高溫熔融物與金屬堆腔相互作用實驗研究

王登營，伊雄鷹，田道貴，裴 杰，陳 煉，商學利

(1.中國人民解放軍92609部隊，北京 100077；2.國家電投集團科學技術研究院有限公司，北京 102209)

壓水堆核電站反應堆發生嚴重事故后，如果堆芯熔融物無法保留在壓力容器內，高溫熔融物將落到堆腔底板與混凝土發生相互作用，堆腔底板可能被熔穿導致安全殼失效并放出大量氫氣。船用核動力裝置發生嚴重事故后，如果堆芯熔融物無法保留在壓力容器內，高溫熔融物將落到由支撐圍桶和支撐底板圍成的金屬堆腔內，熔融物與堆腔底部和側部材料直接接觸產生較強的熱沖擊效應。由于金屬堆腔的材料、結構等與壓水堆核電站混凝土堆腔差異較大，且堆腔外部有水冷卻環境，現有核電站嚴重事故分析程序不具備模擬分析金屬堆腔響應能力，堆芯熔融物能否熔穿支撐圍桶或支撐底板等關鍵問題尚無定論。

為掌握船用反應堆嚴重事故工況壓力容器失效初期堆芯熔融物熱沖擊對金屬堆腔的破壞效應，在國核華清(北京)核電技術研發中心有限公司(簡稱國核華清)建成的高溫熔融物熱工水力實驗平臺[1]基礎上，聯合開展堆芯熔融物與金屬堆腔相互作用機理實驗，按照相似準則設計加工縮比金屬堆腔實驗裝置，制備高溫氧化鋯熔融物并通過特制卸料機構卸料至縮比實驗段，對熱沖擊下實驗段的溫度、變形響應特性及完整性等進行研究分析。

1 實驗方案

高溫熔融物與金屬堆腔相互作用機理實驗的主要目標是掌握船用堆嚴重事故壓力容器失效初期堆芯熔融物熱沖擊對金屬堆腔的破壞效應，為使實驗結果能表征船用反應堆實際裝置中的關鍵物理現象與機理，熔融物工質選取和制備、實驗段結構材料尺寸以及實驗工況設計等應盡量保持與原型裝置一致，充分考慮一些關鍵因素的影響。

1.1 高溫氧化鋯工質

選擇和制備合適的高溫熔融物工質是實驗順利實施的關鍵。西安交通大學核科學與技術學院[2-4]開展了壓力容器下封頭熔融物換熱特性實驗COPRA，研究了不同熔池高度和加熱功率等因素對熔融池溫度場和熱流密度分布的影響，實驗采用硝酸鹽(20%NaNO3-80%KNO3)為熔融物模擬物，硝酸鹽工質熔化溫度約為350 ℃。上海交通大學機械與動力工程學院[5-6]開展了高溫熔融物凝固機理和熱細粒化實驗，研究了熔融物在管道和棒束之間的凝固機理以及熱細粒化機理，實驗采用錫、鉛和錫鉛合金作為工作介質，工質熔化溫度范圍為250～350 ℃。國核華清[1]通過高溫熔融物熱工水力試驗平臺開展了熔池表面注水冷卻實驗，該試驗平臺可將氧化鋯加熱到熔融狀態，熔融物溫度達到2 700 ℃以上。瑞典皇家理工學院[7-8](KTH)開展了下封頭失效實驗EC-FOREVER，采用二元氧化物混合物作為工作介質，混合物由70%CaO和30%B2O3構成，混合物熔化溫度約為1 000 ℃。美國桑迪亞(SNL)國家實驗室[9-10]開展了下封頭失效實驗OLHF，研究了下封頭長期蠕變失效模式，實驗采用感應加熱石墨輻射諧振器從內部對下封頭直接進行加熱，未使用模擬氧化物。可看出，核電站嚴重事故研究領域針對不同研究目標采用的熔融物工質存在差異，但普遍采用模擬氧化物代替真實堆芯熔融物。

