飛秒激光場中原子所受光學偶極力研究*

劉紀彩 成飛 趙亞男 郭芬芬

(華北電力大學數理學院, 北京 102206)

(2018 年 11 月 12 日收到; 2018 年 12 月 17 日收到修改稿)

通過求解全波矢布洛赫方程研究了兩能級原子與飛秒超快激光脈沖的相互作用過程, 計算了不同拉比頻率取值下原子所受光學偶極力和粒子數布居隨時間的演化情況, 分析了光場失諧量對光學勢分布情況的影響. 研究發現: 由飛秒激光場產生的橫向光力的時間平均值并不等于零, 而是隨著拉比頻率的增加呈現振蕩的增大趨勢; 縱向光力的時間平均作用也并非是拉比頻率的單調函數, 而是隨著拉比頻率的增加呈現周期性的振蕩分布特性; 光學勢的分布對光場的失諧量具有明顯的依賴性, 隨著失諧量的變化, 光學勢的性質也隨之發生了改變.

1 引 言

原子光學是研究中性原子與電場、磁場和光場等相互作用及其冷卻、囚禁、操控與應用的新興學科[1,2]. 1970 年, Ashkin[3]首次在實驗上實現了利用激光輻射壓力形成的穩定光學勢來俘獲和移動微小粒子, 開啟了利用光來俘獲和操縱微粒的理論和應用研究. 1975 年, H?nsch 和 Schawlow[4]提出了激光冷卻中性原子的方法. 此后, 相繼誕生了幾何原子光學、波動原子光學、微結構集成原子光學、量子原子光學、非線性原子光學等多個方向和分支, 原子光學得到了前所未有的發展. 例如,1985年, Chu等[5]利用六束相互垂直的激光束照射鈉蒸汽室, 在激光交匯處獲得了溫度低至240 μK的 原 子 光 學 黏 團; 1995 年, Cornell, Ketterle 和Wieman等[6,7]利用磁場梯度力形成的磁阱和光場偶極力形成的光阱俘獲原子, 并利用射頻場蒸發冷卻的方法實現了稀薄原子氣體的玻色-愛因斯坦凝聚; 2015 年, Zwierlein, Greiner, Kuhr等[8?10]分別利用三維拉曼邊帶冷卻技術和電磁感應透明冷卻技術在光晶格量子氣顯微裝置中實現了具有單原子分辨的費米原子熒光成像.

光場對原子的冷卻、囚禁、操控和導引等作用主要依賴于原子在光場中受到的光場力作用. 在原子與光場的偶極相互作用中, 原子在光場中受到的光學偶極力可以分解為兩部分: 一部分是與光場的振幅梯度成正比的偶極力, 起源于受激發射, 所以也叫受激發射力; 一部分是與光場的相位梯度成正比的輻射壓力, 它是通過吸收光子再自發輻射而產生的, 所以也稱為自發輻射力或耗散力[11]. 近年來,隨著強場超快脈沖激光技術的發展, 強場超快激光與原子相互作用中的光學偶極力研究成為原子光學和激光光學的熱點問題之一[12?19]. 通常, 在旋波近似成立的條件下[20], 可以通過求解光學布洛赫方程的穩態解來研究原子體系與光場的相互作用及所受到的光學力情況[21?23]. 但是, 在介質與光場耦合較強、拉比頻率大于共振頻率、光場遠離單光子共振、體系能級結構較為復雜等情況下, 旋波近似解失效[24?29], 此時必須通過嚴格求解含時的瞬態密度矩陣方程或布洛赫方程來研究光場與介質的相互作用過程. 例如, Kumar和 Sarma[24]研究了中性兩能級原子在少周期高斯型激光場中所受的光力情況, 發現此時旋波近似解已不能定性地描述光力的大小和方向, 甚至會給出與非旋波近似解相反的結果. Cai等[29]通過數值求解非旋波近似下的密度矩陣方程對一束位于亞周期聚焦矢量場中的中性兩能級原子中的光力進行了研究, 發現橫向光力能使原子產生一個指向光軸的加速度, 而加速度的值能達到地球重力加速度的10次方倍.

