PHEBUS FPT0～FPT2實驗堆芯降級過程數值模擬

羅躍建，宋美琪，劉曉晶，程 旭

(上海交通大學 核科學與工程學院，上海 200240)

自從核電站發展之初，由于堆芯冷卻劑喪失引起堆芯熔化、裂變產物釋放的嚴重事故就一直是核安全研究關注的重點。自從1979年的三哩島核事故后，國內外科研工作者進行了大量關于嚴重事故的研究，包括實驗、理論分析、數值計算等，取得了顯著的研究成果。嚴重事故的研究主要包括壓力容器內事故進程和壓力容器外事故進程[1]。壓力容器內事故進程主要關注壓力容器內堆芯熔化行為，以及與之相關的現象和復雜物理化學反應。壓力容器外事故進程主要關注壓力容器內事故進程產物的行為，包括水蒸氣、氫氣、裂變產物以及熔融物等。

嚴重事故下，堆芯過熱，包殼氧化，燃料熔化、遷移以及再定位等壓力容器內事故進程對后期安全殼完整性和裂變產物行為等具有重要影響[2]。研究此類現象有助于認識和理解壓力容器內事故進程機理，為核電廠嚴重事故的預防和緩解策略的制定提供重要基礎。

廣泛的實驗研究是嚴重事故計算機程序開發和評估的基礎，實驗數據可用于驗證和改進計算機模型，提高計算機程序的準確性[3]。堆芯熔化相關現象的實驗研究主要包括CORA、QUENCH以及PHEBUS-FP等，實驗數據廣泛用于分析程序的驗證，對于每個實驗均有大量的計算分析成果[1,4]。法國輻射防護與核安全研究所(IRSN)主導的PHEBUS-FP實驗主要研究輕水反應堆的嚴重事故現象，包括堆芯降級過程以及裂變產物在反應堆冷卻劑系統和安全殼中的遷移、沉淀等行為，1993年至2004年間共進行了6組實驗[5]。

針對PHEBUS-FP實驗，國內外均有研究機構采用ASTEC、MELCOR、ATHLET-CD、ICARE/CATHARE、SCDAP/RELAP5等安全分析程序進行模擬分析[2-3,5-14]，并得到良好的模擬結果。各類分析基本表現為單個程序分析單個實驗，并且不同分析選取了不同的軸向高度等分析對象，有的工況尚未采用ATHLET-CD程序進行分析。

針對以上問題，本文以PHEBUS-FP的FPT0、FPT1和FPT2實驗為研究對象，統一使用ATHLET-CD程序進行建模計算，主要分析不同流量、不同加熱功率下的堆芯降級過程，討論包殼氧化以及燃料再定位過程中的模型參數。

1 PHEBUS-FP實驗簡介

1.1 PHEBUS-FP實驗裝置

PHEBUS-FP實驗裝置是根據900 MW壓水反應堆按1∶5 000的比例建造的，其反應堆部分示于圖1[6]。整個試驗段放置于功率為40 MW的PHEBUS驅動反應堆中，試驗段上腔室與加熱到970 K的模擬熱管段相連。

圖1 PHEBUS-FP實驗裝置反應堆示意圖Fig.1 Schematic of PHEBUS-FP reactor

PHEBUS-FP實驗迄今共完成6組實驗，本文討論的3組實驗列于表1[15]。實驗中使用的燃料棒與比利時BR3反應堆的燃料棒相同，長度縮短后約1.13 m，裂變長度為1 m。3組實驗堆芯均由20根燃料棒、1根位于中間的Ag-In-Cd控制棒組成，其中FPT0為20根新燃料棒，FPT1和FPT2為2根新燃料棒和不同燃耗的乏燃料棒。FPT0和FPT1在具有充足蒸汽的氧化環境中，FPT2通過減小蒸汽流量營造了還原性環境。FPT0堆芯組件布置示于圖2[16]，不同于FPT0，FPT1和FPT2實驗堆芯圍筒內部為1層二氧化釷，外部壓力管材料為鉻鎳鐵合金，并在各層厚度上有部分差異。

表1 PHEBUS-FP實驗序列Table 1 PHEBUS-FP test matrix

圖2 FPT0堆芯橫截面Fig.2 FPT0 core horizontal section

1.2 PHEBUS-FP實驗工況

FPT0、FPT1和FPT2實驗的功率和進口流量如圖3所示，進口蒸汽溫度為165 ℃，堆芯壓力約0.20～0.24 MPa。3組實驗均可分為預瞬態和瞬態兩個階段，其中瞬態階段是實驗關注的重點，包括堆芯降級過程，但低功率、低流量的預瞬態階段對瞬態分析也有重要意義。堆芯圍筒外部驅動反應堆冷卻劑溫度為165 ℃，壓力約2.5 MPa，流量為10.0 kg/s[7,16]。