數值計算結果表明，船用反應堆嚴重事故堆芯熔融物主要由氧化鈾、氧化鋯和其他氧化物構成，熔融物最高溫度約為2 630 ℃。考慮到本實驗重點關注的是熔融物落至金屬堆腔初期熱沖擊可能導致的堆艙熱失效或結構失效，堆腔變形或失效主要是由于溫度變化引起的，熔融物工質溫度對于實驗結果有重要影響。為保證實驗與原型的關鍵物理現象的相似性，應盡量保持模擬氧化物狀態參數與真實堆芯熔融物狀態參數一致。因此，實驗工質采用熔點為2 700 ℃純氧化鋯或摻雜一定比例氧化鐵(調整熔點到2 000 ℃)代替實際堆芯熔融物。

1.2 實驗段設計

實驗采用縮比實驗段模擬原型裝置金屬堆腔，為確保實驗過程中實驗段傳熱、應力、應變等響應特性與實際裝置一致，實驗段在結構、材料和邊界條件等方面保持與實際裝置一致，幾何尺寸按照相似性準則進行設計。

設計的金屬堆腔實驗段示于圖1。由圖1可見，金屬堆腔實驗段在結構上采用與原型裝置相同的雙層圓桶結構，主要包括支撐圍桶、側壁圍桶、支撐底板、上層底板、環形水箱和下部水柜等。其中，金屬堆腔實驗段的底部和側部均為兩層結構，主要考慮上層底板和側壁圍桶對金屬堆腔支撐底板和支撐圍桶傳熱與變形的影響。同時，金屬堆腔外側設計了環形水箱和下部水柜，以模擬實際裝置中外部冷卻條件對金屬堆腔響應的影響。

圖1 金屬堆腔實驗段Fig.1 Experimental device of metallic cavity

金屬堆腔實驗段的高度和直徑按照縮比因子確定，縮比因子根據實際裝置典型事故堆芯熔融物產生量與已有高溫熔融物實驗臺架熔融物產量確定。金屬堆腔實驗段的壁厚是在對傳熱過程進行相似準則分析基礎上確定的，相似準則分析結果表明，為保證實驗獲取的傳熱、應力應變特性與實際裝置一致，金屬堆腔實驗段支撐底板、上層底板、支撐圍桶、側壁圍桶厚度與原型裝置一致，同時實驗段采用原型材料加工。

1.3 實驗工況設計

實驗工況設計充分考慮了原型裝置中可能影響實驗結果的主要因素，包括熔融物狀態參數、金屬堆腔材料、厚度以及外部冷卻條件等。實驗采用替代材料加工了1套原型厚度預實驗段，采用原型材料加工了2套原型厚度和1套底板厚度減半的正式實驗段，共開展了2次預實驗和3次正式實驗。其中，采用替代材料預實驗段開展了2次預實驗，第1次預實驗熔融物工質為純氧化鋯，檢驗了堆腔完整性實驗過程；第2次預實驗熔融物工質為氧化鋯摻雜氧化鐵，進行了降熔點的實驗。采用正式實驗段開展了3次正式實驗，包括原型厚度無水冷卻工況、原型厚度有水冷卻工況、半厚度無水冷卻工況。在3次正式實驗中，為獲得最接近實際情況的實驗結果，熔融物均采用純氧化鋯工質，具體實驗工況說明列于表1。

表1 實驗工況說明Table 1 Variations of experimental conditions

2 實驗裝置

高溫熔融物與金屬堆腔相互作用實驗裝置(圖2)是在國核華清已有高溫熔融物冷卻實驗平臺基礎上改造的。實驗裝置分為上下兩部分，上部分為高溫熔融物制備系統，主要包括水冷坩堝、感應加熱系統、循環冷卻水系統和安全防護室；下部分為新增金屬堆腔實驗段、卸料機構、循環冷卻系統、參數測量系統以及其他輔助系統等。

2.1 高溫熔融物制備系統

高溫熔融物制備系統布置在安全防護室內，具體結構如圖3所示，主要由水冷坩堝、感應加熱系統及其冷卻水循環回路組成。水冷坩堝為紫銅材質，主要用于盛載熔融物池，為熔池提供冷卻邊界。感應加熱系統分為感應線圈和感應電源兩部分，感應線圈用于將電源產生的高頻交變電流轉換為高頻交流電磁場，進而加熱冷坩堝內氧化鋯工質熔化并維持其熔化狀態。實驗過程中，感應線圈和電源都需要由冷卻水進行冷卻。