本文以兩能級原子體系為研究對象, 通過數值求解非旋波近似下的布洛赫方程, 研究了原子與飛秒超快激光脈沖的相互作用過程, 計算了在不同的拉比頻率和失諧量下原子所受光力和粒子數布居隨時間的演化情況. 與文獻[24]中關于共振條件下的研究結論有所不同, 我們發現雖然原子所受瞬時光力的方向會隨時間做周期性的變化, 但是光力的平均值不為零, 平均橫向光力隨著拉比頻率的增加呈現振蕩的增大趨勢; 平均縱向光力隨著拉比頻率的增加也呈現周期性的振蕩分布特性.

2 基本原理

2.1 光學布洛赫方程

考慮兩能級原子與激光場的相互作用, 其中|0〉,|1〉分別是原子上、下兩個能級,ω10是兩能級之間的共振躍遷角頻率. 當兩能級原子處在外加強激光場中時, 原子的狀態可以用光學布洛赫方程來描述[20].在極端強場非線性光學條件下旋波近似失效, 非旋波 近似條件下的光學布洛赫方程可以表示為

式中GR(r,t) 是拉比頻率, 由躍遷偶極矩d10和電場強度E(r,t) 的點積決定γ10表示原子體系的偶極失相速率,τ10表示上能級的自發輻射衰減速率. 布洛赫矢量各分量與兩能級原子體系的密度矩陣非對角元之間的關系為其中u是與色散效應有關的布洛赫分量,v是與吸收現象有關的布洛赫分量. 粒子數反轉其 中ρ00(r,t) 和ρ11(r,t) 分 別 是 下 能 級 和 上 能 級 的粒子數占有率.

2.2 光學偶極力

光場與原子電偶極矩的相互作用是激光操控冷原子的基礎. 當一個中性原子在激光場中運動時, 將產生感生電偶極矩, 從而使得中性原子在強激光場中受到偶極力的作用. 原子電偶極矩的期望值p可以表示為電偶極算符與密度算符乘積矩陣的跡由(1)式中布洛赫矢量與密度矩陣元之間的關系式可得, 兩能級原子的電偶極矩的期望值為

而激光場與原子的電偶極相互作用勢能為

根據Ehrenfest定理, 原子在外場中的受力可以用相互作用勢表示為

將(2)式代入可得原子在激光場中受到的光學偶極力為

設激光場極化方向為e, 傳播方向沿z軸, 即

式中E0是峰值電場振幅,ω和k分別是電場的載波頻率和波矢,φ0是初始載波-包絡相位;f(r,t) 是光場的時空包絡函數. 對具有高斯型的時間包絡分布和高斯型的橫向空間包絡分布的激光脈沖其中?0是高斯光束的束腰半徑; 橫向位移量是表征高斯脈沖時間寬度的特征量, 與脈沖強度的半高全寬τp之間的關系為τp=1.177τ. 脈沖面積定義為

設原子感生電偶極矩方向與電場極化方向相同, 由(2), (3)和(5)式得到電偶極相互作用的光學勢的表達式為

將電場表達式(5)代入光學偶極力公式(4)得到光學偶極力的橫向分量FT(r,z,t) 和縱向分量FL(r,z,t)分別為

式中,FT(r,z,t) 是光力沿光場徑向分布方向與光場的振幅梯度有關的橫向力分量,FL(r,z,t) 是光力沿光場傳播方向與光場的相位梯度有關的縱向力分量. 通過偶極力對時間的積分可以得到在激光脈沖作用時間內, 原子受到的橫向和縱向偶極力沖量分別 為

3 計算結果與討論

在非旋波近似條件下, 采用預估-矯正的方法數值求解光學布洛赫方程(1)[31?33], 計算了不同峰值拉比頻率和光場失諧量取值情況下兩能級中性原子在高斯型激光場中所受的光學偶極力和光學勢的分布情況. 參考文獻[24]中的參量取值, 采用以下原子參量取值: 共振頻率躍遷偶極矩原子的偶極失相速率能級衰減速率初始時刻原子處于基態激光脈沖的載波頻率其中?是光場的失諧量; 脈沖半高全寬高斯光束束腰半徑高斯光束束腰位于z=0處; 脈沖載波-包絡相位φ0=0 .

