碳同位素現場檢測技術分析致密油氣充注特征
——以渤海灣盆地民豐洼陷北斜坡為例

慈興華 張煥旭 牛 強 朱 地 康淑娟 胡 建 張立生 張家政 何 坤

1. 中石化勝利石油工程有限公司地質錄井公司 2. 北京大學工學院3.蘇州加州能源與環境研究院 4. 蘇州冠德能源科技有限公司5. 中國科學院地質與地球物理研究所 6. 中國地質調查局油氣資源調查中心 7. 中國石油勘探開發研究院

0 引言

致密油氣是指儲存于致密儲層當中的油氣資源，學界通常將孔隙度小于10%、覆壓滲透率小于0.1 mD作為致密儲層劃分的標準[1]。在油氣勘探由常規油氣逐漸轉向非常規油氣的今天，致密油氣作為最具有突破可能的非常規油氣資源，一直被寄予厚望，并且近幾年來勘探成果斐然。致密油氣具有大面積、廣覆式分布的特征，但是往往油氣水關系復雜，短距離內的含油性存在較大差異，經常出現“井井都見油、井井不出油”的勘探困局[2-3]。這種復雜的油氣水關系取決于油氣充注與否、充注范圍與充注程度。油氣充注是一個復雜的地質歷史過程，尤其是對于致密油氣，它不僅取決于充注動力與儲層物性在排烴時刻的耦合關系，還受控于砂體構型、微裂縫、隔夾層等源、儲間運移疏導體系。因此，對致密油充注過程的研究十分困難[4]。不同期次充注的油氣由于其來源或者成熟度的差異，其地球化學特征存在一定差別，都會在被充注的致密油氣藏內顯現出來。這就給油氣充注范圍的刻畫提供了可能。但是，這種充注范圍的刻畫需要大量的連續的地球化學數據做參考，而碳同位素現場檢測技術則提供了這種大量的數據基礎。因此，筆者借助于碳同位素現場檢測手段，結合區域油氣地質特征，以渤海灣盆地東營凹陷民豐洼陷北斜坡為例，分析油氣來源及充注特征，探討利用碳同位素現場檢測手段來判識深層油氣充注的可行性。

1 民豐洼陷油氣地質特征

民豐洼陷位于渤海灣盆地東營凹陷中央隆起帶北部，區域內主要發育3組斷裂體系：北部陳家莊凸起南側的陳南斷層是民豐洼陷的控盆邊界斷層，洼陷中部的民豐斷層屬于蛇曲狀延伸的同沉積斷層；南部永102—辛174斷層為民豐洼陷南界斷層。在斷層的作用下，洼陷自北向南形成明顯的3個臺階：陳家莊凸起及青坨子凸起西邊緣為高臺階；民豐Ⅱ號斷層以北至凸起邊緣為中臺階，是一個被階梯式斷層分割的背斜構造；民豐Ⅱ號斷層以南地區為低臺階，地層沉積齊全，構成了民豐洼陷的主體。研究區所在的民豐洼陷北部陡坡帶主要位于高臺階和中臺階，也是民豐洼陷勘探的主要目標區域（圖1）。

圖1 民豐洼陷北斜坡構造與地層柱狀圖

民豐洼陷自下而上發育古近系孔店組、沙河街組和東營組、新近系館陶組和明化鎮組、第四系平原組等地層，沉積相類型主要為三角洲、河流相以及沖積扇等。沙河街組自上而下分4段，其中沙河街組四段（以下簡稱沙四段）沉積是一個水進過程，沉積相由三角洲相、鹽湖相、濱淺湖相過渡到半深湖相、深湖相，該段自上而下又細分為純上亞段、純下亞段和下亞段（以下分別簡稱為沙四純上亞段、沙四純下亞段、沙四下亞段）。沙河街組三段（以下簡稱沙三段）沉積時則進入一個水退的過程，由半深湖相過渡到濱淺湖相、三角洲相、河流相，該段自上而下細分為上中下3個亞段（以下分別簡稱為沙三上/中/下亞段）[5]。

