吸附–解吸狀態下煤層氣運移機制

劉永茜，張書林，舒龍勇

吸附–解吸狀態下煤層氣運移機制

劉永茜1,2，張書林1,2，舒龍勇1,2

(1. 煤炭科學技術研究院有限公司安全分院，北京 100013；2. 煤炭資源高效開采與潔凈利用國家重點實驗室(煤炭科學研究總院)，北京 100013)

帶吸附作用的煤層氣運移規律一直是煤層氣地質學界關注的焦點問題之一。為研究吸附–解吸狀態下的煤層氣運移機制，推導了氣體吸附–解吸方程并分析了多孔介質擴散–滲流理論，開展了煤層氣運移實驗并對實驗結果進行了分析。研究結果發現：煤體孔隙結構對煤層氣運移具有“容阻效應”，“容儲”“阻降”二重特性并存構成了煤基質的基本功能；氣體運移過程中煤體對CO2和CH4吸附能力的差異體現在吸附響應時間、吸附速率增長率、吸附平衡時間和最大吸附體積等4項指標；煤層氣運移過程中擴散和滲流兩種方式并存，當裂隙及大孔內氣體壓力較中–微孔隙系統氣體壓力高時，氣體運移速率以滲流為主，否則以擴散為主。

煤層氣運移機制；吸附–解吸；容阻效應；動力吸附；雙重介質；分子極性

煤層氣是煤的伴生物質，二者共生共儲。而作為典型多孔介質，煤體對煤層氣具有吸附和解吸功能[1]。煤與煤層氣之間特殊賦存關系不但給煤礦瓦斯治理帶來了技術難題，而且嚴重制約煤層氣資源高效開發。研究吸附–解吸條件下的煤層氣運移規律對于服務煤礦安全生產和資源高效利用具有重要的工程意義。

R. M. Barrer[2]最早基于天然沸石對氣體的吸附作用，開展了帶吸附作用的氣體運移規律的研究。大量實驗數據表明[1,3]，煤層氣主要以吸附形態賦存于煤基質表面，M. Mastalerz等[4]、S. Swanson等[5]通過實驗分析認為，煤中孔隙主要由微孔和中孔組成，微孔為煤層氣吸附提供的空間比例最高，并決定其吸附氣體的能力；馬東民等[6]、劉永茜等[7]、N. Skoczylas等[8]等通過氣體等溫吸附/解吸實驗及煤巖煤質分析實驗，認為煤體吸附甲烷能力與煤體性質和孔隙結構有關。關于煤體性質(變質程度)和孔隙結構對吸附態的煤層氣運移影響，琚宜文等[9]、姜波等[10]開展了微納結構孔隙的吸附–解吸和滲流實驗，明確了微孔對氣體吸附的貢獻，指出了解吸過程中煤層裂隙密度和尺度對解吸率的影響。

煤變質程度和孔隙結構綜合影響其對甲烷的吸附–解吸能力，而孔隙(裂隙)中的煤層氣運移方式也是學術界爭論的焦點之一。秦躍平等[11]通過實驗和數值模擬分析指出，煤體內煤層氣運移符合Darcy定律；張志剛等[12]提出了煤層氣滲流非線性模型，在一定程度上驗證Fick定律的適用性；魏建平等[13]指出，煤體內部煤層氣運移的適用條件需結合氣體通道尺度，裂隙通道內氣體運移適合Darcy定律，而在微尺度孔隙裂隙內的氣體運移、擴散有多種形式，因此，煤層氣運移是擴散與滲流的聯合作用。實驗統計發現[6,8-10]，不同氣體在煤體中的吸附量差異顯著，為描述不同氣體分子結構和極性大小對煤層氣運移的影響，文獻[14]給出了氣體動態擴散系數和表面濃度流動系數兩個關鍵表征參數，這最終可以通過實驗的方法進行數據擬合獲得。基于氣體擴散的質量守恒，考慮氣體運移過程中擴散–滲流的聯合作用，筆者建立了含有吸附壓力速度增項的氣體運移控制方程，以此描述煤體內煤層氣運移規律；結合氣體運移實驗，研究準靜壓和動壓條件下氣體在吸附與解吸過程中的差異，這對研究煤層氣抽采和煤層氣資源開發具有一定的理論指導價值。

