稀土尾渣中元素質量占比對空氣γ吸收劑量率的影響

趙輝庭，王攀，李向陽，楊明理，唐林軍

(1.南華大學，湖南 衡陽 421001；2.核工業北京化工冶金研究院，北京 101149)

蒙特卡洛模擬在粒子輸運研究中應用廣泛，MCNP5是用于計算復雜三維幾何結構中粒子輸運的大型多功能蒙特卡洛程序[1]。MCNP5模擬的精確性取決于它的輸入參數是否符合實際測量值，模擬文件的主要參數有尾渣的幾何模型、密度、元素質量占比、尾渣放射性核素的能量段和絕對強度等[2]。元素質量占比通常采用X熒光法測量，該方法屬于半定量分析，分析誤差較大，所以有必要評估元素質量占比分析誤差對于γ吸收劑量率模擬計算結果的影響大小。以Ce、La、Nd、Pb、Th、U、Zr元素作為研究對象，在原始占比的基礎上減小或增大占比，探究這些元素質量占比的實際分析誤差對模擬結果的影響。

1 模擬試驗

1.1 MCNP5模擬主要輸入參數

稀土尾渣桶的MCNP5模擬輸入參數：尾渣桶為圓柱形鐵皮桶，內半徑為30 cm、壁厚0.17 cm、高89.17 cm；桶中稀土尾渣高度為58 cm，其余部分為空氣。MCNP5模擬稀土尾渣桶幾何模型如圖1所示。

圖1MCNP5模擬稀土尾渣桶幾何模型

模擬中為了記錄尾渣桶周圍空氣γ吸收劑量率，使用*F6計數卡對2個測量點進行記錄。探測器1位于廢渣桶頂部中心貼桶蓋外表面；探測器2距離桶外壁3 cm，距離地面30 cm。

實測稀土尾渣密度為1.32 g/cm3，含水率為44%，樣品烘干后228Ac、212Pb、238U比活度分別為150.37、476.78 Bq/g和12.4 Bq/g。

采用X熒光法測量稀土尾渣元素質量占比，測量結果見表1。

表1稀土尾渣元素質量占比X熒光分析結果

1.2 模擬計算公式

*F6計數卡可追蹤粒子在物質中的運動長度并估算沉積的能量，單位為Jerks/g(1 Jerks/g=1×109J/g)，根據式(1)、(2)、(3)計算尾渣桶周圍的空氣γ吸收劑量率[3-4]。

(1)

(2)

(3)

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基于MCNP5模擬調整元素質量占比，在原始測量數據基礎上進行修改，描述輸入文件中材料卡元素質量占比對模擬結果的影響。采用MCNP5進行2×109粒子抽樣模擬計算[5-7]。

(4)

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從表3可看出，除了Th外，其他6個元素在更改其質量占比后的γ吸收劑量率的相對偏離均在3%以內，模擬計算結果非常接近，可見這6個元素的質量占比的測量誤差對于最后的模擬結果幾乎沒有影響，可以忽略不計。從圖2、圖3中可以看到Th元素的γ吸收劑量率隨著元素的質量占比增加下降的很快，當Th元素的質量占比達到15%時，探測器1處γ吸收劑量率的相對偏離為4.10%，探測器2處γ吸收劑量率的相對偏離為5.19%，相對偏離較為明顯。

2 試驗結果與討論

2.1 不敏感元素質量占比對γ吸收劑量率的影響

模擬計算過程中的相對偏離定義為：

尾渣桶周圍空氣γ吸收劑量率的模擬計算結果見表3，表3中每個元素質量占比列項的第一個數值為實際測量值，相對偏離是變化后的元素占比和實際測量值相比較。探測器處空氣γ吸收劑率變化如圖2、圖3所示。

表2Cl元素質量占比變化模擬計算結果

2.2 敏感元素質量占比對γ吸收劑量率的影響

研究中為了保持元素占比總和100%不變，在改變其他元素的質量占比時，調整氧元素質量占比來填補因改變其他元素質量占比產生的空缺[8]。研究發現只改變氯元素和氧元素的質量占比，其他元素的質量占比不變，模擬計算結果的相對偏離最大值為1.03%(表2)，對于模擬計算結果的影響可以忽略，故可以認為氧元素和氯元素的占比在20%以內變化對于模擬結果沒有影響。

表3MCNP5模擬計算尾渣桶周圍空氣γ吸收劑量率

圖2探測器1處空氣γ吸收劑率變化

圖3探測器2處空氣γ吸收劑率變化

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任何產業，尤其是針對人的旅游產業，沒有一套科學嚴謹適用的辦法，是難以保證企業和諧永序良性發展的。在制度的框架內依法依規辦事，可以約束人，讓人遵紀守法，不去觸碰法律的底線。

4 結論

將Ce、La、Nd、Pb、Th、U、Zr元素在不同質量占比情況下的模擬計算值與實際測量值進行比較，得出以下結論：

1)運用MCNP5模擬稀土尾渣桶周圍空氣γ吸收劑量，在可能的分析誤差范圍內Ce、La、Nd、Pb、Zr元素質量占比的測量誤差不會給模擬計算的吸收劑量率帶來較大影響。

2018年11月17～18日，由清華大學工業工程系主辦，中國科學技術協會、科學技術部、教育部高等學校工業工程類教學指導委員會指導的第十三屆“東風日產杯”清華I E亮劍全國工業工程應用案例大賽暨中國創新方法大賽工業工程創新方法專項賽在清華大學召開。

2)研究的7個元素，在可能的分析誤差范圍內，Th元素質量占比變化對于模擬吸收劑量率有比較明顯的影響。在模擬試驗中，建議采用較精確的分析方法來測量Th元素在稀土尾渣中的質量占比，以降低分析誤差對模擬計算的影響。