基于空氣質(zhì)量和氣象數(shù)據(jù)的大氣污染物排放水平評(píng)估

蘇伯尼，張 楠，黃 弘

(1.電力規(guī)劃設(shè)計(jì)總院，北京 100120；2.香港大學(xué)機(jī)械工程系，香港 999077； 3.清華大學(xué)工程物理系公共安全研究院，北京 100084)

近些年來，隨著我國(guó)城市化、工業(yè)化的高速發(fā)展，很多地區(qū)出現(xiàn)了大氣污染問題，對(duì)人體健康造成了極大的隱患[1]，已引起全社會(huì)的廣泛關(guān)注。若要深化大氣污染治理，實(shí)現(xiàn)精準(zhǔn)治污，打贏藍(lán)天保衛(wèi)戰(zhàn)[2]，找出導(dǎo)致大氣污染的關(guān)鍵因素是首要任務(wù)。

目前，大氣污染物排放水平評(píng)估主要采用排放清單法[3-6]，該方法可以為大氣污染治理提供規(guī)范、準(zhǔn)確的排放信息，但也存在一些不足之處。隨著我國(guó)經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展，大氣污染物排放情況變化較快，而且隨著“大氣污染防治行動(dòng)計(jì)劃”[7]等措施的實(shí)施，大氣污染物的排放水平得到了顯著降低。但是，我國(guó)排放清單更新滯后較嚴(yán)重，截至2017年，最新的排放清單僅更新到2014年，并且尚未考慮“大氣污染防治行動(dòng)計(jì)劃”各項(xiàng)措施實(shí)施帶來的大氣污染物排放量變化，可能與實(shí)際排放情況有較大的差異，這成為制約大氣污染防治決策的一大瓶頸[8]。針對(duì)這一現(xiàn)狀，從數(shù)據(jù)分析的視角，基于空氣質(zhì)量和氣象數(shù)據(jù)來評(píng)估大氣污染物的排放水平具有實(shí)際意義。

影響大氣污染物濃度的因素主要分為人為因素和氣象因素兩大類。以目前人類的科技水平，很難通過控制氣象因素達(dá)到有效降低大氣污染物濃度的目的，因此控制人為因素才是治理大氣污染的主要手段。一些研究者通過數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)的方法，探索了各種大氣污染物(SO2、NOx、PM2.5等)與人為因素(工業(yè)、能源、交通等)之間的關(guān)系[9-11]，當(dāng)前的相關(guān)研究多是直接尋找大氣污染物濃度與各種指標(biāo)之間的數(shù)學(xué)聯(lián)系。然而，大氣污染物濃度是人為因素(污染物排放速率)和氣象因素(擴(kuò)散條件)共同作用的結(jié)果，在某些特殊情況下(大風(fēng)、暴雨)，氣象因素的影響所占比例很大，若不排除氣象因素帶來的干擾，直接分析人為因素的影響，其結(jié)果將會(huì)有較大的誤差，也無法真實(shí)地反映人為因素對(duì)大氣污染物濃度造成的影響。所以，盡量排除氣象因素的影響，得到反映大氣污染物排放水平的指標(biāo)，才能了解大氣污染物濃度與人為因素之間的真實(shí)關(guān)系。

近年來，也有一些研究致力于得到大氣污染物濃度與氣象因素之間的關(guān)系[12-15]。在這些研究中，人為因素反過來會(huì)成為干擾項(xiàng)，結(jié)果難以反映出大氣污染物濃度與氣象因素之間的真實(shí)關(guān)系。例如：北方大部分地區(qū)冬季SO2、PM2.5濃度顯著高于夏季，但并不能直接得到氣溫越低擴(kuò)散條件越差的結(jié)論，因?yàn)檫@種差異也可能是人為因素(如供暖需求增大、燃料消耗增加等)導(dǎo)致的。如何將氣象因素和人為因素兩者分開考慮，從而較為精準(zhǔn)地判斷各種因素對(duì)大氣污染物濃度的影響，具有重要的意義。