1 吸附–解吸動力作用下的煤層氣運移

1.1 解吸動力學方程

煤層氣吸附–解吸是一個動態平衡作用過程，設定在一定比表面積下煤層氣吸附–解吸可逆，且在一定壓力下有飽和吸附體積，煤中煤層氣吸附體積與吸附時間滿足一定函數關系[15]，且氣體吸附速率隨著吸附體積的增大而降低，在任意狀態下，吸附速率滿足：

式中V為壓力時煤中煤層氣吸附體積；為吸附或解吸時間；1為吸附速率常數；'a為飽和吸附體積。

解吸與吸附同步，在任意壓力變化條件下，二者此消彼長，最終達到動態平衡，解吸速率可描述為：

式中2為解吸速率常數。聯合式(1)和式(2)得到描述吸附–解吸表達式：

設定在任意壓力下達到平衡，利用初始條件=0，V=0，對式(3)積分得到：

當→+∞時，式(4)可以簡化為：

高壓吸附飽和以后，吸附速率和解吸速率相近，則≈1，=V，則高壓平衡下的Langmuir方程對于氣體吸附和解吸同時適用。

1.2 吸附動力作用下煤層氣擴散

在雙重介質中研究一維方向的煤層氣運移，需要分析孔隙和裂隙之間煤層氣運移模式差異[15]。Langmuir方程描述的是特定壓力或含量條件下的吸附能力，考慮到擴散過程中吸附壓力增長率的影響，在式(6)的左端增加關于壓力的增速項。設定煤體的孔隙率為，實體顆粒占據的體積為1–，而與之對應的吸附面積為(1–)，則單位體積內的有效吸附體積為(1–)/，將有效吸附體積對時間求導就得到吸附量增長率，則式(6)就轉化為：

式中為氣體表面擴散系數；為吸附表面積；s為氣體流動速度。

結合式(6)和式(7)關于壓力和時間求導可得：

式(8)為二階變系數偏微分方程，是煤層氣解吸–擴散計算依據。在不同的壓力(梯度)條件下，左端兩項的權重有差異。當=0，描述的是忽略擴散作用條件；而當s=0，式(8)描述的是淡化滲流作用；在極端條件下，如果→0，則1<<2，該狀態描述的是氣體的高速解吸作用。上述幾種狀態，在特定的條件下都有解，然而復合條件下式(8)的解較為復雜。

1.3 吸附–解吸下的煤層氣滲流

假設煤體原生孔隙和裂隙均勻分布，形成兩重覆蓋的連續體，且這個連續體均質、各向同性，在吸附平衡條件下，氣體在孔隙和裂隙中的流動均服從達西定律[11]：

式中為煤體滲透率；為氣體黏度。

通常描述煤層氣解吸條件下的運移速度()是擴散速度(d)和滲流速度(s)的綜合貢獻：

且存在：

聯立式(9)—式(13)可得：

2 煤層氣運移交換機制

2.1 孔隙–裂隙間的氣體交換

在煤體內，孔隙系統與裂隙系統之間動態的氣體交換，按照理想氣體考慮，雙重介質內的氣體交換量為：

式中d為煤層氣交換體積；p、f分別為孔隙、裂隙內煤層氣平均壓力；為介質溫度；為常數；為煤層氣摩爾質量；為交換系數；為孔隙率。

以任意單元為研究對象，設定系統由個單元組成，根據連續性方程[17]：

式中為單元節點；b為裂隙寬度；L為裂隙長度；p為節點的氣體壓力；p為與連接的第個單元另一段的氣壓；W為各裂隙單元儲存煤層氣質量。

聯合式(8)、式(9)、式(14)—式(16)，形成煤體煤層氣運移的控制方程組。

2.2 煤層氣運移的“容阻效應”