圖2 實驗裝置示意圖Fig.2 Schematic diagram of experimental equipment

a——實物圖；b——示意圖圖3 水冷銅管坩堝Fig.3 Water-cooled copper crucible

2.2 高溫熔融物卸料系統

圖4 高溫熔融物卸料系統示意圖Fig.4 Discharging device for high temperature molten oxide

實驗中需要通過卸料系統(圖4)將水冷銅管坩堝制備的液態熔融物卸料至實驗段，以模擬嚴重事故條件下熔融物由壓力容器下腔室下落到金屬堆腔的過程。由于熔融氧化鋯溫度高達2 700 ℃，實驗采用熔融池熔化氧化鋯板與電推桿相結合的方式進行卸料。在實驗裝置中設置了一套電推桿卸料機構，卸料機構錐頭抵在圓板氧化鋯磚下表面中心位置，當熔融池向下擴展到坩堝底部，底部氧化鋯磚犧牲熱電偶溫度飛升并失效時，通過遙控器遠程控制電推桿推動錐頭戳破圓板氧化鋯磚，將冷坩堝內熔融物卸料至實驗段。這種卸料方式實現了2 700 ℃以下高溫熔融物可控的制備與卸料，為開展其他高溫熔融物實驗提供了有效的解決方案。

2.3 實驗參數測量系統

實驗需要測量的物理量主要包括溫度、變形量、流量和液位等。在實驗段中配備了熱電偶、位移傳感器等測量儀表儀器，如圖5所示，主要用于實時在線監測金屬堆腔底板及側壁的溫度及變形情況；同時，在實驗段水箱內配備了液位和流量計，在外部有水冷卻工況下，可對底部水柜和環形水箱內液位和溫度進行實時在線監測。實驗過程中，數據采集系統將實驗過程中的溫度、變形量、流量、液位等信號進行在線監測和存儲。此外，實驗過程中采用多路監控系統記錄熔融物制備、卸料以及與堆腔相互作用過程的影像，以便于觀察實驗現象與分析實驗結果。

3 實驗結果分析

根據實驗工況設計，共完成了2次預實驗和3次正式實驗，獲得了5組有效的實驗數據。圖6示出了實驗過程中關鍵節點圖像，實驗前首先根據加料工藝流程在冷坩堝內加入氧化鋯工質和起熔鋯環(圖6a)；然后啟動感應電源加載功率，坩堝內氧化鋯環起熔，當紅外測溫儀出現正常示數時熔池表面坍塌，坩堝中心區域形成穩定熔池(圖6b)；感應電源加載功率約60 min，布置在卸料口圓形氧化鋯磚上表面中心位置的犧牲熱電偶開始升高，當犧牲熱電偶達到測量上限值并失效時，表明熔池底部已接近卸料磚頂部，立即關閉感應加熱電源，啟動卸料升降機構進行卸料(圖6c)；卸料桿戳破卸料磚后卸料口瞬間出現高亮區，熔融物下落進入金屬堆腔(圖6d)，整個卸料過程持續10～20 s；熔融物卸料進到金屬堆腔內，與支撐圍桶和上部底板直接接觸并相互作用(圖6e)；隨著自然散熱或由外部水源冷卻，熔融物最終由冷卻形成結塊(圖6f)。