本文首先基于空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)和氣象數(shù)據(jù)，定量分析了氣象因素對(duì)大氣污染物濃度的影響，并在此基礎(chǔ)上建立了一種基于空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)和氣象數(shù)據(jù)的大氣污染物排放水平指標(biāo)——“參考濃度”；然后以SO2為例，對(duì)比分析了我國(guó)主要城市SO2監(jiān)測(cè)濃度、參考濃度與排放水平的相關(guān)性，驗(yàn)證了本文提出的排放水平指標(biāo)的有效性；最后以大氣污染物PM2.5為例進(jìn)行了應(yīng)用研究，分析了我國(guó)不同地區(qū)PM2.5排放水平指標(biāo)的時(shí)空分布特征，論證了該指標(biāo)的實(shí)用性。

1 研究方法

1. 1 數(shù)據(jù)來源與預(yù)處理

本文使用的數(shù)據(jù)包括中國(guó)內(nèi)地從2014年1月1日至2017年12月31日共4年時(shí)間的空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)和氣象數(shù)據(jù)?？諝赓|(zhì)量數(shù)據(jù)包括逐城市逐日大氣污染物濃度數(shù)據(jù)[16]，其原始數(shù)據(jù)來自中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站的全國(guó)城市空氣質(zhì)量實(shí)時(shí)發(fā)布平臺(tái)[17]。4年時(shí)間內(nèi)，監(jiān)測(cè)站數(shù)量有變化，為了保證統(tǒng)計(jì)過程中測(cè)量點(diǎn)的一致性，本研究只選擇在2014年1月至2017年12月有連續(xù)環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)的城市進(jìn)行統(tǒng)計(jì)。據(jù)統(tǒng)計(jì)，具有有效數(shù)據(jù)的城市共計(jì)189個(gè)，覆蓋中國(guó)內(nèi)地31個(gè)省、自治區(qū)、直轄市，共計(jì)27.56萬條有效數(shù)據(jù)。氣象數(shù)據(jù)分為兩部分，包括來自中國(guó)氣象數(shù)據(jù)網(wǎng)[18]的地面氣候資料日值數(shù)據(jù)以及中國(guó)高空氣象站定時(shí)值觀測(cè)資料。其中，地面氣候資料日值數(shù)據(jù)覆蓋中國(guó)內(nèi)地839個(gè)氣象站，共計(jì)122.57萬條有效數(shù)據(jù)；中國(guó)高空氣象站定時(shí)值觀測(cè)資料覆蓋中國(guó)內(nèi)地87個(gè)探空觀測(cè)氣象站，共計(jì)8.68萬條有效數(shù)據(jù)。

大氣污染物的濃度與氣壓、氣溫、濕度、降水、風(fēng)速、混合層高度等多種氣象因素有關(guān)[12-15]。因此，本研究考慮的氣象因素包括日平均海平面氣壓p(hPa)、日平均氣溫T(℃)、日平均相對(duì)濕度h(%)、24 h降水量r(mm)、日平均風(fēng)速v(m/s)、日最大混合層高度H(m)，共計(jì)6個(gè)。其中，日最大混合層高度根據(jù)Holzworth法(亦稱干絕熱法)計(jì)算[19]。

由于氣象站所在地與空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)城市并不重合，然而數(shù)據(jù)處理需要同一地點(diǎn)的空氣質(zhì)量和氣象數(shù)據(jù),因此本研究將每天的氣象數(shù)據(jù)插值[反距離加權(quán)(IDW)]得到空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)城市位置的氣象數(shù)據(jù)，并與空氣質(zhì)量數(shù)據(jù)一起組成一條綜合數(shù)據(jù)。

1. 2 大氣污染物濃度與氣象因素的關(guān)系分析

假設(shè)大氣污染物濃度為

C=k·Q

(1)

式中：C為大氣污染物濃度(kg/m3)；Q為大氣污染物排放水平，即單位面積的排放速率[kg/(m2·s)]；k為與氣象因素相關(guān)的系數(shù)(s/m)，k值越大說明氣象條件越不利于大氣污染物的擴(kuò)散和沉降，容易形成較高的大氣污染物濃度。

