立方晶體外延應變薄膜穩定性分析

周旺民

(浙江工業大學機械工程學院,浙江 杭州 310023)

1 引言

在襯底與外延薄膜的晶格錯配體系中,應變膜的生長對制備半導體和光電器件非常重要.晶格錯配在沉積的膜中產生了應變,導致薄膜不穩定性―不利于平面膜的生長.應變膜可以通過引入位錯或在膜表面經由擴散形成共格波紋或島(無位錯)來弛豫.這些共格波紋或島可以自組織形成周期排列,作為量子線或量子點結構.因此認識和預測應變薄膜的演化對改進半導體器件的制備非常必要.

由于在膜中引入位錯存在能障,所以薄膜的初期生長往往出現共格波紋或島狀.在島棱邊較大應力提供了位錯形成的路徑,故一旦島體積達到一臨界體積才會在島棱邊出現位錯[1].實驗上已觀測到,在膜厚小于一定厚度時,無位錯的平模對于擾動是穩定的,而較厚的膜是不穩定的[2-10].眾多實驗發現,在薄膜的初期演化中沒有位錯出現[1-10],因而本文僅考慮無位錯薄膜.

Asaro和Tiller[11]首先研究了初始平面系統的不穩定性,隨后Grinfeld和其他作者[12-16]更詳細地討論了這個問題.這些工作假定薄膜與襯底是各向同性彈性材料,且具有相同的彈性常數.Springholz與Pei等人[17-19]在自組裝量子點超晶格結構中研究了彈性各向同性與各向異性材料的特征差異,表明彈性各向異性強烈影響外延系統的應變、應力與應變能密度分布,以及異質外延過程中的自組裝性與自有序性.因此,研究彈性各向異性對外延應變薄膜不穩定性的影響很有必要.

本文研究了立方晶體異質外延體系,進行了由外延膜與襯底材料之間的晶格錯配引起的彈性場的線性分析,著重分析了材料的彈性各向異性對外延應變薄膜不穩定性的影響.

2 問題概述

應用彈性理論考慮一襯底上薄膜的擾動(如圖1所示).

圖1 襯底上薄膜擾動示意圖

膜與襯底之間的晶格錯配εm在膜中產生了應變ε.假設襯底與薄膜材料是立方晶系彈性各向異性,具有相同的彈性常數C11,C12與C44.度量材料彈性各向異性通常由各向異性率R=2C44/(C11?C12)表征,其中R=1.0表示彈性各向同性.它大體等于沿方向的Young模量與沿方向的Young模量之比[20].膜與襯底的R值可以不同,然而,這里使用相同的R值以便于清晰地觀測彈性各向異性效應.這種處理也是由于在已觀測到的量子點結構中,例如Ge/Si,InAs/GaAs和PbSe/PbTe等,膜與襯底的R值是非常接近的.膜表面位于y=h(x,t),整個膜材料處于y>0區域,襯底占據y<0區域,膜―襯底界面為y=0.整個系統在z方向是不變的,所有的量在z方向都是以單位寬度來計算,即把系統看成是平面應變狀態.因此,所有應變在z方向的分量等于零,即

假定膜與襯底材料之間沒有混合,這樣在參考態(對應于厚度為的平膜完全共格于襯底上)就存在初始平衡應力

那么在擾動態,總應力σij是初始應力與由表面擾動引起的應力之和,即

現在簡要敘述確定系統平衡應力與應變的方程.應力―應變關系為

不計體力的力學平衡方程是

由于應變εij不是獨立的,而是與彈性體的位移有關,所以它們須滿足相容性方程

對于我們研究的系統,相容性方程可以簡化為

邊界條件如下:

這里n是外法線方向.由方程(2)-方程(6),完全可確定平衡應力與應變.

假設表面擴散支配著質量輸運機理.化學勢梯度產生表面原子遷移,其平均速度v由Nernst-Einstein關系給出:

其中Ds是表面擴散系數,s是弧長,T是溫度,kB是Boltzmann常數,χ是表面化學勢,其表達式為[11]:

它是固體表面增加一個原子,自由能的增量.U是表面應變能密度,Us是表面能密度,k是表面平均曲率,?是原子體積.取由原子遷移引起的表面流散度,得到表面運動方程[21]:

其中η是固體表面每單位面積上的原子數.

3 彈性場計算

在本節及以后各節,進行波長λ,幅度δ的表面余弦擾動的線性穩定性分析,即尋求膜平均厚度為,表面形貌為形式

方程(9)的一階δ近似解.

為了計算應力與應變,考慮到擾動形貌與邊界條件,取如下形式的應力函數:

其中f(y)是待定函數.那么,擾動態應力可以表示為

把(11)式代入方程(5),得到

方程(12)有特征根

對大多數半導體材料,

當R≤1,

當R>1,

情形1各向異性率R<1.

當R<1,并考慮到條件σij→0(y→?∞),那么,方程(12)的解可表示為:

其中

c1,2是待定常數.由方程(11),得到應力

在表面y=h(x,t)上,應用邊界條件

其中

精確到一階δ,得到

這樣由方程(14)-方程(17),就可得到所有的應力.

情形2各向異性率R>1.

其中常數

情形3各向同性R=1.

令R→1,上述情形1與情形2的結果就轉化為彈性各向同性的結果,此時擾動應力如下:

本節結果表明,擾動應力正比于晶格錯配εm與擾動幅度δ,而隨波長λ與各向異性率R的增加而下降.

4 線性穩定性分析

由方程(14)-方程(23),精確到一階δ,得到擾動態在表面上的總應力

其中

表面應變能密度為

這里

是參考態膜中的應變能密度.對于彈性各向同性R=1,

可用Young模量E與Poisson比v表示.

忽略δ的二階及以上高階項,表面曲率為

由方程(8),表面化學勢為

由方程(9),得到擾動幅度須滿足的方程如下:

求解方程(29),得到

其中δ0是初始擾動幅度.方程(29)和方程(30)表明,如果

擾動幅度δ隨時間t的增加而增加;如果

擾動幅度隨時間t的增加而下降.前者意味著當擾動波長

平膜對于擾動是不穩定的.而后者則意味著當擾動波長

平膜對于擾動是穩定的.因此,表征對于擾動平膜是否穩定的臨界擾動波長是

圖2 臨界擾動波長λcr隨各向異性率R的變化曲線

對于Si襯底(001)上合金膜SiGe,各向異性率R=1.6,相應的臨界擾動波長

這與實驗觀察到的數據基本一致[22].

5 討論與總結

本文進行了立方晶體外延應變薄膜彈性場與穩定性的線性分析.根據擾動態表面應力的表達式(24)-(26),可以看到,擾動表面的谷是高應力區,相應地具有較大化學勢,而擾動表面的峰是低應力區,相應地有較小化學勢,因此,谷區中的原子趨于離開該區域,移動到峰區,增大了擾動幅度.但是,表面能的作用是降低表面曲率,因而降低了擾動幅度.因此表面應力與表面能的平衡是臨界穩定條件,正如(31)式所示.

擾動幅度一階近似的合理性已被Freund[23]應用數值有限元法所證明:這種方法在δ/λ具有高達0.1階都是可靠的.異質外延生長的不穩定性已被實驗證實,其可以由本文敘述的機理來解釋.然而,理論與實驗結果的精確比較往往不可能,原因在于熱力學表面性能,一般情況下并不知道,如表面能密度Us等.