研究發現[2]，由于氣體性質或煤體表面能差異，不同的氣–固組合呈現出差異性的滲流曲線，導致這種現象的原因就是吸附劑(多孔介質)和吸附質(氣體)的吸附–解吸特性差異。大量的實驗統計[12-13]表明，吸附作用導致煤層氣在煤體中滲流不完全適用于經典的Darcy定律，而解吸作用下煤層氣擴散實驗數據也證實Fick定律的局限性，由此引發人們對雙重介質內氣體擴散–滲流耦合作用的研究。

實驗數據統計[7,17]發現，煤層氣滲流實驗過程中，初始注入流量中的一部分煤層氣被煤體吸附，直到煤體介質吸附氣體飽和后達到穩定滲流狀態，進出流速穩定；當關閉進氣氣源后，由于煤層氣解吸作用，出口端仍能保持一定的流量。研究發現，煤層氣運移過程中煤體功能與電路中的電阻、電容功能類似，具備壓降、容儲的二元特性。進氣端和排氣端的氣壓差類似于電路中的電壓(圖1)，基本單元由一個電阻和一個電容元件并聯而成，單元串聯成煤層氣運移系統。當注入高壓氣體形成通路初期，煤體吸附作用導致部分煤層氣被封存(如同電容充電)，而電阻作用產生壓降，形成氣體運移系統；經過一段時間達到吸附飽和(如同電容充電完成)后，流速穩定；當關閉高壓進氣端后，孔隙–裂隙系統產生壓差，煤體內吸附態煤層氣開始解吸(如同電容放電)，形成新的氣體運移系統，排氣端煤層氣維持一定流量，筆者將上述煤層氣運移現象稱為多孔介質內氣體運移的“容阻效應”。

圖1 煤體煤層氣運移單元等效示意圖

煤體內的煤層氣運移包含孔隙–裂隙內煤層氣擴散和滲流的二重特性，而上述等效模型也反映了其特性，其中“電容功能”是孔隙系統吸附–解吸–擴散特性的反映，而“電阻”功能反映了裂隙系統滲流特性，煤體的“容阻效應”決定了煤層氣運移的復雜性。

3 吸附–解吸條件煤層氣運移實驗

3.1 煤樣制備

實驗選取河南平頂山八礦己15煤層原煤煤樣。為適應三軸滲透儀測試要求，將煤樣制成直徑=50.01 mm，高度=100.03 mm的圓柱體標準試件。實驗煤樣孔隙率=4.46%，彈性模量=3.2 GPa，泊松比=0.34，密度=1.41g/cm3，試件質量=278.82 g。

3.2 實驗設備

本實驗采用的高壓三軸滲透儀，主要包括數字壓力控制系統(施加圍壓和軸壓)、高壓氣瓶(CH4、CO2和He)、三軸氣體滲透儀、高精度氣體流量計、壓力傳感器、油壓泵和氣體凈化器等，實驗裝置示意圖如圖2所示。實驗系統可測試不同應力條件下煤體的滲流特性，其中圍壓范圍0~12.0 MPa，煤層氣壓力0~5.0 MPa，軸向加載0~300 kN，精密流量計量程0~100 cm3/min，精度0.02%(F.S.)，實驗室內測試環境溫度為20℃。

1—高壓氣瓶；2—閥門；3—精密流量計；4—氣體凈化器；5—調壓閥；6—加載壓頭；7—上壓頭；8—下壓頭；9—多孔板；10—試件；11—底座；12—油壓泵；13—過濾器；14—儲油缸；15—轉換接頭；16—液壓室

