脈沖X射線次級標準電離室研制及量傳技術研究

高 飛，徐 陽，劉蘊韜，陳東風，倪 寧，王菲菲

(中國原子能科學研究院，北京 102413)

脈沖X射線具有持續時間短且瞬時劑量率高的特點，在穩態輻射場中刻度的主動式電子劑量儀(AED)難以準確測量脈沖輻射的劑量。AED廣泛用于輻射場的劑量監測，其直讀式顯示方式和報警功能給從業人員提供安全保障[1-2]。然而在測量脈沖輻射場劑量時響應偏低，如1個ms級的輻射脈沖，其單次脈沖劑量往往會達到1 μSv甚至更高，脈沖輻射瞬時劑量率可達100 Sv/h以上，G-M計數器、半導體探測器等AED均存在測量堆積和探測死時間問題[3]，難以達到如此高的劑量率響應，即儀表存在欠響應問題，這必然影響監測結果的準確性[4]。為解決脈沖X射線的劑量定值及測量問題，本文研究建立ms級脈沖X射線參考輻射場和次級標準電離室，并開展主動式電離輻射劑量儀脈沖X射線響應測試實驗，為后續脈沖X射線輻射劑量學的研究奠定基礎。

1 脈沖輻射場的建立

文獻[2]指出主動式電離輻射劑量儀的響應時間不應大于10 s，因此本文對持續時間小于10 s的電離輻射歸為脈沖輻射。脈沖輻射廣泛應用于醫學診斷、材料測試和射線探傷等領域[5]，表1列出了典型脈沖輻射參數。

表1 典型脈沖輻射參數Table 1 Typical parameter of pulsed radiation

表1所列的應用領域中，ms級脈沖X射線涉及放射診斷、人員及物品檢測等領域，應用最為廣泛。因此擬基于放射診斷用X光機建立ms級脈沖X射線參考輻射場。脈沖X射線照射裝置主要包括：脈沖X射線機、附加過濾、定位裝置、準直器、墊板、實驗平臺、屏蔽室、監視和監測系統及控制軟件等(圖1)。脈沖X光機由高壓發生器和X射線管兩部分組成，高壓發生器由加拿大生產，該產品采用“電子杠桿”技術精確控制脈沖時間tpulse，脈沖電壓信號無機械慣性延時，控制靈敏，脈沖上升和下降時間分別為0.6 ms和1.2 ms，輸出的脈沖波形滿足實驗要求。X射線管則采用美國生產的旋轉陽極X射線管，該射線管的靶材料為鎢-錸合金。脈沖X射線系統的主要技術指標為：管電壓范圍，40～150 kV，1 kV連續可調；管電流調節范圍，1～800 mA；脈沖持續時間tpulse，1 ms～10 s。

圖1 參考輻射示意圖Fig.1 Schematic diagram of reference radiation

如圖1所示，脈沖X射線經Be窗、準直光闌、附加過濾、準直器和定位裝置后垂直向下照射。實驗平臺尺寸為30 cm×30 cm，位于脈沖X射線參考輻射的軸線上，可在導軌上進行x、y、z三維移動與定位，定位精度1 mm。墊板位于脈沖X射線參考輻射的最底端，由5 mm厚的鋁材料制成，能有效降低地面的散射輻射。

脈沖X射線機產生的脈沖X射線含有大量的低能成分，不能直接用于AED的性能測試，需附加過濾對脈沖X射線譜進行硬化處理。ISO4037-1[6]推薦了用于AED能量響應實驗的窄譜系列(N系列)附加過濾，由于醫學診斷過濾X射線(RQR系列)應用廣泛，因此測試過程擬采用N系列和RQR系列兩種輻射質。

參考點處的單脈沖空氣比釋動能參考值由擬研制的平板電離室配合靜電計進行測量。AED的測量物理量為周圍劑量當量H*(10)和個人劑量當量HP(10)，因此需將空氣比釋動能轉換為劑量當量。ISO4037-3[7]提供了N系列參考輻射的ka-H*(10)和ka-HP(10)轉換系數，通過該系數即可將平板電離室劑量計測得的空氣比釋動能參考值轉換為周圍劑量當量和個人劑量當量。相關國際標準尚未就RQR系列參考輻射的ka-H*(10)和ka-HP(10)轉換系數提供推薦值，因此采用蒙特卡羅程序MCNP對脈沖X射線參考輻射進行建模，模擬計算RQR系列過濾脈沖X射線參考輻射的ka-H*(10)和ka-HP(10)轉換系數。