洼陷內含油氣層系多。早期研究成果認為烴源巖主要為沙四純上亞段及沙三上亞段，以褐灰色泥巖及頁巖為主，有機質類型以腐泥型和偏腐泥混合型為主，生烴能力較好；近年來的研究成果認為位于洼陷深處沙四下亞段暗色泥巖也具有較好的生烴能力，并且能夠形成一定的規模油氣藏。區域內的儲層主要發育于沙三段及沙四段，其中主要儲層段（沙四下亞段）儲層為近岸水下扇砂/礫巖，埋藏深度超過4 000 m，孔隙度介于0.4%～12.6%，平均值為5.43%；滲透率介于0.005～27.656 mD，平均值為1.930 mD，屬于典型的致密儲層[6]。民豐洼陷油氣藏類型多樣，區內已發現油氣田均與民豐洼陷有密切關系。

民豐洼陷從20世紀60年代開始勘探，相繼發現了產層為沙三下亞段和沙四純上亞段的鹽家巖性油氣藏以及產層為沙二段的永安鎮斷層遮擋油藏[7]。近年來，豐深1、豐深2、豐深3等井在更靠近洼陷中心位置的沙四下亞段鹽下砂/礫巖體相繼獲得高產工業氣流或良好的油氣顯示，顯示該區鹽下深層油氣的良好勘探前景。研究表明，深層油氣主要是來自于沙四下亞段暗色泥巖高成熟度的干酪根裂解氣、原油裂解氣以及與早期油藏受氣侵形成的凝析氣藏[8-10]。然而，針對該區域深層油氣的勘探并非一帆風順，如豐深1、豐深3井在沙四下亞段測試獲得日產天然氣量分別為11.83×104m3、2.64×104m3，但是其緊鄰的豐深5及豐8井在沙四下亞段則均未獲氣。因此，明確深層高成熟油氣的充注方向與充注范圍是該區后續勘探亟待解決的問題。鹽斜233井與永斜932井是該區擴邊探井，其沉積來源不同的物源方向，針對這2口井研究其連續碳同位素值變化有利于分析深層油氣的充注方向。

2 碳同位素現場檢測方法

國外學者最早于20世紀90年代末期進行過碳同位素現場檢測的嘗試，但限于硬件條件，采取在鉆井過程中定點采集鉆井液氣樣在實驗室分析的手段，用于分析油氣充注[11]、儲層連通性[12]以及預測水平井斷層[13]。由于測量手段的制約，采樣密度稀疏，且容易發生采樣及運輸過程中的碳同位素分餾，相關技術一直處于試探階段。近年來，隨著碳同位素分析技術的快速發展，尤其是碳同位素紅外光譜分析技術的成熟，使現場實時碳同位素測量成為可能[14]。筆者研究中采用的GRAND—3中紅外激光光譜同位素測量儀是由加州能源與環境研究院與蘇州冠德能源科技公司研發的新一代碳同位素測量儀器（不同于實驗室中常用的GC—IRMS同位素比質譜儀），是采用吸收光譜的手段實現烴類氣體碳同位素的測量。該儀器先通過快速色譜將混合的烴類氣體按組分分離，并依次進入氧化池燃燒為CO2，之后進入中紅外激光光譜測量腔室，利用12C—O、13C—O分子鍵對激光的吸收特征峰不同，從而實現碳同位素的測量。與傳統的同位素質譜相比，中紅外激光光譜同位素測量儀價格低、體積輕巧、環境容忍度高，且在測樣的過程中不需要高度的真空條件，也不需要經過復雜的樣品前處理過程，因此，能夠在野外環境下部署，實現樣品的原位測量。此外，GRAND—3測樣速度更快，在5 min內可以完成C1～C3碳同位素值的測量，測量精度與氣相色譜—質譜聯用儀（GC—MS）近似，測量值絕對誤差小于0.5‰，測量的體積濃度下限低至0.5 %。

筆者開展了2口井（鹽斜233井及永斜932井）的碳同位素現場檢測工作和1個生產區（鹽22井區）產出的天然氣碳同位素測量工作。鉆井現場碳同位素檢測過程中分析的樣品為鉆井液氣，即鉆頭破碎地層所釋放出來的氣體，通過鉆井液循環返至地面，它反映了所鉆遇地層最為直觀的碳同位素信息。現場工作中，采用氣體自動進樣系統將從鉆井液回流槽中脫出的氣樣連接至同位素色譜，實現鉆井液氣碳同位素的自動測量，采樣頻率為5 min/樣，記錄采樣時間及對應的遲到井深（圖2）。在生產區天然氣采樣用傳統的氣袋取樣工作模式，取樣位置為油氣水分離器后。為了防止碳同位素分餾，取樣與測樣時間間隔小于48 h。