在數值計算中, 為了保證計算結果的準確性,將空間步長 dr取為所研究點r=0.7071 μm 與光軸間距離的 1/100, 即 dr=r/100 ; 時間步長 dt取為原子共振頻率ω10對應周期T=2π/ω10的 1/50, 即dt=T/50. 同時為了保證結果的收斂性, 采用預估-校正的自洽求解方法, 并且將自洽條件設為前后兩次求解得到的各個布洛赫分量中的最大相對誤差小于 1 0-5.

圖1給出了共振情況(?=0 )下, 不同峰值拉比頻率取值條件下, 在高斯光束束腰所在平面內z=0 , 距離光軸r= 0.7071 μ m 處, 原子所受橫向光力FT(t) 、縱向光力FL(t) 以及能級粒子數分布w(t)隨時間的演化情況. 由圖1(a)可以看出, 在共振條件下, 原子所受的縱向光力FL(t) 遠大于橫向光力FT(t) , 同時隨著光場峰值拉比頻率的增加, 光場力的峰值強度也增加. 但是, 光力的方向會隨時間做正負交替變化, 其中縱向光力以兩倍的拉比頻率做正負交替變化, 而橫向光力則是以兩倍的光場載波-包絡頻率做正負交替變化. 雖然光場對原子所做的功包括橫向光力所做的功和縱向光力所做的功兩部分[34,35], 但是由于共振條件下光力的橫向分量非常小, 如圖1(b)所示, 光場對原子做的功主要取決于縱向力部分對原子的功. 當縱向光力為正時, 光場對原子做正功, 原子從光場吸收能量發生受激吸收, 使得處于上能級的粒子數不斷增加, 直至粒子數發生完全反轉w=1.0 . 之后, 縱向光力變為負, 光場對原子做負功, 原子發生受激輻射向光場放出能量, 使得上能級的粒子數不斷減少, 直至粒子完全處于基態w=-1.0 . 隨著光場強度的增加, 體系拉比頻率增大, 縱向光力跟隨拉比頻率做正負交替, 使得粒子數分布發生拉比振蕩.

2011 年, Kumar和 Sarma[24]在對少周期高斯型激光場中原子的受力情況進行研究時指出: 在共振條件下, 橫向光力的時間平均為零; 縱向光力的時間平均與拉比頻率有關, 當拉比頻率小于原子共振躍遷頻率時, 旋波近似依舊適用, 光力的縱向分量對原子仍具有導引作用; 隨著拉比頻率的增加,縱向光力的時間平均為零, 不再具有導引原子的作用. 而我們的進一步研究發現, 在飛秒激光脈沖的共振作用下原子所受的橫向光力的時間平均值并非為零, 而是隨著拉比頻率的增加呈現振蕩的增大趨勢; 同時縱向光力的時間平均值也并非是拉比頻率的單調函數, 而是隨著拉比頻率的增加呈現周期性的振蕩分布特性(如圖2所示).

圖1 不同峰 值 拉 比頻率 G 0R 取值條件 下, 在高斯光 束 束 腰 所在平面 內 z =0 , 距離光 軸 r = 0.7071 μ m 處 (a) 原子橫 向 光 力FT(t)(實線)和縱向光力 F L(t) (虛線)的時間分布情況, (b) 粒子數反轉 w (t) 的時間演化, 其中對應 G 0R=0.1ω , 0 .25ω , 0 .5ω 和 ω ,在 r = 0.7071 μ m 位置處的脈沖面積分別為 A =0.913π , 2 .2825π , 4 .565π 和 9 .13π ; 光場的失諧量取值 Δ=0Fig.1. (a) Temporal evolution of the transverse light force F T(t) (solid lines) and the longitudinal light forces F L(t) (dashed lines); (b) temporal evolution of the population inversion w (t) for different values of the peak Rabi frequencies G 0R at z =0 , r=0.7071 μ m . Pulse area A at z =0 , r = 0.7071 μ m equals respectively 0 .913π , 2 .2825π , 4 .565π and 9 .13π for the peak Rabi frequency of=0.1ω , 0 .25ω , 0 .5ω and ω . Field detuning Δ =0 .