利用MCNP對脈沖X射線系統建模[8-14]，計算模型主要包括：X射線照射裝置[15](包括旋轉陽極X射線管、陽極靶材、光闌和屏蔽箱等)、準直光闌(包括準直器和外殼)、實驗平臺、支架和墊板等。為了提高模擬過程中的計數效率，首先以電子為源項，利用MCNP對電子進行輸運，通過電子打靶得到X射線出射譜。通過改變發射電子的能量來實現管電壓的變化，得到不同管電壓下出射X射線譜。

利用MCNP的DE-DF命令計算RQR系列過濾X射線的空氣比釋動能、周圍劑量當量和個人劑量當量，從而確定從空氣比釋動能到劑量當量的轉換系數(表2)。

表2 轉換系數Table 2 Conversion coefficient

注：推薦值由ISO4037-3給出；括號內數據為相對偏差

由表2可看出，N系列參考輻射場中ka-H*(10)轉換系數模擬值的相對偏差在0%～-3.1%之間，ka-HP(10)轉換系數模擬值的相對偏差在-0.6%～-2.4%之間，ISO4037-1[6]要求X射線管的固有過濾為4 mm Al，而旋轉陽極X射線管出射窗為0.5 mm Al，因此在模擬計算過程中出射窗位置增加3.5 mm Al的固有過濾補償片。由于無法準確獲得旋轉陽極X射線管出射窗的厚度，在模擬計算過程中存在過補償的可能性，因此給計算結果造成了偏差。N系列輻射質轉換系數模擬值的最大相對偏差為3.1%，滿足實驗要求，驗證了蒙特卡羅計算模型和計數方法的正確性，因此RQR系列輻射質采用模擬值作為轉換系數。

2 次級標準電離室研制

研制脈沖X射線次級標準電離室確定單脈沖劑量Dpulse，用以開展主動式輻射劑量儀的脈沖X射線校準工作。

2.1 原理

電離室置于脈沖X射線輻射場中時，假設滿足帶電粒子平衡，則脈沖X射線在電離室靈敏體積內的空氣比釋動能Kpulse與電荷Jg滿足布拉格-戈瑞方程[16]：

(1)

2.2 收集效率

圖2 T1后正負電荷云不再發生復合(a)及T2后正負電荷完全收集(b)Fig.2 No further recombination after T1(a) and all ions being collected after T2(b)

電離室復合作用是影響收集效率的主要因素，由于電極間電場不夠強，正負離子可能在產生地點進行復合或在遷移過程中進行符合[16]。在連續脈沖輻射情況下電離室收集效率很容易達到99.9%以上，然而測量脈沖輻射所得劑量需對電離室的收集效率進行修正，要針對脈沖持續時間和脈沖間距，盡可能使1個脈沖產生的離子在兩個脈沖的間隔時間內完全被收集。在脈沖X射線劑量學研究領域中，干擾標準電離室的主要因素是離子的復合。在對電離室離子復合修正過程中需引入兩個重要的時間參量T1和T2，其中T1表示脈沖產生的正負電荷云向反相電極漂移時兩者分離所需要的時間，時間超過T1后不再發生復合，T1又稱為重疊區持續時間，如圖2a所示；T2表示最慢的離子穿過電極之間的整個間隙的渡越時間，超過T2后，在電離室內沒有電離，隨后的脈沖不可能影響從前1個脈沖收集到的電荷，T2又稱為電荷收集持續時間，如圖2b所示。

假設脈沖寬度為t，脈沖間隔時間為I(圖3)，為使單脈沖X射線產生的電離粒子收集完成，且不受下一個脈沖的影響，要求電離室的T2應小于I。在計算非重疊的瞬時脈沖照射條件下(即T2

1) 電荷載體是正離子和負離子，它們具有完全確定的遷移率k1和k2；

2) 符合速率為αn1n2，此處n1、n2分別表示離子和負離子密度，α為常數，稱為復合系數；

3) 由離子產生的空間電荷對外加的收集極電場沒有明顯影響；

4) 電離室具有簡單的幾何形狀(平行板形、圓柱形或球形)或這些幾何形狀的簡單組合；

5) 離子的熱擴散同離子在電場中的漂移相比可忽略。

圖3 脈沖X射線的時間參量Fig.3 Pulsed X ray time

圖4為1個接受了瞬時脈沖輻射且又正在收集離子的平行板電離室簡圖。平行板之間的空間(其間距為d)包括3個區域：靠近負極板處寬度為ζ1的區域，全部負離子已從此區域遷出；與此相類似的靠近正極板處寬度為ζ2的區域，但此區域只包含負離子；包含正離子和負離子的區域，這些離子正以相同的密度形成，且只有通過相互交換電荷而消失，只要重疊區繼續存在，離子密度仍保持相等。

圖4 瞬時脈沖收集期間平行板電離室內正負電荷分布Fig.4 Positive and negative charge distributionsin plane-parallel ionization chamber during collection of instantaneous pulse