本文假設(shè)各種氣象因素對(duì)k的影響是獨(dú)立的，且呈指數(shù)形式(基本初等函數(shù)中，只有指數(shù)函數(shù)能同時(shí)滿足定義域負(fù)無窮到正無窮、處處連續(xù)、單調(diào)、恒非負(fù))，則:

k=k0·eαp(p-p0)·eαT(T-T0)·eαh(h-h0)·eαr(r-r0)·eαv(v-v0)·eαH(H-H0)

(2)

式中：αp、αT、αh、αr、αv、αH為常數(shù)(無量綱)；k0為參考?xì)庀髼l件下的k值(s/m)；p0、T0、h0、r0、v0、H0為參考?xì)庀髼l件下各種氣象因素的取值，本文取4年氣象數(shù)據(jù)中各種氣象因素的平均值，即p0=1 015 hPa，T0=15 ℃，h0=69%，r0=2.0 mm，v0=2.2 m/s，H0=1 580 m。

將公式(2)代入公式(1)，兩邊取對(duì)數(shù)，得：

lnC=β+αp·p+αT·T+αh·h+αr·r+αv·v+αH·H

(3)

其中，β=ln(Q·k0)-αp·p0-αT·T0-αh·h0-αr·r0-αv·v0-αH·H0，β與氣象變量無關(guān),當(dāng)Q為常數(shù)時(shí)，β亦為常數(shù)。因此，若已知一組數(shù)據(jù)中排放水平相等(或近似相等)，可以將lnC對(duì)6個(gè)氣象變量進(jìn)行多元線性回歸，除去常數(shù)項(xiàng)外的各回歸系數(shù)就是對(duì)應(yīng)的α系數(shù)估計(jì)值。

冬季氣溫降低會(huì)導(dǎo)致取暖需求增大，夏季氣溫升高會(huì)導(dǎo)致制冷需求增大，都會(huì)顯著影響能源消費(fèi)量，導(dǎo)致大氣污染物排放情況發(fā)生變化。要想盡量排除人為因素的影響，分析大氣污染物濃度與各種氣象因素之間的關(guān)系，不宜考慮冬、夏季的情況，而是應(yīng)以春、秋季為研究重點(diǎn)。根據(jù)我國(guó)氣候季節(jié)劃分標(biāo)準(zhǔn)[20]，日平均氣溫10℃≤T<22℃可認(rèn)為是春季或秋季。因此，本文在研究大氣污染物濃度與各種氣象因素的關(guān)系時(shí)，剔除日平均氣溫T<10℃或T≥22℃的數(shù)據(jù)。

尋找大氣污染物排放速率完全相同的數(shù)據(jù)非常困難，因此本研究采用如下近似：認(rèn)為同一城市同一年度同一季節(jié)(如北京2014年春季、上海2017年秋季)內(nèi)的工作日排放速率接近(節(jié)假日容易受到停業(yè)、旅游等因素的影響，不確定因素多，因此不予考慮)，可構(gòu)成一組數(shù)據(jù)。中國(guó)內(nèi)地189個(gè)城市，4年，每年2個(gè)季節(jié)(春季、秋季)，共計(jì)有1 512(189個(gè)城市×4年×2個(gè)季節(jié))組數(shù)據(jù)。每組數(shù)據(jù)經(jīng)多元線性回歸，均能得到相應(yīng)的回歸系數(shù),將各組數(shù)據(jù)的回歸系數(shù)平均，可得出最終的各系數(shù)估計(jì)值，由此可得出排除了人為因素的大氣污染物監(jiān)測(cè)濃度與各種氣象因素的關(guān)系。

1. 3 大氣污染物排放水平指標(biāo)的建立

由上節(jié)方法，可以得出各種氣象因素對(duì)大氣污染物監(jiān)測(cè)濃度影響系數(shù)的估計(jì)值，但由于k0是未知量，無法直接由公式(3)求出大氣污染物排放水平Q，因此需要建立其他指標(biāo)，用以反映大氣污染物的排放水平。