3.1 堆腔熔融物形態

實驗制備高溫熔融物時采用了兩種不同工質，第1次預實驗和3次正式實驗熔融物采用純氧化鋯工質，第2次預實驗采用氧化鋯摻雜氧化鐵工質。用純氧化鋯作為熔融物工質的實驗工況獲得的熔融物形態分布基本相同。以第1次預實驗的結果為例，實驗前氧化鋯粉末填裝量為32 kg，進入堆腔熔融物完全冷卻后由1個大的結塊和大量碎化的顆粒物組成，結塊質量約為14 kg，由大量圓條形結構及球形顆粒黏連而成，部分條形結構及球形顆粒內部中空；碎化顆粒質量約為3 kg，進入堆腔熔融物總的質量為17 kg。實驗結果表明，純氧化鋯熔融物卸料進入金屬堆腔后未均勻攤開，存在明顯的堆積現象(圖7)，且熔融物結塊體積較理論計算體積大，分析認為純氧化鋯工質熔融物熔點較高，但實驗制備的液態氧化鋯過熱度較低，在卸料過程中液態氧化鋯出現少量凝固導致的。同時，冷卻后的氧化鋯結塊能與金屬堆腔完全脫離，這表明純氧化鋯工質未與金屬堆腔發生熔蝕等相互作用。

圖5 熱電偶和位移傳感器布置Fig.5 Arrangement of thermocouple and displacement sensor

a——冷坩堝裝料；b——熔池坍塌；c——卸料機構動作；d——熔融物從卸料口漏出；e——熔融物與堆腔相互作用；f——熔融物在堆腔內冷卻圖6 高溫熔融物與金屬堆腔相互作用實驗過程Fig.6 Experimental procedure for interaction of high temperature molten oxide and metallic cavity

a——氧化鋯熔融物形態；b——熔融物結塊；c——熔融物碎化顆粒圖7 氧化鋯熔融物凝固形態Fig.7 Solidification form of molten zirconium oxide

為進一步檢驗熔融物工質及狀態參數對堆腔完整性實驗的影響，第2次預實驗在氧化鋯工質中添加質量份額為30%的氧化鐵，將混合熔融物熔點降至2 000 ℃左右，以便提高液態熔融物過熱度。實驗結果如圖8所示，氧化鋯摻雜氧化鐵熔融物進入到金屬堆腔后呈現較好的液態特性，在桶底分布較為均勻，且桶底四周出現明顯的飛濺現象，冷卻后的熔融物工質粘在桶底及四周，無法與實驗段分離，原型裝置中高溫熔融物含有氧化鐵成分，因此可推斷真實熔融物凝固后也將與金屬堆腔粘在一起。

實驗結果表明，不同成分的熔融物工質熔點、過熱度等狀態參數差別顯著，對堆腔完整性實驗的影響差別較大，氧化鋯參雜氧化鐵熔融物熔點降低后，金屬堆腔溫度響應和變形響應顯著降低；純氧化鋯工質熔點較高，對堆腔結構材料的熱沖擊影響較大，因此正式實驗中采用純氧化鋯作為熔融物工質。

圖8 氧化鋯摻雜氧化鐵熔融物凝固形態Fig.8 Solidification form of molten mixtures of zirconium and iron oxide

3.2 堆腔溫度響應

高溫熔融物卸料到金屬堆腔內，最先與堆腔上層底板和支撐圍桶直接接觸產生較大的熱沖擊效應，堆腔上層底板溫度快速升高并將熱量傳向支撐底板(和底部水柜內的水)，支撐圍桶溫度升高并將熱量傳向側壁圍桶(和環形水箱內的水)。圖9為金屬堆腔支撐底板和側壁圍桶溫度響應情況。總體而言，熔融物卸料到金屬堆腔后，堆腔支撐底板與圍桶溫度迅速升高至峰值溫度再逐漸降低至常溫，支撐底板溫度升高幅度遠高于側壁圍桶，這是因為液態熔融物卸料到金屬堆腔后在底部攤開面積較大，熔融物堆積高度遠小于攤開直徑，主要向堆腔底部傳熱所致。因此，堆腔溫度響應分析可將支撐底板溫度響應作為重點。

表2列出了5次實驗工況中實驗段支撐底板上下表面峰值溫度。對比第1次和第2次預實驗數據可知，熔融物工質溫度由2 700 ℃降低到2 000 ℃時，實驗段支撐底板上下表面峰值溫度和溫差明顯降低，且峰值溫度出現時間延后。因此，熔融物工質狀態參數對堆腔溫度響應有較大影響，實驗中采用熔點較高的純氧化鋯工質是合適的。