為了研究原子所受光力的時間平均作用, 圖2給出了高斯光束束腰所在平面內距離光軸r=0.7071 μ m 處, 飛秒超短脈沖激光場作用在原子上的縱向沖量IL(r,z,t) 與橫向沖量IT(r,z,t) 隨輸入脈沖的峰值拉比頻率取值的演化情況. 我們知道,在旋波近似下, 兩能級體系的穩態解表明, 在輻射場較弱時, 與輻射場相位梯度成正比的縱向光力隨著輻射場強度的增加而增加; 當輻射場較強時, 縱向光力出現飽和效應; 而與輻射場強度梯度成正比的橫向光力隨著光場強度增加而增加, 沒有飽和現象; 在光力的色散關系曲線上, 共振頻率處縱向光力取最大值, 橫向光力為零[11]. 圖 2 表明, 與旋波近似下的穩態解類似, 非旋波近似下由強場超快脈沖產生的縱向光力的時間平均值隨著拉比頻率的增加也表現出飽和特性, 即存在極大值; 而橫向光力的時間平均值則不具有飽和特性, 隨著拉比頻率的增加呈上升趨勢. 但是, 與旋波近似下的穩態解明顯不同, 強場超快激光脈沖作用下光力的非旋波近似解具有周期性的振蕩特性. 由圖2可以看出,時間平均的縱向光力和橫向光力隨著拉比頻率的增加具有相同的振蕩周期, 該振蕩周期等于脈沖面積A(r) 為 2π 時對應的拉比頻率取值這是因為, 拉比頻率對體系各布洛赫分量的取值具有周期性的調制作用. 我們知道, 縱向光力又稱為輻射壓力, 是由原子吸收光場中的光子, 將光子動量傳遞給原子而產生的; 或者是由原子向光場輻射光子,將原子動量轉化為光子動量而產生的. 當脈沖面積A(r)為 2π , 對應的拉比頻率取值為時, 原子體系發生一個完整的拉比振蕩w=-1 , 原子吸收和輻射出的光子數目相等, 所以原子所受到的時間平均的縱向光力為零. 當脈沖面積A(r) 為 π , 對應的拉比頻率取值為時, 原子體系的粒子數布居發生完全反轉w=+1 , 原子凈吸收光子數目最多, 所以原子所受縱向光力的時間平均值最大. 對應其他的脈沖面積(或拉比頻率)取值, 粒子數反轉介于-1與+1 之間(如圖1所示), 原子所受時間平均的縱向光力也介于零與最大值之間. 隨著拉比頻率的增大, 體系粒子數布居以為周期做振蕩,因此平均縱向光力也以為周期做振蕩.

對比圖1和圖2還可以看出, 雖然橫向光力的瞬時值會隨著電場強度的變化在零值附近做正負周期性的交替變化, 但是橫向光力的平均值并不為零. 主要原因是超短脈沖具有較大的頻譜展寬, 因此即使是在電場載波-包絡頻率等于原子共振激發取值的演化情況, 其中對應脈沖面積為 2 π 時的電場峰值拉比頻率, 失諧量取值Δ=0

圖2 在高斯光束束腰所在平面內距離光軸 r = 0.7071 μm處, 原子所受縱向沖量 I L(r,z) (正方形點綴曲線)與橫向沖量 I T(r,z) (圓形點綴曲線)隨輸入脈沖的峰值拉比頻率

Fig.2. Evolution of the longitudinal impulseIL(r,z)(square-dotted curve) and the transverse impulseIT(r,z)(circle-dotted curve) as a function of the peak Rabi frequency

atz=0 ,r= 0.7071 μm.is the peak Rabi frequency when the area of the pulse equals 2 π.DetuningΔ=0 .頻率的條件下, 平均橫向光力也并不等于零. 同樣,由于橫向光力是布洛赫分量u和光電場E的函數,而拉比頻率對布洛赫分量u的穩態取值也具有周期性的調制作用, 因此平均橫向光力除了隨著拉比頻率的增加呈現出逐漸增強的演化趨勢之外, 也表現出了以為周期的振蕩特性. 圖2還表明, 平均縱向光力和平均橫向光力作為拉比頻率的函數具有相反的相位, 平均縱向光力取極大值處的平均橫向光力取極小值, 而平均縱向光力為零處的平均橫向光力取極大值. 另外需要指出, 光力分布情況在一定程度上還會受到相互體系中各特征時間尺度的影響, 對于本文所研究的飛秒脈沖相互作用,體系能級衰減速率τ10的作用可以忽略, 取為零較為合理, 但是當體系存在超快弛豫過程或者激光脈沖持續時間較長時, 能級衰減速率τ10的作用必須予以考慮.