圖2 碳同位素現場檢測工作流程圖

3 碳同位素現場檢測

3.1 碳同位素剖面

鹽斜233井碳同位素現場檢測層段為沙三中亞段至沙四下亞段，對應井深介于1 900～4 300 m（圖3）。從鉆井液氣碳同位素及組分特征來看，可以大致分為上下兩段。上段從沙三中亞段至沙四純上亞段（井段1 900～3 200 m）碳同位素值逐漸變重，甲烷碳同位素值（δ13C1）從-65‰逐漸變重至-58‰，但變重趨勢逐漸趨緩；乙烷碳同位素值（δ13C2）與丙烷碳同位素值（δ13C3）的分餾差距相對較小；天然氣組分逐漸變濕，干燥系數從高于0.95降至0.80，這符合正常的熱裂解氣分布特征。下段從沙四純下亞段至沙四下亞段，δ13C1呈繼續變重的特征，變重至-55‰，δ13C2與δ13C3具有明顯的分餾間距，分餾間距介于3‰～4‰，天然氣組分更濕，干燥系數低于0.70。

圖3 鹽斜233井碳同位素現場檢測剖面圖

圖4 永斜932井碳同位素現場檢測剖面圖

永斜932井碳同位素現場檢測段為沙三下亞段至沙四純上亞段（井段2 950～3 700 m）（圖4）。與鹽斜233井不同，該井在檢測段未發現鉆井液氣碳同位素值隨深度變重的規律。井深3 500 m以淺，δ13C1主體保持在-58‰左右。但是井段3 125～3 175 m存在一個明顯偏重的層段，變重幅度約為5‰，與之對應的天然氣組分也相對較濕。井深3 500 m以深，δ13C1變輕，約為-60‰，甲烷干燥系數總體超過0.95，屬干氣。該井在井深3 400 m和3 480 m也出現了δ13C1變重、天然氣濕度增大的現象。受天然氣干燥程度的影響，僅在3 150 m以上測到了連續的δ13C2、δ13C3數據，兩者分餾間距較小。值得注意的是，無論鹽斜233井還是永斜932井，天然氣碳同位素的變化與組分特征具有較好的同步性，在δ13C1變重的井段，天然氣組分也往往偏濕，說明兩者很可能受同一因素控制。

3.2 天然氣成因分析

3.2.1 鹽斜233井沙三下亞段至沙四純上亞段天然氣為生物成因和早期熱裂解成因，為本地烴源巖產物

圖5 東營凹陷烴源巖成熟度隨埋深的變化圖

鹽斜233井沙三段天然氣符合隨成熟度逐漸變重的熱裂解碳同位素分餾特征，與埋深具有較好的對應關系，且氣測值較低，判斷為本地烴源巖生成的少量氣態烴類產物。其中2 500 m以淺天然氣組分非常干燥，δ13C1值低于-60‰。參照前人對于東營凹陷烴源巖演化程度與埋深對應關系的認識，2 500 m以淺烴源巖有機質成熟度（Ro）尚小于0.4%，未進入生油窗[15]（圖5）。根據研究區的地溫梯度，埋深2 500 m對應的地溫為80 ℃，正是產甲烷菌的生存下限溫度[16]。因此，2 500 m以淺天然氣應主要為生物成因氣。2 500 m以深的沙三下亞段至沙四純上亞段δ13C1持續變重，天然氣干燥系數明顯變小，同時可檢測到δ13C2、δ13C3。從烴源巖演化來看，2 500 m以深烴源巖Ro逐漸大于0.5%，進入早期的熱裂解生烴階段。因此，沙三下亞段中下部至沙四純上亞段的天然氣主要為本地烴源巖早期熱裂解產物。