3.3 實驗步驟

a.試件封裝

首先將煤樣試件、熱縮管和加載壓頭一同安裝到煤層氣滲流密封缸體內，保持試件軸線始終與上下壓頭平面垂直；然后加溫熱塑管，使其緊貼試件，并將封閉硅膠涂抹均勻；夾緊密閉缸體的外部器件，保證系統的密封性。

b.液壓及應力加載

啟動油壓泵，均勻注入流體，充滿液壓室，當油壓達到預定閥值(3.0 MPa)后關閉油壓泵，封閉油壓閥門；繼而對實驗裝置進行軸向應力加載，達到預應力閥值(4.5 MPa)后，維持狀態穩定。

c.密閉監測

①首先注入He氣，維持穩壓0.4 MPa，啟動監測系統。認為He不被吸附，依據達西定律測定試件滲透率；②隨后打開CH4閥門，關閉He氣體閥門，保持穩壓0.4 MPa驅替He氣，觀測進出端流量變化(出口壓力0.1 MPa)，直到流量穩定，計算滲透率1；③關閉進氣端閥門，觀測排氣端煤層氣流速變化；④再次開啟He氣閥門，關閉甲烷閥門，維持0.4 MPa，采用He氣驅替甲烷，直到流量穩定；⑤開啟高壓CO2閥門，關閉He閥門，維持0.4 MPa，驅替He，與CH4驅替He類似，重復步驟②和③，計算滲透率2，記錄排氣端流速變化。

d.數據處理

依據進氣端和排氣端氣體流速(流量)變化、響應時間，結合氣體狀態方程計算煤體吸附–解吸速率和滲透率變化。

4 結果分析

4.1 氣體運移過程的吸附性能比較

根據氣體流量法[18]進行滲透率測試，根據He氣的測試數據，煤樣在上述應力條件下滲透率=5.41×10-3μm2，流速穩定在=44.39 mL/min。當關閉He氣的高壓閥門，同時啟動CH4閥門后，吸附響應時間1=5.4 min后，進氣口流量計和出氣口流量計的數據不再完全一致(圖3)，這是由于吸附壓力下，氣體擴散速率增長，注入的CH4一部分被煤體吸附，穩定流速為1=44.16 mL/min。

圖3 氣體吸附速率比較及局部放大圖

CO2較CH4吸附反應更敏感，1=3.9 min，即在閥門啟動3.9 min后，進出流量產生差異，且吸附速度較CH4更快，流速穩定在2=44.02 mL/min。在本實驗系統和實驗條件下，CO2和CH4達到最大吸附速率(max)的時間(2)分別為62 min和69 min，最大吸附速率(max)分別為4.79 mL/min和3.40 mL/min，流速恢復時間(3)分別是270 min和190 min。

為比較煤體特定條件下的吸附性能，在此定義吸附速率增長率Δ：

CO2和CH4的Δ值分別為0.083 mL/min和0.052 mL/min。實驗數據比較發現，兩種氣體運移過程中的吸附特性差異體現在吸附響應時間、吸附速率增長率、吸附平衡時間和最大吸附體積等4項指標，這與氣體吸附過程中最大吸附體積('a)和吸附–解吸速率常數(1、2)相關。

通過上述實驗數據發現，相同條件下，運移中的CO2和CH4的吸附量和平衡時間都比常規煤體吸附實驗數據偏小，這受控于氣體動壓作用。另外，比較圖3中兩條曲線發現，在速率恢復區段(速率最大值過后)，兩條曲線表現出差異：CH4氣體的速率經過一段時間相對穩定后，以近似線性回落，而CO2氣體流速則在短暫的高速穩定后，流速呈分階段狀態回落。在相同的固體介質中，導致上述氣體速率差異的根本原因可能是氣體本身分子結構決定的極性差異。而CO2和CH4氣體形成的兩條非對稱曲線與橫坐標軸線分別圍成的區域面積，就是兩種氣體在煤體試件中的吸附體積，分別達到了687 mL和438 mL。