光場力以及光學勢的時空間分布情況不僅和拉比頻率的大小有關, 還受到光場的失諧量的調控.率

圖3 不同失諧量 Δ =ω10-ω 取值情況下, 在光脈沖強度最強時刻, 束腰所在平面內光學勢隨徑向距離 r 的分布情況(拉比頻

Fig.3. Distribution of the optical potential as function of the transverse distancerat the central time of the laser pulse with different detuningsΔ=ω10-ωfor圖3是當脈沖峰值拉比頻率為兩倍的原子共振頻率時, 在不同的光場頻率失諧量取值情況下, 束腰所在平面內光學勢隨徑向距離r的分布情況. 可以看出, 隨著光場失諧量?=ω10-ω由負值變為正值, 光學勢逐漸由排斥勢過渡到吸引勢. 當?為遠離共振的負失諧時, 光學勢為排斥勢, 此時橫向光學力指向光強減小的方向, 光場對原子具有散焦的作用, 原子束被光學勢推離光軸; 當?為遠離共振的正失諧時, 光學勢為吸引勢, 此時橫向光學力指向光強增加的方向, 光場對原子具有聚焦的作用,原子束被陷俘在光學勢阱內; 當光場與原子近共振情況下, 光學勢隨徑向距離r的增加發生正負交替振蕩, 原子束在排斥勢和吸引勢交替出現的光場中將發生分束.

另一方面, 對光學力的直接實驗測量是光學顯微測量領域的一個研究熱點, 人們在光力測量方面做了大量的實驗研究和測量技術改進, 新的測量工具和測量方法的發展對光力在相關方面的應用起到了極大的推動作用[36?38]. 原子力顯微鏡(AFM)通過性能優化和改進已經被用來測量范德瓦耳斯力、卡西米爾力、光力等各種微觀力, 成為高分辨率的測力手段之一[39?41]. 在外加激光場驅動情況下, 處于動態工作模式下的AFM (DM-AFM)具有非常高的力學敏感性能, 目前DM-AFM測量的最小光力可以小至幾十個飛牛(fN)[42, 43]. 本文研究所涉及的縱向光力在皮牛(pN)量級范圍、橫向光力在10 fN量級范圍, 因此我們認為可以嘗試通過高精度的原子力顯微鏡對本文所研究的飛秒激光脈沖場中原子所受的光力進行實驗測量. 另外,由于飛秒脈沖激光的作用時間極短, 脈沖能量較小, 因此對AFM實驗測量的熱效應也可以忽略.利用DM-AFM對不同光場強度(拉比頻率)下原子所受的時間平均光力分布情況進行測量, 可以對我們的理論計算結果做進一步的實驗驗證.

4 結 論

本文在不采用旋波近似的條件下, 通過數值求解全波矢的光學布洛赫方程, 研究了兩能級原子在飛秒超快激光脈沖場中受到的光學偶極力以及光學勢的分布情況. 通過計算不同拉比頻率下原子所受光力和粒子數布居隨時間的演化情況, 發現在共振條件下飛秒激光場作用在原子上的瞬時光力的方向會做正負交替變化, 其中縱向光力以兩倍的拉比頻率做正負交替變化, 而橫向光力則是以兩倍的光場載波-包絡頻率做正負交替變化; 另一方面, 時間平均的橫向光力并不等于零, 而是隨著拉比頻率的增加呈現振蕩的增大趨勢; 時間平均的縱向光力也并非是拉比頻率的單調函數, 而是隨著拉比頻率的增加呈現周期性的振蕩分布特性. 同時, 光場力以及光學勢的時空間分布情況還受到光場失諧量的調控, 當光場具有遠離共振的正失諧時光學勢為吸引勢, 當光場具有遠離共振的負失諧時光學勢為排斥勢, 而當失諧量較小時, 光學勢隨徑向距離的增加發生正負交替振蕩. 因此可以通過調控光場參量對中性粒子進行聚焦、散焦、陷俘、分束或定向導引, 實現飛秒超短脈沖激光對原子或微粒的操控.