對(duì)于任意一條數(shù)據(jù)(并不限定于春、秋季的工作日)，定義C0為“參考濃度”，即同等排放水平參考?xì)庀髼l件下的大氣污染物濃度，作為反映大氣污染物排放水平的指標(biāo)。由公式(1)可得:

(4)

上式便消掉了未知的k0，通過等式右邊的計(jì)算，進(jìn)而根據(jù)C可以計(jì)算出C0。C0是考慮氣象因素修正的大氣污染物濃度，已經(jīng)盡量消除了氣象因素的影響。C0值越高，反映大氣污染物的排放水平越高。

2 研究結(jié)果與分析

2.1 大氣污染物排放水平指標(biāo)的驗(yàn)證——以SO2為例

按照第1.2節(jié)的方法，可以得出各種氣象因素對(duì)大氣污染物SO2監(jiān)測(cè)濃度影響系數(shù)的估計(jì)值，見表1。各組數(shù)據(jù)的平均相關(guān)系數(shù)R2=0.51。

表1 各種氣象因素對(duì)大氣污染物SO2監(jiān)測(cè)濃度影響系數(shù)的估計(jì)值

由表1可知：平均海平面氣壓每上升1 hPa，大氣污染物SO2監(jiān)測(cè)濃度下降約0.79%；平均氣溫每上升1 ℃，SO2監(jiān)測(cè)濃度下降約2.2 %；相對(duì)濕度每上升1 %，SO2監(jiān)測(cè)濃度下降約1.6 %；24 h降雨量每上升1 mm，SO2監(jiān)測(cè)濃度下降約1.9 %；平均風(fēng)速每上升1 m/s，SO2監(jiān)測(cè)濃度下降約18 %；最大混合層高度每上升1 m，SO2監(jiān)測(cè)濃度下降約0.011 %。

按照第1.3節(jié)的方法，可以得出大氣污染物SO2的參考濃度。通過插值以及平均得到的2014—2017年中國(guó)內(nèi)地各省、自治區(qū)、直轄市的SO2監(jiān)測(cè)濃度和參考濃度，見圖1。

圖1 2014—2017年中國(guó)內(nèi)地各省、自治區(qū)、直轄市 SO2監(jiān)測(cè)濃度和參考濃度Fig.1 Averaged SO2 monitoring concentration and its reference concentration from 2014 to 2017 in different provinces,autonomous regions and municipalities in China's mainland

由圖1可見，我國(guó)華北地區(qū)(北京、天津、河北、山西、內(nèi)蒙古)大氣污染物SO2的污染較為嚴(yán)重(比統(tǒng)計(jì)平均值高57%)；對(duì)比各地區(qū)SO2監(jiān)測(cè)濃度和參考濃度數(shù)據(jù)可以發(fā)現(xiàn)，盡管我國(guó)長(zhǎng)江中下游地區(qū)(湖南、湖北、江西、安徽、江蘇、浙江、上海)大氣污染物SO2的監(jiān)測(cè)濃度較低(比統(tǒng)計(jì)平均值低9%)，但這一地區(qū)SO2的參考濃度卻偏高(比統(tǒng)計(jì)平均值高19%)，說明當(dāng)?shù)豐O2排放水平并不低，這是因?yàn)闇嘏睗穸嘤甑臍夂蛴欣诖髿馕廴疚颯O2的擴(kuò)散和沉降，因此SO2濃度不高。

《中國(guó)統(tǒng)計(jì)年鑒》[21-24]中包含我國(guó)主要城市年度SO2排放量數(shù)據(jù)。通過將分省的SO2年排放量除以城市面積(參照《中國(guó)城市統(tǒng)計(jì)年鑒》[25])和當(dāng)年天數(shù)，可以得出該省當(dāng)年的SO2排放水平[kg/(m2·d)]。同時(shí)，前文已經(jīng)得到各省SO2監(jiān)測(cè)濃度和參考濃度(圖1數(shù)據(jù))，將SO2監(jiān)測(cè)濃度、SO2參考濃度與SO2排放水平作線性回歸，可得SO2監(jiān)測(cè)濃度與SO2排放水平之間的相關(guān)系數(shù)R2=0.19，而SO2參考濃度與SO2排放水平之間的相關(guān)系數(shù)R2=0.23，其相關(guān)性得到了顯著提高。這是因?yàn)榇髿馕廴疚飬⒖紳舛纫呀?jīng)盡量排除了氣象因素的影響，因此比監(jiān)測(cè)濃度更能反映出大氣污染物真實(shí)的排放水平。這說明用本文提出的大氣污染物排放水平指標(biāo)——參考濃度代替監(jiān)測(cè)濃度來反映大氣污染物的排放水平，可以有效地提高污染源數(shù)據(jù)分析的準(zhǔn)確性。