4.2 解吸狀態下氣體擴散–滲流性能分析

研究解吸狀態下的氣體擴散–滲流特征，是在關閉進氣端高壓氣體后，基于排氣端流量計的歷史數據統計分析得出。在此狀態下，氣體孔隙壓力高于裂隙壓力，孔隙系統處于氣體輸出狀態，裂隙單元儲存的煤層氣量(式(16)中的W)維持短暫的高壓氣體輸出。據統計數據(圖4—圖5)，氣體解吸主要集中在前45 min，尤其是前30 min數據變化明顯。該狀態下的煤層氣運移，類似于“電容放電”，大量吸附態的氣體分子如電荷一樣迅速釋放(解吸–擴散)，維持系統內氣體的持續運移。數據結果顯示，該狀態下的氣體放散速率與時間關系符合負指數關系，見式(18)，這與文獻[14]結論吻合；比較發現，盡管CO2的放散初速率較CH4偏大，但其速率衰減系數較CH4偏低。

根據監測數據顯示，CO2和CH4的氣體解吸體積在前45 min內已接近完成總吸附量的41.9%和54.5%，而后續近2 000 min的氣體放散體積變化微小，最終解吸體積分別達到244 mL和320 mL，分別達到吸附體積的46.6%和55.7%。

圖5 CH4和CO2氣體放散體積累積曲線對比

結合式(18)可知，在高壓氣體關閉的瞬間(=0)，CO2和CH4氣體的擴散初始速率d分別為37.242 mL/min和34.298 mL/min，分別占初始流速的93.1%和77.5%，系統中殘存氣體壓力控制下的滲流速度s貢獻微弱；如果將上述兩個氣體擴散初始速率代入式(12)–式(14)，可分別求得對應的氣體擴散系數；而孔隙內氣體解吸–擴散進入裂隙的質量(或體積)可以通過式(15)和式(16)求解(給定均質屬性，單元數量在小于100的情況下)，可得CO2和CH4氣體的擴散初始速率d分別為36.541 mL/min和35.013 mL/min，計算結果與實驗數據有較好的一致性(平均誤差小于5%)。

5 討論

有學者[19-20]認為，氣體吸附(或解吸)導致的基質變形是煤體滲透率變化的關鍵因素，而基質變形大小與吸附氣體量成正比，大量的實驗數據[1,21]證實，除了煤體孔隙結構和煤體成熟度影響氣體的吸附，氣體自身分子極性也是決定因素，然而氣體的極性差異主要受控于分子結構(官能團)。本實驗研究過程中，He、CH4和CO2三種氣體在相同條件下的流速差異證實了其分子極性強弱排序：CO2>CH4> He；而CO2流速最低的原因，可能是氣體吸附體積最大導致基質膨脹變形量顯著，從而降低了煤體滲透率。

與巖石不同，煤體的吸附特性決定了其孔隙–裂隙系統在氣體交換過程中交換系數較小，甚至<0.5，這也是與常規天然氣滲流量差異原因之一。影響雙重介質中氣體交換的重要條件是兩個系統本身的結構特性，其中系統之間的連通性尤為重要，氣體運移過程中煤體結構的“容阻效應”正是孔隙–裂隙系統功能的映射：微孔和非連通型微裂隙是吸附和容儲氣體的主要載體(電容功能)，而連通型大–中孔隙和裂隙是氣體滲流阻力通道(電阻功能)。

本實驗中統計的吸附流速增加量和解吸擴散流速變化量受實驗系統和儀表測試精度的影響，部分數據可能存在時滯誤差，如He閥門關閉、CH4閥門開啟形成氣體交替置換過程中，吸附開始的響應時間、最大吸附速率與累計吸附體積的時間同步性等。與此雷同，在關閉高壓氣體進行氣體解吸–擴散速率計量時，同樣面臨系統響應時間與流速變化的精準對應等技術難題。總體而言，本實驗數據解釋了一維條件下吸附動力學現象，驗證了吸附氣體動力學理論，但對于深入剖析復雜的煤層氣運移機制，需要更多的數據樣本。