假如初始離子密度n0在全部氣體空腔體積內是均勻的，于是在重疊區域內，由于離子復合，其離子密度n將隨時間t的增加而減小，其規律服從如下方程：

(2)

(3)

2.3 電離室設計

對于光子劑量測量，空氣是一種最為理想的介質，因為空氣是空氣比釋動能賴以定義的參考介質。通常采用空氣等效材料作為電離室的室壁。室壁的空氣等效性不僅要求其平均質量能量吸收系數和空氣的質量能量吸收系數相接近，還要求次級電子譜加權平均的質量碰撞阻止本領也要相近。由于室壁還需起到電極的作用，所以必須是導電的，或至少內表面應是導電的。放射診斷、人員及物品檢測領域中應用的脈沖X射線能量主要分布在40～200 keV，為確保在上述能量范圍內次級標準電離室的能量響應相對偏差不大于5%，結合蒙特卡羅方法研究不同條件下壁材料、壁厚和極間距等對電離室能量響應的影響，完成了脈沖X射線次級標準電離室的優化設計，計算原理如下。

X、γ輻射的劑量率表現為次級標準電離室收集極的輸出電流，單位為A/(μGy·h-1)。通常稱在137Cs能點(662 keV)的響應因子為電離室的靈敏度因子，能量響應是指電離室的響應與輻射能量之間的函數關系[17]。

電離室的響應η為：

(4)

次級標準電離室收集的電離電量Q與I的關系為：

(5)

其中：E為X、γ輻射在電離室靈敏體積內的能量沉積，MeV；W為電離室內氣體的平均電離能，MeV；t為時間，s。

在帶電粒子平衡條件下，空氣中某點的吸收劑量等于比釋動能，即：

D=K

(6)

其中：D為X、γ輻射在空氣中某空腔的空氣吸收劑量，Gy；K為X、γ輻射在空腔處的比釋動能，Gy。國際放射防護委員會第74號出版物給出了單能光子每單位注量的空氣比釋動能換算系數，因此在平行輻射場中X、γ輻射在電離室中心點的吸收劑量為：

(7)

其中：k為單能光子每單位注量的空氣比釋動能換算系數，pGy·cm2；a為平行束輻射場的面積，cm2。

吸收劑量率為：

(8)

次級標準電離室的響應為：

(9)

次級標準電離室靈敏體積能量沉積E可通過MCNP模擬計算。以平板電離室為例建立MCNP蒙特卡羅模型，電離室壁厚為3 mm、材料為POM、外徑為100 mm、靈敏區直徑為88 mm，內側涂有0.02 mm的石墨層，收集極同樣為POM材料、厚度為3 mm、收集極兩側分別涂有0.02 mm的石墨層。分別計算了極間距為1、3和5 mm的靈敏度因子，計算結果列于表3。隨極間距的增加，靈敏體積增加，由此產生的電離電流也隨之增加。但電離室在50～500 keV能量范圍內靈敏度因子隨能量的上升而升高，以662 keV的靈敏度因子進行歸一，次級標準電離室的能量響應如圖5所示。

表3 不同極間距電離室的靈敏度因子Table 3 Response factor of chamber with different distances

圖5 不同極間距條件下平板電離室的能量響應Fig.5 Energy response of plane-parallel chamber with different distances between cathode and anode

為進一步提高次級標準電離室在50～500 keV能量范圍內的靈敏度因子，在電離室收集極兩側噴涂Al層，用以提高低能光子的光電效應反應截面，達到改善次級標準電離室能量響應特性的目的。利用MCNP模擬了收集極噴涂不同厚度Al層時的能量響應并以662 keV的靈敏度因子進行歸一，模擬結果如圖6所示。可看出，隨收集極兩側Al層厚度的增加，平板電離室的低能光子響應隨之提高，平板電離室對100 keV光子的響應由0.001 mm Al層厚時的0.91上升至0.01 mm層厚時的1.02，上升了11%，當Al層厚度為0.008 mm時平板電離室的能量響應特性最好，100～1 500 keV能量范圍內相對于662 keV時的相對偏差在±2.5%以內，滿足設計要求。

圖6 不同厚度Al層的平板電離室能量響應Fig.6 Energy response of plane-parallel chamber with different thickness Al

根據理論計算、蒙特卡羅模擬和加工精度等要求，最終確定脈沖X射線次級標準電離室為平板型。高壓極和收集極均為厚度為3 mm的POM材料，收集極兩側噴涂0.008 mm的Al層用于改善次級標準電離室的能量響應特性，為改善電離室靈敏區電場均勻性，采取了保護環設計，即在收集極邊緣設計寬度為3 mm的環形導電區域，并與中間收集極隔開，間距為1 mm。根據上述設計完成脈沖X射線次級標準電離室的加工和組裝工作。