2.2 大氣污染物排放水平指標(biāo)的應(yīng)用——以PM2.5為例

近年來，我國(guó)部分地區(qū)霧霾嚴(yán)重，大氣細(xì)顆粒物PM2.5引起了廣泛關(guān)注，因此本文以PM2.5為例進(jìn)行大氣污染物排放水平指標(biāo)的應(yīng)用研究。

按照第1.2節(jié)的方法，可以得出各種氣象因素對(duì)大氣污染物PM2.5監(jiān)測(cè)濃度影響系數(shù)的估計(jì)值，見表2。各組數(shù)據(jù)平均相關(guān)系數(shù)R2=0.44。

表2中各種氣象因素對(duì)大氣污染物PM2.5監(jiān)測(cè)濃度影響系數(shù)的估計(jì)值與表1中SO2對(duì)應(yīng)的系數(shù)估計(jì)值相近但存在差別，說明6種氣象因素對(duì)這兩種大氣污染物監(jiān)測(cè)濃度的影響趨勢(shì)一致，但各種氣象因素對(duì)不同大氣污染物的影響程度略有不同，可能是不同大氣污染物的生成、降解、沉降過程不同所致。

按照第1.3節(jié)的方法，可以得出大氣污染物PM2.5的參考濃度。通過插值以及平均得到的2014—2017年中國(guó)內(nèi)地各省、自治區(qū)、直轄市PM2.5監(jiān)測(cè)濃度和參考濃度，見圖2。

圖2 2014—2017年中國(guó)內(nèi)地各省、自治區(qū)、直轄市PM2.5監(jiān)測(cè)濃度和參考濃度Fig.2 Averaged PM2.5 monitoring concentration and its reference concentration from 2014 to 2017 in different provinces,autonomous regions and municipalities in China's mainland

由圖2可見，我國(guó)京津冀地區(qū)(北京、天津、河北)大氣污染物PM2.5的污染較為嚴(yán)重(比統(tǒng)計(jì)平均值高46%)；對(duì)比各地區(qū)PM2.5監(jiān)測(cè)濃度和參考濃度數(shù)據(jù)可以發(fā)現(xiàn)，我國(guó)東北地區(qū)(遼寧、吉林、黑龍江)地廣人稀，大氣污染物PM2.5排放水平并不高(比統(tǒng)計(jì)平均值低15%)，但氣候寒冷干燥，不利于PM2.5的擴(kuò)散和沉降，最終大氣污染物PM2.5濃度處于中等偏高水平(比統(tǒng)計(jì)平均值高4%)。

本文選擇哈爾濱市(東北氣候寒冷的省會(huì)城市)和廣州市(南方氣候炎熱的省會(huì)城市)作為我國(guó)典型城市，對(duì)比分析了兩個(gè)城市PM2.5監(jiān)測(cè)濃度和參考濃度的月度變化情況，詳見圖3。

圖3 2014—2017年我國(guó)典型城市PM2.5監(jiān)測(cè)濃度和參考 濃度的月度變化Fig.3 Monthly variation of PM2.5 monitoring concentration and its reference concentration in typical cities from 2014 to 2017