表2 金屬堆腔支撐底板峰值溫度Table 2 Peak temperature of floor for metallic cavity

對比第1次和第2次正式實驗數據可知，當堆腔外部有水冷卻時，實驗段側壁圍桶外表面和支撐底板下表面溫度峰值顯著降低，同時側壁圍桶內表面和支撐底板上表面溫度也降低，峰值溫度出現時間較早，這表明外部冷卻條件對堆腔溫度響應有較大影響，實際裝置中堆腔外部有水冷卻對于保持堆腔完整性是有利的。

對比第1次和第3次正式實驗數據可知，底板厚度對堆腔完整性實驗的溫度響應有很大的影響，厚度減半時支撐底板上表面溫度峰值高達601 ℃，根據實驗結果可推斷，如果進一步減薄底板厚度，底板存在熔穿風險。

3.3 堆腔形變響應

熔融物卸料到金屬堆腔內，堆腔底部和側部結構材料隨著熔融物卸料質量和自身溫度變化產生形變，變形量如圖10所示。實驗規定，側壁圍桶向內凸的變形為正值，向外凸的變形為負值。從圖10可知，在卸料初始時刻，側壁圍桶變形量急劇增大達到峰值(最大值約0.25 mm)，而后隨著熔融物的冷卻，側壁圍桶變形量逐漸降低。其中，第2次和第3次正式實驗圍桶側壁變形具有一定對稱性，而第1次正式實驗圍桶變形對稱性較差，這與熔融物掉落到堆腔底板上的位置有關。

圖10 金屬堆腔側壁圍桶及支撐底板變形量Fig.10 Barrel and floor deformation of metallic cavity

實驗中規定，支撐底板上凸變形為正值，下凹變形為負值。由圖10可知，支撐底板的變形量峰值遠大于側壁圍桶變形量，最大值為1.22 mm；且底板變形會經歷上凸和下凹等不同階段，在第3次正式實驗中，由于底板厚度減薄，底板變形經歷2次上凸和1次下凹共3個階段；隨著熔融物的冷卻，底板變形量逐漸降低。

圖11為實驗段支撐底板的最終變形量。實驗結果表明，進入金屬堆腔高溫熔融物冷卻后，金屬堆腔會存在一定程度的塑性變形，其中第3次正式實驗最終變形量最大，支撐底板最大變形量為0.44 mm，側壁圍桶最大變形量為0.22 mm，其他實驗工況變形量都非常小。實驗段出現塑性變形的主要原因是，當熔融物卸料到金屬堆腔內，支撐底板上表面和側壁圍桶內側的溫度快速升高，支撐底板上下表面和側壁圍桶內外側之間的溫差在支撐底板和側壁圍桶上產生熱應力，當溫差高到一定程度，即熱應力超出彈性極限，支撐底板和圍桶將發生塑性變形。

圖11 熔融物完全冷卻后金屬堆腔支撐底板變形量Fig.11 Plastic deformation of floor for metallic cavity after complete cooling of molten oxide

對比第1次和第2次正式實驗數據可知，外部有水冷卻情況下堆腔變形量最小，這是因為變形與熱應力直接相關，在有水冷卻條件下堆腔側壁圍桶和支撐底板的溫度變化受到限制，鋼板上下(內外)表面溫升小導致熱應力小，因此堆腔變形幅度很小。

對比第1次和第3次正式實驗數據可知，上部底板和支撐底板厚度對堆腔變形影響很大，在第3次實驗中，由于堆腔上部底板和支撐底板厚度減薄為原型厚度的一半，熔融物經過上部底板向支撐底板傳熱熱阻變小，同時上部底板和支撐底板的熱容較小，因此實驗得到的支撐底板溫度遠高于其他工況，堆腔底板變形幅度也最大。

3.4 熱流密度與熱應力分析

為進一步評估金屬堆腔是否有熱失效和斷裂失效風險，對實驗段支撐底板和側壁圍桶的熱流密度及熱應力等進行了評估。由于實驗過程中實驗段溫度隨時間不斷發生變化，難以得出準確熱流密度值，本文采用準穩態熱流密度計算公式進行計算，即：

q=Δt/δ·λ

(1)