圖3 FPT0、FPT1和FPT2實驗工況Fig.3 Test conditions of FPT0, FPT1 and FPT2

2 PHEBUS-FP實驗建模

在ATHLET-CD程序建模中，PHEBUS-FP實驗堆芯節點劃分如圖4所示。圖4中，OUTLET、INLET分別模擬上、下腔室；堆芯軸向劃分為12個節點，包括上、下部分的燃料棒端塞和中間等間距的10個堆芯活性區，其功率按Cosine函數分布；徑向劃分為兩個環形節點，內環包含8根燃料棒、1根控制棒，外環包括12根燃料棒，功率份額分別為0.44、0.56；堆芯圍筒用熱構件HS表示，與內部相鄰堆芯部分發生對流換熱和輻射換熱，外部為驅動堆冷卻劑，與之發生對流換熱。

圖4 PHEBUS-FP堆芯節點劃分Fig.4 Nodalization of PHEBUS-FP core

ATHLET-CD程序提供功率輸入控制，并考慮了再定位過程引起的功率重新分布，本次建模根據實驗中功率和進口流量隨時間的變化填寫輸入卡[17]。

整個堆芯圍筒置于外部驅動堆堆芯中，建模時同樣將整個堆芯置于外部水力學構件中，其冷卻劑溫度為165 ℃，壓力為2.5 MPa，流量為10.0 kg/s，換熱系數采用程序計算值。

3 計算結果分析

本文主要關注氫氣產生量、軸向高度上燃料棒溫度以及軸向質量分布，并討論包殼氧化，燃料遷移、再定位等主要現象。

3.1 主要計算結果

FPT0的主要計算結果如圖5所示。前9 000 s實驗處于低功率的實驗準備階段，9 000～16 000 s間功率逐步提高到90 kW。實驗結果顯示，劇烈的氧化階段發生在12 000～12 500 s間，該階段內包殼氧化產生的氫氣劇烈增加，氧化反應產生的熱量使包殼和燃料棒溫度也劇烈增加，在軸向高度0.4 m附近，燃料棒最高溫度達到了2 030 ℃左右，并在功率增加作用下達到第2次峰值，約2 300 ℃。

圖5 FPT0模擬結果Fig.5 Simulation result of FPT0

圖6 FPT1模擬結果Fig.6 Simulation result of FPT1

程序計算值與實驗值在趨勢上具有較好的擬合度。值得注意的是，實驗中，氫氣產生量在劇烈氧化反應階段結束后就基本保持不變，這是由于在高功率、高蒸汽流量下，堆芯材料得到充分氧化，下部材料在之后的加熱階段只有少部分氫氣產生，ATHLET-CD程序模擬中，過高預測了這部分氫氣產生量。在程序模擬中，堆芯材料在劇烈氧化階段未得到充分氧化，導致后期會有氫氣的產生。

軸向高度0.4 m處的燃料棒溫度實驗值在前14 000 s間采用實驗實際值，在14 000 s之后采用ICARE2程序計算值，因在14 000 s左右該位置實際發生了熔融再定位。ATHLET-CD程序能很好地模擬出氧化反應產生的峰值以及功率增加產生的第2個溫度峰值。值得注意的是，ATHLET-CD程序模擬并未反映出實驗中該位置已發生的再定位現象，本文之后將詳細討論ATHLET-CD程序對再定位現象的模擬。

FPT1的主要計算結果如圖6所示。與FPT0類似，前8 000 s處于低功率的實驗準備階段，8 000～17 000 s間功率逐步提高到43 kW。實驗結果顯示，劇烈的氧化階段發生在11 000～11 500 s間，該階段內包殼氧化產生的氫氣劇烈增加，氧化反應產生的熱量使包殼和燃料棒溫度也劇烈增加，在軸向高度0.4 m附近，燃料棒最高溫度達到了1 705 ℃左右，并在功率增加作用下達到第2次峰值，約2 250 ℃。

與FPT0相比，FPT1實驗處于中等蒸汽流量下，約2.2 g/s，低于FPT0的3.0 g/s，氧化階段的峰值溫度明顯偏低。軸向高度0.4 m處燃料棒溫度的計算值與實驗值在趨勢上具有良好擬合度。

