黃杭東 滕浩 詹敏杰 許思源 黃沛 3) 朱江峰 魏志義3)?
1) (西安電子科技大學(xué), 物理與光電工程學(xué)院, 西安 710126)
2) (中國科學(xué)院物理研究所, 北京凝聚態(tài)物理國家實驗室, 北京 100190)
3) (中國科學(xué)院大學(xué), 北京 100049)
20世紀(jì)70年代碰撞鎖模環(huán)形染料激光器的出現(xiàn), 使超短脈沖在脈寬上實現(xiàn)了飛秒量級[1], 標(biāo)志著激光從此進(jìn)入了飛秒階段. 在過去的幾十年里, 飛秒激光脈沖不斷刷新著最短脈沖寬度紀(jì)錄[2],同時也朝著更高能量、更寬光譜的方向快速發(fā)展.例如使用空心光纖或固體薄片對超短脈沖進(jìn)行光譜展寬, 再通過色散元件對脈沖進(jìn)行壓縮, 可以得到小于5 fs、毫焦量級的輸出結(jié)果[3?5]; 也可以通過對寬光譜脈沖的不同光譜成分進(jìn)行獨(dú)立調(diào)控, 最后相干疊加合成亞周期量級乃至阿秒的脈沖輸出[6,7];另外, 新一代光參量啁啾脈沖放大(optical parametric chirped?pulse amplification, OPCPA)技術(shù)可以獲得幾百納米甚至更大光譜帶寬, 同時具有更高的輸出脈沖能量[8]. 隨著飛秒激光的發(fā)展,如何精確測量高能量、寬光譜的超短脈沖也成了極具挑戰(zhàn)的研究內(nèi)容之一.
最早用于飛秒脈沖測量方法是Weber[9]于1967年提出的強(qiáng)度自相關(guān)技術(shù), 但它只能提供脈沖的時間寬度信息, 無法得到脈沖的相位和形狀等參數(shù); 這種技術(shù)在計算脈沖寬度時需要假設(shè)脈沖波形, 因此往往會產(chǎn)生較大誤差. 隨后發(fā)展的干涉自相關(guān)技術(shù)可以用來準(zhǔn)確地測量數(shù)十飛秒的超短脈沖[10], 但對于短于10 fs的激光而言, 它不能提供精確的脈沖相位和載波波長等參數(shù), 因此也無法得到實際脈沖的完整信息. 1993年, Kane和Trebino[11]報道了一種頻率分辨光學(xué)開關(guān)(frequency?resolved optical gating, FROG)測量方法. 該方法可以在較寬尺度內(nèi)精確地給出超短激光脈沖隨時間變化的強(qiáng)度與相位等詳細(xì)參數(shù), 但需要通過脈沖還原迭代算法獲得脈沖信息[12], 因此計算時間長. 根據(jù)非線性效應(yīng)的不同大致可以分為偏振光頻率分辨光學(xué)開關(guān)(PG?FROG)、二倍頻頻率分辨光學(xué)開關(guān)(SHG?FROG)和自衍射頻率分辨光學(xué)開關(guān)(SD?FROG)[13?15]等. 盡管 PG?FROG 可以實現(xiàn)自動相位匹配, 但它需要在系統(tǒng)中使用偏振元件, 因此會對脈沖產(chǎn)生脈寬展寬作用, 不適用于極短脈沖與紫外脈沖的測量; SHG?FROG具有閾值低, 靈敏度高的優(yōu)點, 但它需要考慮倍頻晶體相位匹配及晶體厚度等問題, 也不適用于極紫外脈沖的測量, 又由于它產(chǎn)生的行跡圖是對稱的, 會影響脈沖在時間方向上的判斷; 由于倍頻晶體具有波長選擇性, 不同波長需要不同的倍頻晶體, 測量十分不方便, 另外光路系統(tǒng)相對較復(fù)雜, 且脈沖重建速度較慢. 為了解決FROG運(yùn)算周期長的缺點, Iaconis和Walmsley[16]于1999年報道了自參考光譜相干電場重建(self?referencing spectral phase interferometry for direct electric field reconstruction, SPIDER)方法. 該方法只需利用傅里葉變換就可計算脈沖的光譜與電場信息, 而且靈敏度高, 然而它同樣也涉及到倍頻及相位匹配問題, 對入射光波長具有選擇性;同時光路較復(fù)雜, 調(diào)節(jié)難度較大.
基于上述各種測量方法的缺點, 結(jié)合三階非線性的四波混頻和頻率分辨光學(xué)開關(guān)方法發(fā)展的瞬態(tài)光柵頻率分辨光學(xué)開關(guān)(transient?grating frequency?resolved optical gating, TG?FROG)[17]由于自動滿足相位匹配條件, 且無任何偏振元件, 恰好解決這問題, 但傳統(tǒng)的TG?FROG光路結(jié)構(gòu)復(fù)雜, 對操作要求高[18], 為此, 我們通過優(yōu)化光路結(jié)構(gòu)與分光設(shè)計, 建立了一臺TG?FROG測量裝置, 并利用該裝置分別對中心波長為800 nm和400 nm[19]的鈦寶石飛秒激光, 以及對超連續(xù)亞10 fs激光脈沖進(jìn)行了測量研究. 為了驗證測量的準(zhǔn)確性, 將測量結(jié)果與商用SPIDER以及干涉自相關(guān)儀的測試結(jié)果進(jìn)行對比, 結(jié)果基本保持一致, 表明了該方法適用于不同中心波長激光脈沖和不同脈沖寬度的相位,以及電場分布等信息的精確測量. 另外, 多波段的脈沖相干合成是實現(xiàn)周期量級激光脈沖的重要研究, 其基本思想是先將超過倍頻程的寬光譜脈沖分成不同波段, 再對每個波段脈沖進(jìn)行啁啾鏡壓縮,最后將各個脈沖進(jìn)行相干合成輸出超寬光譜亞周期量級的超短激光脈沖, 該方法也用于不同波段的脈沖測量和脈沖的延時相位控制研究[20].
FROG測量方法的主要思路是先將得到的自相關(guān)信號進(jìn)行頻率分辨, 再利用反演迭代算法對數(shù)據(jù)進(jìn)行處理, 最終得到脈沖的電場、光譜以及相位分布等信息. 基本原理是首先將入射脈沖分成兩部分, 一部分作為待測光, 另一部分作為開關(guān)光; 然后, 待測光與開關(guān)光經(jīng)過非線性晶體進(jìn)行相互作用得到非線性信號, 通過掃描開關(guān)光的時間延時, 對每個延時的信號進(jìn)行光譜分辨得到光強(qiáng)信息; 最后, 利用反演迭代算法獲得脈沖的光譜, 電場以及相位等參數(shù). 根據(jù)產(chǎn)生非線性過程的不同可分為PG?FROG, SHG?FROG, SD?FROG 和 TG?FROG等.
FROG的脈沖迭代算法是計算得到入射光脈沖實際電場分布而獲得脈沖的詳細(xì)信息. 不同類型的FROG在反演迭代算法原理上基本一致, 只是不同的非線性過程采用不同的反演約束條件. 假設(shè)非線性信號可表示為