6 結論

a. 煤體內氣體運移能力主要受煤體的孔隙–裂隙結構控制，其次受氣體本身的分子結構和極性特性影響，煤體中氣體運移速率由氣體擴散速率和滲流速率兩部分組成；與密閉空間內的氣體吸附實驗相比，動壓作用下的氣體吸附量下降、吸附平衡時間縮短。

b. 對于煤層氣運移，煤體結構具備“容”“阻”二重特性，與電路元件類似，由一個電容和一個電阻并聯組成的通路構成了煤體的基本單元；在煤層氣運移過程中，煤體中微孔和非連通型微裂隙是吸附和封存氣體的主要載體(電容功能)，而連通型大–中孔隙和微裂隙是氣體滲流阻力通道(電阻功能)。

c. 氣體運移過程中的吸附特性差異體現在吸附響應時間、吸附速率增長率、吸附平衡時間和最大吸附體積等4項指標；相同條件下CO2氣體較CH4氣體吸附速率大、吸附周期長、解吸效率低，這是氣體分子極性差異的宏觀表現。

d. 煤層氣運移速率，除了受煤巖組分和孔隙結構影響外，還受控于煤層氣壓力梯度和煤層氣賦存狀態：當裂隙及大孔內煤層氣壓力較中–微孔隙系統煤層氣壓力高時，煤層氣運移速率以滲流為主，否則以擴散為主。

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Coalbed methane migration mechanism under adsorption-desorption condition in coal

LIU Yongqian1,2, ZHANG Shulin1,2, SHU Longyong1,2

(1. Mine Safety Technology Branch, China Coal Research Institute, Beijing 100013, China; 2. National Key Lab of Coal High Efficient Mining and Clean Utilization(China Coal Research Institute), Beijing 100013, China)

The migration law of coalbed methane(CBM) with adsorption has always been the focus of attention in the field of coalbed methane geology. In order to study the mechanism of CBM migration under adsorption-desorption state, the deduction of gas adsorption-desorption equation and theoretical analysis of gas diffusion-seepage in porous media were carried out, and new viewpoints were put forward by means of experimental analysis of CBM migration. The results identified that: (1) for the CBM migration,pore structure of coal body has the storage-resistance effect, the dual functions of gas storage and gas pressure drop form the basic feature of coal matrix, (2) adsorption reaction time, adsorption rate, growth rate, adsorption equilibrium time and the maximum adsorption capacity are 4 key indexes of the different gases, (3) diffusion and seepage coexist in the process of CBM migration. When the gas pressure in fracture and macropore is higher than that in medium-micropore system, the gas migration velocity is dominated by seepage, otherwise diffusion is dominant.

the migration mechanism of CBM; adsorption and desorption; capacitive resistance effect; dynamic adsorption; binary medium; molecular polarity

TP028.8

A

10.3969/j.issn.1001-1986.2019.04.003

1001-1986(2019)04-0012-07

2019-01-15

國家科技重大專項任務(2016ZX05045-002-006)；國家自然科學基金青年基金項目(51504137，51704164)

National Science and Technology Major Project(2016ZX05045-002-006)；National Natural Science Foundation for Young Scientists of China(51504137，51704164)

劉永茜，1984年生，男，河南南陽人，博士，副研究員，從事礦山安全技術和滲流力學理論研究工作.E-mail：yqliu518@126.com

劉永茜，張書林，舒龍勇. 吸附–解吸狀態下煤層氣運移機制[J]. 煤田地質與勘探，2019，47(4)：12–18.

LIU Yongqian，ZHANG Shulin，SHU Longyong.Coalbed methane migration mechanism under adsorption-desorption condition in coal[J]. Coal Geology & Exploration，2019，47(4)：12–18.

(責任編輯 范章群)