3.2.2 鹽斜233井沙四純下亞段天然氣存在深層烴源巖產物的充注，為本地烴源巖熱裂解氣與深層氣混源

天然氣δ13C1隨成熟度的變化最為顯著，因此常利用δ13C1評估天然氣的成熟度。國內外多個學者都根據研究區的具體情況提出了δ13C1≈A lgRo-B樣式的回歸公式[17-19]。例如：Stahl等[17]綜合研究西北歐和北美地區有機成因天然氣特征提出回歸方程：δ13C1≈ 14 lgRo-28（ 煤 成氣）、δ13C1≈17 lgRo-42（油型氣）；戴金星[18]根據我國天然氣特征提出相應回歸方程：δ13C1≈14.12 lgRo-34.39（煤成氣）、δ13C1≈15.8 lgRo-42.2（油型氣）。但是相應模型在民豐洼陷并不完全適用，相對于其他盆地而言，該區熱成因氣碳同位素明顯偏輕，這可能與該區廣泛發育的未熟—低熟油烴源巖母質有關[20]。依照常見的回歸方程樣式，根據沙三下亞段及沙四純上段本地熱成因天然氣δ13C1及烴源巖成熟度隨埋深的關系，擬合出了本區的回歸方程：δ13C1≈10.5 lgRo-55。根據該回歸方程，預測3 500 m以深本地烴源巖生成天然氣δ13C1隨深度的變化。將碳同位素預測值與實際值對比，實測δ13C1明顯重于預測值（圖6）。但是相對于豐8、豐深1、豐深3等洼陷深層鹽下高成熟凝析氣藏，鹽斜233井3 500 m以深的天然氣δ13C1要略微偏輕，推測為本地烴源巖熱裂解氣與深層來源氣混合后的結果。

圖6 民豐洼陷天然氣碳同位素實測值與鹽斜233井預測值對比圖

針對民豐洼陷鹽下高成熟天然氣成因的問題，相關學者已做了大量研究，認為以豐深1井為代表的深層天然氣以原油裂解氣為主[8-10]。并且在研究過程中開展了原油裂解與干酪根裂解的熱模擬實驗，繪制出δ13C2、δ13C3相關圖版用以區分原油裂解氣和干酪根裂解氣成因，反映了同等情況下原油裂解氣的碳同位素比干酪根裂解氣輕且δ13C2、δ13C3分餾間距大的特征[9]。筆者將鹽斜233井天然氣碳同位素數據投影至模板當中，該井深層天然氣與豐深1井天然氣處于原油裂解氣特征分布區，淺層天然氣則主要位于干酪根裂解氣分布區（圖7）。可見，鹽斜233井深層與淺層天然氣來源存在較大區別，3 500 m以淺天然氣主要為本地烴源巖生物成因氣和低成熟度熱成因氣，3 500 m以深則存在深層原油裂解氣充注，充注的烴類來源與豐深1、豐深3、豐8等井一致。另外，從天然氣組分上來看，由于深層來源天然氣主要為凝析氣藏，因此也造成了鹽斜233井沙四純下亞段、沙四下亞段天然氣組分進一步偏濕（圖3）。

圖7 鹽233井和永斜932井天然氣成因判識圖

3.2.3 永斜932井充注特征分析

永斜932井為永安鎮油田的擴邊探井，位于永安鎮油田和鹽22井之間。從碳同位素檢測及天然氣成因判識圖板（圖4、7）中可以看出，在能夠檢測到重烴的層段，其天然氣基本屬于本地烴源巖的干酪根裂解氣。整個檢測段的δ13C1普遍偏輕，天然氣組分也普遍偏干。僅在井段3 100～3 200 m、井深3 480 m出現δ13C1變重，天然氣組分也相對偏濕，存在深層高成熟油氣充注的跡象，但是整體而言，相對于鹽斜233井充注特征很不明顯。因此，從這兩口井的同位素分布特征來看，鹽斜233井所在的洼陷西北區域比永斜932井所在的永安鎮油田西向擴邊區域更可能是一個有利的鹽下高成熟天然氣充注方向。