式中：λ為熱導率；δ為支撐底板和圍桶的厚度；Δt為溫差。根據上述公式，代入實驗中測得的最大溫差即可保守算出通過支撐底板和圍桶的最大熱流密度。

熱應力計算采用周邊固定平板最大彎曲熱應力計算公式：

σmax=αEΔt/2(1-μ)

(2)

式中，μ、α和E分別為泊松比、膨脹系數和彈性模量。同樣地，根據上述公式，代入實驗中測得最大溫差，即可估算出支撐底板和圍桶上可能出現的最大熱應力。

堆腔最大熱流密度和熱應力分析結果列于表3。可看出，堆腔底板和側壁的熱流密度均低于相應條件下的臨界熱流密度(豎直平板CHF值約為2 000 kW/m2，向下平板CHF值約為500 kW/m2)。此外，在熔融物卸料初期，堆腔支撐底板和圍桶溫度峰值都小于碳鋼熔點(約1 400 ℃)。因此，可認為金屬堆腔在熔融物卸料初期沒有熱失效的風險。另一方面，從最大熱應力的計算結果可知，部分工況的數值超出了彈性變形極限[11](碳鋼Q235的彈性極限約為200 MPa)，即實驗段會產生一定程度的塑形變形，但最大熱應力都小于強度極限(碳鋼Q235的強度極限約為500 MPa)。因此，金屬堆腔沒有斷裂失效的風險，這一分析結論與實驗結果是一致的。

表3 堆腔最大熱流密度和熱應力Table 3 Maximum heat flux density and thermal stress for metallic cavity

4 結論

通過實驗掌握了船用反應堆嚴重事故工況壓力容器失效初期堆芯熔融物熱沖擊對金屬堆腔的破壞效應，根據實驗結果與理論分析得到以下結論。

1) 在現有實驗條件下，高溫熔融物進入金屬堆腔后，支撐底板溫度峰值為601 ℃，變形量峰值為1.22 mm；側壁圍桶溫度峰值為120 ℃，變形量峰值為0.25 mm；熔融物和實驗段完全冷卻后，金屬堆腔存在輕微的塑性變形，最大塑性變形量為0.44 mm，實驗過程中支撐底板和支撐圍桶未出現熔蝕或熔穿現象。

2) 堆腔最大熱流密度小于池式沸騰條件下向下平板的臨界熱流密度，部分實驗工況堆腔最大熱應力超出了彈性變形極限，但小于鋼板的強度極限。因此，高溫熔融物進入金屬堆腔初期，熱沖擊將導致堆腔出現塑性變形，但不會導致金屬堆腔熱沖擊失效及斷裂失效，金屬堆腔實驗段能保持完整。

3) 在高溫熔融物與金屬堆腔相互作用過程中，熔融物熔點、外部冷卻條件、鋼板厚度等對金屬堆腔的溫度和形變響應影響顯著，熔融物溫度越高、外部冷卻條件越差、底板厚度越薄，堆腔溫度峰值和變形等越大，堆艙失效風險越高；實驗段材質對金屬堆腔響應影響較小，后續實驗研究可采用替代材料制造實驗段，以降低實驗難度和成本。

4) 船用反應堆堆腔采用結構強度更優的特種鋼材，底部結構設計和外部冷卻條件均有利于保持金屬堆腔完整性，基于實驗結果推斷，船用核動力裝置嚴重事故工況下壓力容器下封頭失效初期由于熱沖擊導致金屬堆腔失效的風險較低，有利于核事故應急救援和處置。

由于本實驗的主要目的是研究壓力容器下封頭失效初期熔融物熱沖擊對金屬堆腔的破壞效應，實驗中將熔融物工質、外部冷卻環境、堆腔材料及厚度等作為主要影響因素，暫未考慮熔融物衰變熱、堆腔承壓、支持圍桶承重等因素的影響，實驗工況與實際情況存在一定差異。但在正式實驗3中實驗段底板厚度僅為原型厚度一半且外部無水冷卻，該實驗條件能包絡實際工況，因此基于實驗結果獲得上述研究結論具有一定的保守性。