(2)式即為實際探測到的信號光強(qiáng)度分布, 對此進(jìn)行迭代運(yùn)算即可得出脈沖的電場和光譜信息.
以上表達(dá)式給了兩個約束條件(1)和(2), 先假定一個初始的脈沖電場, 代入約束條件(1)得到初始信號場, 再將信號場代入約束條件(2)得到初始光譜強(qiáng)度分布, 將計算得到的光譜強(qiáng)度分布與實驗測量值進(jìn)行分析比較, 修正計算得到新的光譜強(qiáng)度分布, 再將修正得到的光譜進(jìn)行傅里葉逆變換得到新的脈沖電場, 其中傅里葉逆變換得到的實部為電場強(qiáng)度, 虛部為電場相位, 這就完成第一次迭代;然后將第一次迭代得到的電場重復(fù)上述步驟進(jìn)行多次迭代, 當(dāng)計算得到的光譜強(qiáng)度分布與實驗測量得到的光譜強(qiáng)度分布之間的誤差很小時, 就可以認(rèn)為得到與實際脈沖接近的電場分布. FROG反演迭代算法流程圖如圖1所示.

圖1 FROG迭代算法流程圖Fig. 1. Flow chart of FROG iterative algorithm.
TG?FROG是一個基于四波混頻的非線性過程[21], 其光路結(jié)構(gòu)和相位匹配條件如圖2(a)所示.入射脈沖分成三束, 其中兩束脈沖經(jīng)過精密的延時控制在光學(xué)介質(zhì)上時空重合, 利用三階非線性效應(yīng)產(chǎn)生穩(wěn)定的瞬態(tài)光柵, 將該脈沖作為開關(guān)光; 同時另一束脈沖作為探測光與產(chǎn)生的瞬態(tài)光柵進(jìn)行相互作用產(chǎn)生多個信號, 選取滿足相位匹配條件的信號光進(jìn)行后續(xù)迭代處理, 就可獲取待測光的光譜與電場信息. 圖2(b)為產(chǎn)生的瞬態(tài)光柵信號, 其中黃色箭頭的脈沖為滿足相位匹配的信號光. 值得注意的是, 選取不同的探測光對應(yīng)不同的自相關(guān)信號,當(dāng)選取波矢為或的脈沖作為探測光時, 信號由于通常情況下三束脈沖基本相同, 信號光又可表而若選取波矢為的脈沖作為探測光時, 同理, 信號光的表達(dá)式