4 鹽22井區油氣充注特征

鹽22井區為民豐洼陷開發較早的油氣藏，產凝析氣，主力產層為沙四純上亞段近岸水下扇砂/礫巖儲層。鹽 22井區δ13C1、δ13C2、δ13C3的平面分布如圖8所示，從碳同位素分布來看，三者的分布具有較好的一致性，均表現出在該井區中間重兩側輕、南部重北部輕的分布特征；從碳同位素值大小來看，其δ13C1在井區中間高值區都重于-50‰，與豐深1井、豐深3井、豐8井等鹽下凝析氣及鹽斜233井沙四純下亞段天然氣碳同位素值基本相近，參照本地區烴源巖演化程度與天然氣δ13C1對應關系，鹽22井區中部所產出天然氣具有高—過成熟階段的特征。

碳同位素分布特征與儲層巖性分布及構造特征具有較好的一致性。鹽22井區主力產層為沙四純上亞段近岸水下扇砂/礫巖儲層，構造形態呈鼻狀構造，總體由北向南傾（北高南低），軸部中心位置在鹽22井—鹽斜20井—鹽斜70井連線一帶[21]。由于近岸水下扇不同部位沉積作用和空間分布差異性，導致其不同亞相（微相）在埋藏過程中具有不同成巖響應和物性演化，進而控制了不同部位砂/礫巖輸導或封堵能力的差異性：扇根區（如鹽22井）粒度粗、分選差、雜基含量高，在成巖作用以及壓實作用和灰泥雜基重結晶作用下，儲層物性較差；扇中區（如鹽斜70井、鹽斜20井）的儲層雜基含量較低、顆粒支撐、分選中等，儲層物性較好。鹽斜70井、鹽斜20井、鹽22井沙四純上亞段儲層孔隙度分別為8.4%、 6.8%、5.3%，滲透率分別為4.3 mD、1.0 mD、0.5 mD，儲層物性由南至北逐漸變差[22]。油藏伴生氣碳同位素的平面展布特征說明深層原油裂解氣的充注受儲層物性與構造雙重控制：受構造作用的影響，高成熟原油裂解氣的充注主要集中于構造軸部一線，由軸部向東西兩側油藏伴生氣同位素值逐漸變輕，反映其充注強度逐漸下降；受儲層物性的影響，鹽22井區南部的充注強度要好于北部。

圖8 鹽22井區油藏伴生氣碳同位素值平面分布圖

鹽22井區沙四純上亞段的原油與天然氣不是同源。油源對比結果顯示，鹽22井區沙四純上亞段的原油主要來源于本地烴源巖[23]；結合原油生物標志化合物參數的研究成果，甾烷異構參數C29ββ/ (αα＋ββ)為0.38，C29RR/ (RR＋SS)為0.4，尚未達到完全平衡，Ts/(Ts＋Tm)小于0.4，表明鹽22井區的原油為本地烴源巖成熟階段的產物。而根據該井區產出天然氣的碳同位素特征上分析，其與豐深1井等鹽下產出的天然氣碳同位素值相近，都具有高—過演化階段的特征。因此，鹽22井區沙四純上亞段的原油與天然氣在成熟度上存在明顯的差別，不是同一來源。其原油主要來源于沙三下亞段、沙四純上亞段正常演化階段的烴源巖熱裂解；天然氣則是在本地原油伴生氣基礎上存在鹽下高成熟產物的充注。深層天然氣的充注不僅補充了資源豐度而且提高了氣油比，有利于致密油氣的采出。

5 結論

1）鹽斜233井區在井深3 500 m以深的沙四純下亞段地層發生了深層油氣的充注，其天然氣為洼陷深層原油裂解氣與本地烴源巖熱裂解氣混合氣；永斜932井沙三、四段甲烷碳同位素偏輕，主要為本地烴源巖的熱裂解產物，但是在井段3 100～3 200 m存在深層天氣充注的跡象。

2）鹽22井區油藏伴生氣碳同位素在井區中部重兩側輕、南部重北部輕，鹽下高成熟天然氣的充注受儲層物性與構造特征的雙重控制；鹽22井區原油為沙三及沙四純上亞段烴源巖成熟階段產物，天然氣則存在鹽下高成熟產物的充注。

3）綜合碳同位素現場檢測的碳同位素分布特征，民豐洼陷西北方向可能存在一個高熟油氣的充注區域，是有利的勘探目標。

4）碳同位素現場檢測技術能夠快速提供大量連續的立體碳同位素數據，不僅可以用來研究油氣來源與成因，還可以分析致密儲層背景情況下的油氣充注特征，為油氣勘探開發部署提供依據。