3 次級標準電離室劑量學特性研究

待脈沖X射線次級標準電離室加工完成后，在國防科技工業電離輻射一級計量站的X、γ射線空氣比釋動能計量標準裝置中開展電離室能量響應特性、線性和重復性等輻射劑量學特性研究，最終建立起電荷和輻射劑量之間的關系，即可用于脈沖X射線劑量定值工作。實驗結果表明，脈沖X射線次級標準電離室在48～1 250 keV能量范圍內，相對于137Cs產生的662 keV γ射線的響應相對偏差在±5%以內，滿足使用要求。為驗證次級標準電離室的劑量率線性范圍，利用60Co γ射線對平板電離室的線性進行實驗，結果如圖7所示。可看出，在11.52 mGy/h～11.38 Gy/h劑量率范圍內，平板電離室的電離電流始終呈現線性增長的趨勢。在劑量率為11.52 mGy/h的γ射線參考輻射場中，連續測量次級標準電離室電離電流20次，根據貝塞爾公式計算次級標準電離室的重復性為0.45%，滿足使用要求。

圖7 平板電離室劑量率線性實驗結果Fig.7 Dose rate linearity result of plane-parallel chamber

4 脈沖校準實驗

利用研制的次級標準電離室對脈沖X射線的單脈沖空氣比釋動能進行測量，測量結果乘以響應的轉換系數(表2)即可得到脈沖X射線參考輻射場中的周圍劑量當量和個人劑量當量參考值。將4款主動式探測器置于脈沖X射線參考輻射場的軸線上，焦點到探測器參考點的距離為1 m，其中個人劑量計配備體模。調節脈沖X光機管電壓和管電流，曝光時間分別為1、10、100、500 ms和1 s。根據式(10)計算主動式探測器的脈沖響應：

(10)

其中：Rpulse為主動式探測器的脈沖響應；M為主動式探測器的讀數；Dpulse為脈沖X射線輻射場中參考點處的劑量約定真值，該值由研制的次級標準電離室配合UNIDOS-Webline劑量計的測量值乘以相應的轉換系數得到。

4款主動式探測器中的1#和2#為個人劑量計，測量物理量為HP(10)，測量過程中放置ISO體模，3#和4#為便攜式輻射劑量計，測量物理量為H*(10)，在自由空氣中進行測試。1#劑量計的探頭為半導體型、2#和4#劑量計的探頭為計數管型、3#劑量計的探頭為閃爍體型。表4、5分別列出1#、2#劑量計脈沖響應結果。1#劑量計在RQR5、RQR10、N60、N80和N150等5種輻射質下，脈沖時間為1、10和100 ms時完全無響應。在RQR5和RQR10兩種輻射質的照射下，1#劑量計的響應隨曝光時間的延長而增加。在N60、N80和N150輻射質的照射下，1#劑量計的響應均高于RQR系列輻射質照射下的響應，其中N80曝光時間為500 ms的響應最高(99%)，可見除曝光時間外，瞬時劑量率也會對1#劑量計的響應產生較大影響。

2#劑量計在上述5種輻射質下，脈沖時間為1 ms時完全無響應，隨曝光時間的增加2#劑量計的響應隨之升高。在N系列輻射質的照射下，2#劑量計的響應均高于RQR系列輻射質照射下的響應，其中N80的響應最高(88%)，由此可見除曝光時間外，瞬時劑量率也會對2#劑量計的響應產生較大影響。另外，3#和4#劑量計在上述5種輻射質下，脈沖時間為1 ms～1 s時響應均不足1%。

表4 1#劑量計脈沖響應結果Table 4 Pulsed response result of 1# dosimeter

表5 2#劑量計脈沖響應結果Table 5 Pulsed response result of 2# dosimeter

續表5

5 結論

基于脈沖X光機建立ms級脈沖X射線參考輻射場，結合理論計算和蒙特卡羅模擬的方法研制了脈沖X射線次級標準電離室，并對該電離室的能量響應特性、劑量率線性和重復性等輻射劑量學性能進行了測試。針對目前市場上4款主流主動式劑量計的脈沖輻射響應特性進行研究，4款主動式劑量計中有2款響應不足1%，另兩款分別對曝光時間大于10 ms和500 ms時有響應。由實驗結果可看出，目前在售主流主動式劑量計均不適用于短脈沖、高劑量率輻射場的劑量測量和預警，會對人員安全造成較大隱患。4款主動式劑量計對于RQR系列輻射質的響應均嚴重偏低，最高響應為21%，而RQR系列輻射質是IEC61267推薦的醫學診斷過濾X射線，具有曝光時間短、瞬時劑量率高(典型值為1～100 Sv/h)等特點，在醫院中廣泛應用，由此產生的輻射防護問題應引起相關從業人員的關注。