圖2 (a) TG?FROG光路結(jié)構(gòu)和相位匹配條件示意圖;(b)產(chǎn)生的瞬態(tài)光柵信號光Fig. 2. (a) Schematic of TG?FROG optical structure and phase?match condition; (b) signal pulses generated by tran?sient?grating.
TG?FROG采用三束脈沖BOXCARS結(jié)構(gòu)[22],而傳統(tǒng)光路通常利用兩塊分束片將待測光分為三束脈沖, 每束脈沖均采用延時線精確控制以實現(xiàn)時空重合, 因此對三路延時控制要求較高[18]. 我們通過優(yōu)化設(shè)計分光結(jié)構(gòu), 使用一個三孔光闌將入射光分成相同的三束光, 其中兩束在一片D型鏡反射,較傳統(tǒng)光路結(jié)構(gòu)減少了兩個延時線, 大大降低調(diào)節(jié)延時對系統(tǒng)的干擾, 并使用凹面鏡替代透鏡, 減小了系統(tǒng)材料色散, 提高了整個裝置的穩(wěn)定性, 詳細(xì)裝置結(jié)構(gòu)見圖3. 由于壓縮器輸出的光斑口徑都比較大, 一般大于10 mm, 利用一個孔徑為1 mm,孔間距離5 mm的三孔光闌將入射光分成相同的三束脈沖, 呈矩形排列. 其中兩束脈沖在一片固定的D型鏡片上反射, 聚焦至厚度的熔石英玻璃片上, 利用三階非線性產(chǎn)生瞬態(tài)光柵. 另一束脈沖反射在由壓電陶瓷(PZT)驅(qū)動控制的D型鏡片上, 再聚焦至介質(zhì)上與另外兩束脈沖重合, 通過一個單選光闌選取滿足相位匹配的第四束脈沖即信號光; 然后對PZT進(jìn)行掃描控制, 利用光譜儀對產(chǎn)生的信號光進(jìn)行光譜測量, 按掃描延時擬合光譜強(qiáng)度分布得到FROG行跡圖, 最后利用迭代算法反演計算得到原始脈沖的光譜與電場信息.

圖3 自動滿足相位匹配的TG?FROG裝置圖 H1: 三孔光闌; H2: 小孔光闌; D1、D2: D 型反射鏡; M1, M2: 凹面銀鏡; F: 熔石英玻璃片; S: 光譜儀Fig. 3. Schematic diagram of the phase?matched TG?FROG apparatus.
首先采用組建的TG?FROG測量裝置對一套商品化的鈦寶石飛秒激光放大器(FemtoPower Compact Pro CEP, Femtolasers Inc.)輸出的脈沖進(jìn)行了測量. 該激光器的重復(fù)頻率為1 kHz, 輸出脈沖的中心波長為800 nm, 最高單脈沖能量為0.8 mJ,脈沖寬度約為27 fs. 實驗選取了能量為的激光進(jìn)行了測量, 結(jié)果如圖4所示.
從圖4(a)與圖4(b)中非對稱的FROG行跡圖可以發(fā)現(xiàn), 待測脈沖存在明顯的線性啁啾, 通過調(diào)節(jié)激光放大系統(tǒng)中的壓縮器可以改善脈沖啁啾情況, 因此從另一方面說明TG?FROG裝置可以用于激光放大系統(tǒng)的優(yōu)化. 圖4(c)顯示待測脈沖實際光譜與反演結(jié)果的對比, 兩者強(qiáng)度分布越接近, 表示計算結(jié)果越接近實際脈沖, 但實際測量中由于非線性材料損傷及光譜儀準(zhǔn)直測量等客觀因素本身會引入一點誤差. 圖4(c)中紅色虛線表示光譜的相位分布, 反映脈沖的色散補(bǔ)償效果. 經(jīng)過反演迭代后獲得的測量脈沖寬度為28.1 fs, 見圖4(d).
為了驗證TG?FROG裝置測量的準(zhǔn)確性, 使用商用SPIDER裝置(VENTEON, laser technologies)與干涉自相關(guān)儀(femtometer, Femtolasers Inc.)對相同的待測光進(jìn)行實驗比較. 圖5和圖6分別為SPIDER裝置與干涉自相關(guān)儀的測量結(jié)果, 其中SPIDER的脈寬測量結(jié)果為27.6 fs, 干涉自相關(guān)儀的結(jié)果為26.8 fs. 測量結(jié)果的誤差主要由各自裝置結(jié)構(gòu)及算法的不同引起, 因此可以認(rèn)為幾種測量結(jié)果基本保持一致.