由圖3(a)可見，哈爾濱市10月至次年2月PM2.5監(jiān)測(cè)濃度明顯偏大，根據(jù)PM2.5參考濃度數(shù)據(jù)分析，這些月份PM2.5實(shí)際排放水平確實(shí)較高，說明這個(gè)差異不完全是氣象因素導(dǎo)致的；而從PM2.5排放水平來看，10月至次年4月高于其他月份，考慮到哈爾濱市集中供暖時(shí)間是10月20日至4月20日，PM2.5排放水平的這一差異很可能與寒冷月份不清潔的取暖方式造成的PM2.5排放有關(guān)。由圖3(b)可見，廣州市各月份PM2.5監(jiān)測(cè)濃度的差異不大，整體上夏季較低、冬季較高；根據(jù)PM2.5參考濃度數(shù)據(jù)分析，各月份PM2.5排放水平的區(qū)別不明顯，冬、夏季PM2.5濃度的差異主要由氣象因素導(dǎo)致。

采用PM2.5監(jiān)測(cè)濃度除以PM2.5參考濃度，可得到2014—2017年中國(guó)內(nèi)地各省、自治區(qū)、直轄市PM2.5監(jiān)測(cè)濃度與PM2.5參考濃度的比值分布情況，見圖4。該比值可以反映PM2.5監(jiān)測(cè)濃度受氣象因素的影響程度，也可以理解為PM2.5污染的脆弱性。在大氣污染物排放水平相同的情況下，該比值越高的地區(qū)說明氣象條件越差，大氣污染物濃度越大。

由圖4可見，我國(guó)黑龍江、吉林、北京等地區(qū)PM2.5污染的脆弱性高，而遼寧、內(nèi)蒙古、新疆等地區(qū)PM2.5污染的脆弱性也較高。因此，應(yīng)該避免在PM2.5污染脆弱性高的地區(qū)發(fā)展高污染產(chǎn)業(yè)。

圖4 2014—2017年中國(guó)內(nèi)地各省、自治區(qū)、直轄市 PM2.5污染的脆弱性Fig.4 Averaged PM2.5 vulnerability from 2014 to 2017 in different provinces,autonomous regions and municipalities in China's mainland

3 結(jié) 論

(1) 本文建立了一種基于空氣質(zhì)量和氣象數(shù)據(jù)的大氣污染物排放水平指標(biāo)。即通過對(duì)大氣污染物排放數(shù)據(jù)和氣象數(shù)據(jù)的收集整理和回歸分析，得出各種氣象因素對(duì)大氣污染物監(jiān)測(cè)濃度的影響;利用近似的函數(shù)關(guān)系，盡量排除掉大氣污染物監(jiān)測(cè)濃度中受氣象因素影響的部分，得出“參考濃度”，即同等排放水平、參考?xì)庀髼l件下的大氣污染物濃度，作為反映大氣污染物排放水平的指標(biāo)。

(2) 本文以SO2為例進(jìn)行了驗(yàn)證研究，比較了大氣污染物SO2監(jiān)測(cè)濃度、參考濃度與排放水平的相關(guān)性。結(jié)果表明：相比SO2的監(jiān)測(cè)濃度，SO2的參考濃度與SO2排放水平之間的相關(guān)性顯著提高，說明采用本文提出的排放水平指標(biāo)代表大氣污染物排放水平，可以有效地提高污染源數(shù)據(jù)分析的準(zhǔn)確性。

(3) 本文以PM2.5為例進(jìn)行了應(yīng)用研究，分析了PM2.5排放水平指標(biāo)的時(shí)空分布特征，并以哈爾濱市、廣州市為例，對(duì)比分析了我國(guó)這兩個(gè)典型城市PM2.5濃度和PM2.5排放水平的季節(jié)性變化規(guī)律，同時(shí)根據(jù)PM2.5監(jiān)測(cè)濃度和PM2.5參考濃度分析了中國(guó)內(nèi)地各省、自治區(qū)、直轄市PM2.5污染的脆弱性。結(jié)果表明：本文提出的大氣污染物排放水平指標(biāo)具有一定的實(shí)用性，可有效指導(dǎo)相關(guān)大氣污染物防治策略的制定，“對(duì)癥下藥”，打贏這場(chǎng)藍(lán)天保衛(wèi)戰(zhàn)。