對于氫氣產生量，ATHLET-CD程序能較好預測總的氫氣產生量，但在中等蒸汽流量下，對下部材料在加熱階段氫氣產生量不具有良好預測性。

FPT2的主要計算結果如圖7所示。同前兩組實驗類似，前8 000 s處于低功率的實驗準備階段，8 000～19 000 s間功率逐步提高到39 kW。實驗結果顯示，劇烈的氧化階段發生在9 500～10 000 s間，該階段內包殼氧化產生的氫氣劇烈增加，氧化反應產生的熱量使包殼和燃料棒溫度也劇烈增加，在軸向高度0.5 m附近，燃料棒最高溫度達到了1 950 ℃左右，并在功率增加作用下在17 200 s附近達到第2次峰值，約2 300 ℃。

圖7 FPT2模擬結果Fig.7 Simulation result of FPT2

對于溫度的兩次峰值，程序計算值較實驗值表現得更加顯著。值得注意的是，在8 000 s前的實驗準備階段，實驗值與計算值出現較大偏差，分析可發現FPT2實驗在實驗前即進行過校核，初始實驗時，軸向高度0.5 m的燃料棒溫度約500 ℃。本次模擬中，對于實驗前的校核并未詳細模擬，采用了與FPT0與FPT1相同的初始條件，一定程度上會影響瞬態階段的計算值，如堆芯溫度偏低，但總體上實驗值與計算值在趨勢上具有一致性。

第1個氧化階段，實驗中約處于8 000～10 000 s左右，氧化反應產生氫氣約80 g，ATHLET-CD程序能良好模擬該階段的氫氣產生量。在隨后的加熱階段，下部材料的氧化產生約30 g氫氣。趨勢上，實驗值與計算值相符合。

3.2 包殼氧化反應

劇烈氧化階段氫氣產生量的實驗值與計算值如圖8所示，3組實驗均出現了氫氣產生量劇烈增加的劇烈氧化階段。圖8中，t為實際時間。實際上，當包殼溫度達1 000 ℃，就會開始發生鋯水反應，產生氫氣，當包殼溫度達到1 580 ℃時，伴隨著較高的氧擴散率，氧化物分子結構的相變，將導致反應速率階躍式增長。反映在實驗中，比較明顯的是氫氣產生量的大量增加，以及氧化反應放熱導致包殼溫度與燃料棒溫度的劇烈增加，達到第1次峰值。

通過開始階段氫氣產生量的斜率，可發現該階段FPT0表現得最劇烈，FPT2最緩和。并且，在FPT0中，劇烈氧化階段發生在12 000 s左右，此時對應的加熱功率約40 kW；在FPT1中，劇烈氧化階段發生在11 000 s左右，此時對應的加熱功率約20 kW；在FPT2中，劇烈氧化階段發生在9 500 s左右，此時對應的加熱功率約10 kW。這些現象均與實驗各自實驗工況密切相關。

圖8 劇烈氧化階段氫氣產生量Fig.8 Hydrogen production during cladding main oxidation phase

實驗中氫氣的產生主要可分為3個階段，堆芯中部區域包殼溫度最先達到1 000 ℃后發生的緩慢氧化反應，堆芯大部分區域達到1 580 ℃后發生的大規模劇烈的氧化反應，以及堆芯下部區域由于再定位和功率增加引起的小規模后續氧化反應。當然，這其中也會有復雜物理化學變化產物的氧化反應在后期產生的氫氣。

3組實驗中，不同的蒸汽流量導致不同堆芯換熱，不同的堆芯溫度增加，結果表現出：隨著堆芯入口流量的減小，發生劇烈氧化反應的時間減小，對應的堆芯加熱功率也減小。另一方面，蒸汽流量的不同會引起反應速率的不同，結果表現出：隨著蒸汽流量的下降，氧化反應的劇烈程度呈下降趨勢。

值得注意的是，FPT0處于高功率、高蒸汽流量的實驗工況下，堆芯廣泛區域發生大規模的劇烈氧化反應，幾乎消耗所有的鋯材料。相比FPT0，FPT1與FPT2具有明顯的再定位后的后期氧化反應現象，并且FPT1由于功率較高，再定位出現得早。

在ATHLET-CD程序中，鋯氧化反應模型采用組合的形式[17]，本次模擬中1 273～1 800 K間使用Cathcart關系式，1 900～2 100 K間采用Urbanic/Heidrick關系式，1 800～1 900 K的過渡區域使用差值處理。對于3組實驗，ATHLET-CD程序均能模擬劇烈氧化反應階段，并與實驗中的時間節點接近。但對于FPT2實驗，劇烈氧化反應階段在計算中的劇烈程度明顯超出了實驗現象。對FPT1和FPT2實驗中的后期氧化現象不能良好模擬，其中FPT1未模擬出后期氧化現象，FPT2僅在趨勢上保持一致，有明顯誤差。并且，FPT2處于低蒸汽流量的還原性環境中，對于該工況也不具有良好的模擬度。