圖4 TG?FROG測量鈦寶石激光脈沖結(jié)果 (a)實驗測量的行跡圖; (b)反演計算的行跡圖; (b)光譜和相位信息; (d)脈沖電場強(qiáng)度分布Fig. 4. Results of TG?FROG measurement for Ti sapphire laser pulse: (a) Measured trace; (b) reconstructed trace; (c) spectral in?tensity and phase; (d) distribution of retrieved temporal intensity.

圖5 SPIDER測量鈦寶石激光脈沖結(jié)果 (a)光譜干涉條紋; (b)光譜和相位信息; (c)脈沖電場強(qiáng)度分布Fig. 5. Results of SPIDER measurement for Ti sapphire laser pulse: (a) Measured spectral interferogram; (b) spectral intensity and phase; (c) distribution of retrieved temporal intensity.

圖6 干涉自相關(guān)儀測量鈦寶石激光脈沖結(jié)果Fig. 6. Result of interference autocorrelator measurement for Ti sapphire laser pulse.
由于TG?FROG測量裝置內(nèi)無偏振元件和倍頻晶體, 可用于從紫外脈沖到中紅外不同中心波長以及亞10 fs的周期量級激光脈沖的測量, 對不同波長的輸入脈沖, 光路無須任何改動, 相對于其他結(jié)構(gòu)的測量裝置, 其優(yōu)越性不言而喻. 為此, 我們將800 nm和400 nm的飛秒激光, 以及超寬光譜的亞10 fs激光脈沖作為待測光, 使用相同的TG?FROG裝置進(jìn)行了測量, 分別得到69.1 fs的400 nm二倍頻測量結(jié)果(見圖7), 以及8.2 fs超連續(xù)光譜脈沖的測量結(jié)果(見圖8). 400 nm飛秒激光是將800 nm飛秒激光通過K3B6O10Cl倍頻晶體來獲得的[19], 因為倍頻晶體引入了材料色散, 所以獲得400 nm倍頻信號的光譜相位出現(xiàn)畸變, 導(dǎo)致脈沖寬度偏離了傅里葉變換極限脈沖的時域分布. 而超連續(xù)光譜脈沖由于本身光譜范圍寬, 且脈寬小于10 fs, 得到復(fù)雜的行跡圖, 因此對材料的非線性系數(shù)以及光譜儀的分辨率要求更高. 上述結(jié)果都證明了TG?FROG方法的有效性.
飛秒脈沖的研究正朝著更高能量、更寬光譜和更窄脈沖的方向發(fā)展, 而多波段的飛秒激光脈沖相干合成是實現(xiàn)高能量短脈沖的有效方法之一, 但需要對每個波段的脈沖進(jìn)行測量才能有效實現(xiàn)相干合成. 由于傳統(tǒng)的自相關(guān)測量方法是基于倍頻信號進(jìn)行測量的, 倍頻晶體具有波長選擇性, 對不同中心波長的激光進(jìn)行測量需要更換倍頻晶體, 操作十分不便. 本文提出的基于瞬態(tài)光柵光學(xué)頻率測量方法不需要倍頻晶體和偏振元件, 適合不同波段的飛秒脈沖的測量, 對不同波長的輸入脈沖, 光路無須任何改動, 只需要將待測激光注入即可. 為了驗證該方法準(zhǔn)確性, 分別對中心波長為800 nm和400 nm的飛秒脈沖, 以及超連續(xù)亞10 fs的脈沖進(jìn)行了該方法的測量, 并與商品化SPIDER和干涉自相關(guān)測量進(jìn)行了對比, 結(jié)果表明TG?FROG方法能準(zhǔn)確測量不同波段、不同寬度的飛秒激光脈沖, 也成功地應(yīng)用在超連續(xù)分波段相干合成的研究中, 具有很高的實用價值.

圖7 TG?FROG測量二倍頻脈沖結(jié)果 (a)實驗測量的行跡圖; (b)反演計算的行跡圖; (b)光譜以及相位信息; (d)脈沖電場強(qiáng)度分布Fig. 7. Results of TG?FROG measurement for SHG laser pulse: (a) Measured trace; (b) reconstructed trace; (c) spectral intensity and phase; (d) distribution of retrieved temporal intensity.

圖8 TG?FROG測量超連續(xù)光譜的脈沖結(jié)果 (a)實驗測量的行跡圖; (b)反演計算的行跡圖; (b)光譜以及相位信息; (d)脈沖電場強(qiáng)度分布Fig. 8. Results of TG?FROG measurement for supercontinuum laser pulse: (a) Measured trace; (b) reconstructed trace; (c) spectral intensity and phase; (d) distribution of retrieved temporal intensity.