕變延性的比值，是一個唯象的量綱一參數。將N代入式(6)，可得

(8)

式(8)即是ITTP法的基本方程。可利用式(8)推導含輻照影響系數N的Larson-Miller參數。對式(8)兩邊取對數，可得

(9)

Larson-Miller參數方程定義參數PLM等于式(9)等號左邊，即

(10)

定義材料常數C為

C=lgA-lgεf

(11)

根據上述定義，可根據式(9)得到包含輻照影響的Larson-Miller參數PLM,i方程：

PLM,i=T(lgtf,i+lgN+C)

(12)

同理，還可通過類似的方法得到含輻照影響的Dorn參數θi方程：

(13)

式(12)和式(13)即是利用ITTP法得到的含輻照的Larson-Miller參數方程及Dorn參數方程。當不存在輻照影響時，由輻照影響系數的定義可知，N=1。此時式(12)和式(13)將退化成一般的TTP參數方程形式，且tf,i=tf，即

PLM=T(lgtf+C)

(14)

(15)

式中，PLM為Larson-Miller參數；θ為Dorn參數。

由此可見，ITTP法實質上是TTP法的一種特例。

2 輻照蠕變外推模型的驗證與研究

以利用ITTP法得到的包含輻照影響系數的Larson-Miller參數方程(即式(12))為例，驗證ITTP外推法的有效性。

利用GetData軟件，本文采集了近50年來公開發表于論文中的堆內輻照蠕變實驗數據及對照的未輻照純蠕變數據共245組。WILLIAMS等[13]基于圓棒試樣(圖1a)給出的經熱處理的304不銹鋼的輻照持久強度試驗數據顯示，輻照降低了304不銹鋼的蠕變持久強度；而LOVELL等[14]將預先冷變形20%的316CW不銹鋼試樣制成內壓圓管試樣(圖1b)，在EBR-Ⅱ堆內經4.5×1022neutrons/cm2(E>0.1 MeV)的中子輻照后表現出持久強度未有下降，甚至出現了上升。BLEIBERG等[15]解釋這是由于輻照導致的點缺陷“動態硬化”致使蠕變第三階段推遲出現的結果。然而， UKAI等[16]利用相同的316CW試樣在FFTF堆內劑量為2×1023neutrons/cm2(E>0.1 MeV)的輻照蠕變實驗則顯示了蠕變持久強度的顯著降低，且發現在這些實驗中經輻照后試樣的蠕變第三階段提前，且輻照蠕變后0.2%工程屈服強度也有所降低。PISARENKO等[17]基于奧氏體不銹鋼材料0Kh16N15M3B制成平板試樣(圖1c)在SM-2堆內經中子輻照通量密度為5×1012neutrons/(cm2·s)(E>0.85 MeV)的輻照蠕變， 結果顯示經輻照后材料的蠕變速率出現增大，持久強度出現降低；KISELEVSKII等[18]基于鉻鎳奧氏體鋼03Kh20N45M4B的不同熱處理方式獲得的03Kh20N45M4BRTs和03Kh20N45M4BCh在AIMA裝置中進行了中子輻照通量密度為4.2×1013neutrons/(cm2·s)(E≥1 MeV)輻照蠕變實驗，結果也顯示出了輻照蠕變速率增大和持久強度降低。

圖1 3種不同試樣Fig.1 Three different specimens

不同作者給出的實驗方案及條件不盡相同，結果也存在差異，甚至相互矛盾，這說明在不同堆內的輻照蠕變機理可能不盡相同。通常來說，不同的輻照蠕變機理需要使用不同的理論模型求解。然而，本文提出的輻照影響參數N僅涉及到宏觀參量(應變速率、延性)的唯象變化，并不涉及具體的微觀機理。從理論上說，該參數適用于各種輻照蠕變現象的描述。

利用上述數據，考察本文提出的ITTP輻照蠕變壽命外推方法的有效性。可通過觀察輻照數據在經輻照影響參數N的調整后是否向未輻照數據匯聚來確定有效性。首先，利用TTP法的Larson-Miller參數給出一張未經參數N修正的蠕變持久強度圖作為參考，見圖2。圖中所有材料參數C均取20。可以看到，未輻照數據和輻照數據出現了分離，同一種材料的輻照數據和未輻照數據在TTP法中沒有統一匯聚在一條曲線上。

圖2 TTP法Larson-Miller參數與蠕變持久強度關系圖Fig.2 The relationship between creep strength and Larson-Miller parameter in the form of TTP

利用ITTP法的Larson-Miller參數方程重新對上述數據進行處理，即參數采用式(12)的輻照修正形式，結果見圖3。圖3中數據點符號意義同圖2。經過輻照影響系數N的修正之后，圖中的實心數據點均向同一形狀的空心數據點靠近， 即同一材料的未輻照數據和堆內輻照數據匯聚至同一條曲線上，表明通過輻照影響系數的修正，未輻照數據和輻照數據的規律得到了統一，即該方法已成功表征出了輻照對蠕變的影響。