Urbanic和Heidrick[8]認為包殼氧化過程中的降級過程對氫氣的產生具有重要影響，包殼氧化形成的氧化層將容納熔化的鋯合金，并在一定條件下失效，導致熔融鋯合金的再定位，使氧化反應出現不連續偏差。在ATHLET-CD程序中體現在包括包殼失效溫度和包殼失效氧化層厚度的包殼失效準則上，本次模擬中該準則均保持一致。

當溫度更高時，堆芯內會發生復雜的物理化學變化，氧化的鋯合金再定位后形成的U-Zr-O合金也同樣會發生低于Zr-O系統的氧化反應，ATHLET-CD程序不能模擬這類情況。鋯水反應產生的氫氣量對安全分析具有重要意義，實際熱工水力條件，包殼失效，鋯合金熔化、再定位，以及復雜的物理化學反應產出的產物均大幅增加了不確定性。對于良好的模擬，除了準確的參數設置與模型選擇，合理的敏感性分析與不確定性分析也是相當必要的。

3.3 燃料再定位

一般認為燃料再定位發生在溫度達到燃料的熔點后，約3 100 K，PHEBUS-FP證明了再定位的發生遠低于該溫度，約為(2 500±200)K[15]。造成這一現象的主要原因是堆芯內的復雜共晶反應，其來自于二氧化鈾、二氧化鋯、包殼、控制棒、導向管、定位格架間的復雜相互作用，甚至由于燃耗不同造成不同的包殼破損、腫脹以及熔融的控制棒吸收材料通過裂縫與燃料接觸均對其有重要影響。

在系統級分析程序中一般采用較低的再定位溫度準則來模擬此類現象，本次使用ATHLET-CD程序模擬中，再定位溫度選取2 600 K，軸向質量分布如圖9所示，需要注意的是，圖中質量比的實驗值為實際所測質量與原有燃料棒質量之比，計算值為計算得到的質量與原有燃料棒質量之比，燃料棒原有單位長度質量為10.4 kg/m。考慮到其他結構材料，實驗值會明顯偏高。另外，實驗中，由于定位格架的阻礙作用，熔融物大量再定位在下部定位格架處，如圖9所示。在ATHLET-CD程序計算中未考慮定位格架，堆芯材料再定位在堆芯最底部節點處，導致該位置質量遠超出合理范圍，在圖9中未表示出。

圖9 軸向質量分布Fig.9 Axial mass distribution

FPT0～FPT2實驗中軸向質量分布的計算值均表現出：堆芯上部材料完整、堆芯中部材料發生向下遷移現象，并再定位到堆芯底部，在中間部分區域表現出再凝固與再熔化現象。與實驗值的對比過程中可發現，盡管ATHLET-CD程序能模擬出主要現象，但在數值上具有較大誤差。

熔融物的遷移和再定位會阻礙流道，造成傳熱的進一步惡化，加速堆芯熔融進程，并且影響再定位到下封頭的時間，影響下封頭熔池衰變功率，最終對下封頭完整性有重要影響。另一方面，在事故工況下，對安注水的恢復提出了更高要求。

對于復雜的共晶反應，簡單地降低燃料失效溫度并不能有效還原堆芯的復雜變化。目前，ATHLET-CD程序的共晶模型較為簡單，并且不能耦合到堆芯遷移與再定位模型中。建立更加詳細的分析模型對安全分析具有重要意義，同時對于復雜的堆芯降級過程，也需要大量合理的敏感性分析與不確定性分析。

4 結論

嚴重事故下堆芯降級過程是一個復雜的物理化學過程，對安全分析具有重要意義。本文使用ATHLET-CD程序對PHEBUS-FP實驗的FPT0、FPT1、FPT2進行建模，主要分析了不同流量、不同加熱功率下的氫氣產生量、軸向高度上燃料棒溫度以及軸向質量分布，可得出以下結論：

1) 對于氫氣產生量，ATHLET-CD程序計算值在趨勢上具有良好的擬合度，但對FPT1、FPT2實驗中的后期氧化反應模擬有較大誤差；

2) 對于軸向高度上燃料棒溫度，ATHLET-CD程序能很好預測由于氧化反應和加熱功率引起的溫度變化；

3) 對于軸向質量分布，ATHLET-CD程序能模擬出遷移、再定位現象，但限于模型缺陷，并不能準確地反映軸向質量分布；

4) 精確的模型建立、合理的模型參數選取、大量的敏感性與不確定性分析，對堆芯復雜的降級過程具有重要意義。