圖3 ITTP法的Larson-Miller參數與蠕變持久強度關系圖Fig.3 The relationship between creep strength and Larson-Miller parameter in the form of ITTP

輻照影響系數具有明確的定義，它在不同參數方法中的取值應有一致性。為了研究該一致性是否存在，再引入包含輻照影響系數的Dorn參數方程(即式(13))作圖，見圖4。圖4中數據點符號意義同圖2，所有N的取值同圖3。所有材料的蠕變激活能ΔΗ均為500 kJ/kmol。圖4同圖3一樣，出現了同一圖形的實心數據點向空心數據點靠攏的現象，說明在Larson-Miller參數方程中使用的N值同樣也在Dorn參數方程中有效。這一結果表明，輻照影響系數具有在不同參數方法下的一致性，是一個與輻照條件、溫度相關的材料常數。

圖4 ITTP法的Dorn參數與蠕變持久強度關系圖Fig.4 The relationship between creep strength and Dorn parameter in the form of ITTP

為了量化表征各參數方法對輻照實驗數據的表征能力，本文定義針對輻照實驗數據的均方差，其值等于該材料所有輻照實驗測值與未輻照數據按不同參數方法擬合二次多項式曲線后給出的預測值的差值的平方的平均值，該值越小，表明該參數方法表征輻照影響的能力越好。表1中，材料1～材料5分別表示03Kh20N45M4BRTs、03Kh20N45M4BCh、0Kh16N15M3B、316CW、304SA； L-M、Dorn分別表示Larson-Miller參數和Dorn參數。由表1可知，TTP方法的均方差值較ITTP方法均高出一個數量級以上，ITTP方法下的含輻照Larson-Miller參數和Dorn參數的均方差相似且均較小。

表1 不同奧氏體鋼材料的輻照實驗數據在各參數擬合法下的均方差

根據輻照蠕變系數在式(12)及式(13)中的位置可知，輻照蠕變系數的增大將導致材料輻照蠕變壽命的縮短。進一步考慮輻照蠕變系數的定義，可知上述關系表明穩態輻照蠕變速率越高，輻照蠕變延性越低，將會導致輻照蠕變壽命變小。輻照蠕變延性的數據分散性較大，顯示其較易受外部參數的影響而產生變化，數據整體規律性不強。而穩態輻照蠕變數據則較規律，可用來探究其與輻照蠕變壽命之間的關系。觀察圖5取自文獻[18]的穩態蠕變速率與斷裂壽命的實驗數據，圖中，實線圈內數據為堆內輻照數據，虛線圈內為對照的未輻照蠕變數據，實線圈整體要較虛線圈偏向穩態蠕變速率更大及斷裂壽命較小的一邊。由此可知，穩態輻照蠕變速率越快，確實存在著使輻照蠕變壽命變小的趨勢。這進一步佐證了輻照影響系數這一參數的合理性。

圖5 穩態蠕變速率與斷裂壽命之間的關系Fig.5 The relationship between static state creep rate and rupture life

輻照影響系數與溫度、輻照劑量、材料等因素相關。在現有的數據條件下，由于采集到的數據細節不夠充分，研究輻照劑量對輻照影響系數的影響比較困難。而溫度對輻照影響系數的影響，可通過上述數據進行初步窺探。如圖6所示，不同材料的輻照影響系數與溫度的關系并不一致。大體上而言，對于奧氏體不銹鋼材料，輻照影響系數隨絕對溫度的升高呈先下降后逐步趨于穩定的趨勢。

圖6 輻照影響系數與絕對溫度的關系圖Fig.6 The relationship between neutron irradiationin fluence factor and absolute temperature

3 結論

(1)通過引入唯象的量綱一輻照影響系數，改進了高溫蠕變壽命外推的常用時間-溫度參數(TTP)法，建立了用于輻照蠕變壽命外推的輻照-時間-溫度參數(ITTP)法。

(2)在ITTP方法的基礎上，推導了含輻照影響系數的Larson-Miller參數方程和Dorn參數方程。

(3)經堆內輻照蠕變數據驗證，基于ITTP法的含輻照影響系數的Larson-Miller參數方程和Dorn參數方程均可較好地將未輻照和堆內輻照數據匯聚到一條曲線上。以上結果說明ITTP法的確可表征輻照對蠕變壽命的影響，可用于輻照蠕變規律的擬合和短時輻照蠕變壽命數據的外推。

(4)經驗證，本文提出的輻照影響系數具有定常數性質，即采用不同的參數方程時輻照影響系數的值并不會隨之改變。

(5)影響輻照影響系數的因素較為復雜，初步研究認為，針對奧氏體不銹鋼材料而言，輻照影響系數可能隨環境溫度的上升而具有先下降后趨于穩定的趨勢。