氮素在雨水生物滯留系統多介質中的歸趨與遷移特性

甘春娟　鄭爽　陳垚　任萍萍

摘要：雨水生物滯留系統（bioretention system，BRS）因其具有徑流削峰與污染控制雙重功能已成為海綿城市建設的優選措施，但要阻隔雨水徑流中氮素進入水體而誘發富營養化的發生，必須實現該雨水處理設施對氮的持續穩定去除。BRS對氮素的去除可通過植物吸收和微生物固持的臨時途徑，也可通過微生物作用轉化為氣態氮的永久途徑實現。去除途徑取決于植物、土壤和微生物等多介質對進水氮素的作用強度，但目前對BRS在除氮本質過程上尚不清晰。以風車草為功能植物，考察氮素在植物、土壤和水中的遷移量，確定功能植物的貢獻大小，并基于物料守恒原理探明進水氮素在多介質中的歸趨比例和遷移特性。結果表明，植物對BRS除氮的貢獻較為顯著，進水氮素首先在種植土壤層（0～20 cm）發生累積效應，其中，NH+4-N主要通過植物吸收作用去除，并最終輸送至植物莖部進行累積，而累積在土壤中的氮素在水流運移作用下遷移并在不同氧環境下發生硝化、反硝化作用而表現出NO-3-N的先升后降趨勢。進水氮素的歸趨主要以氣態氮的排放為主，植物吸收和土壤吸附固持為輔。

關鍵詞：生物滯留系統;氮素;土壤;植物;歸趨;遷移

中圖分類號：X703/TU992文獻標識號：A文章編號：1001-4942（2019）10-0071-07

Fates and Migration Characteristics of Nitrogen in

Multimedia of Stromwater Bioretention System

Gan Chunjuan1， Zheng Shuang2， Chen Yao2，3， Ren Pingping2

（1. Chongqing Municipal Research Institute of Design， Chongqing 400012， China;

2. School of River and Ocean Engineering， Chongqing Jiaotong University， Chongqing 400074， China;

3. Engineering Laboratory of Environmental Hydraulic Engineering， Chongqing Jiaotong University， Chongqing 400074， China）

Abstract Bioretention system （BRS）， with its dual functions of runoff peaking and pollution control， has become the preferred measure for runoff pollution control in sponge city construction. But in order to prevent the occurrence of eutrophication caused by nitrogen entering water from rainwater runoff， the continuous and stable removal of nitrogen from the rainwater treatment facility must be realized. The removal of nitrogen by BRS can be achieved through temporary and permanent approaches such as plant absorption， microbial temporary holding， and transformation of microbial action into gaseous nitrogen. This process depends on the effect of multiple media such as plants， soil and microorganisms on nitrogen intake， but the essential process of BRS in different plants is still unclear at present. The nitrogen migration in plants， soil and water were investigated in BRS with Cyperus alternifolius L. as the dominant plant species， and then the contribution of functional plants was determined. Finally， the regression proportion and migration characteristics of influent nitrogen in multi-media were explored based on the principle of material conservation. The results showed that the contribution of plants to removal of nitrogen was relatively significant. The regression of influent nitrogen showed cumulative effects firstly in the planting soil layer （0～20 cm）， in which， NH+4-N was removed mainly through plant uptake and ultimately accumulated in the plant stem;but the rest nitrogen accumulated in soil was transported under the action of flow migration and nitrified and denitrified under different oxygen environments， showing the first rise and then fall of NO-3-N. It could be concluded that the regression of influent nitrogen in BRS was mainly based on the emission pathway of gaseous nitrogen， while the immobilization by plants and adsorption fixation by soil were assistant pathways for nitrogen removal.

Keywords Bioretention system; Nitrogen; Soil; Plant; Fates; Migration

雨水生物滯留系統（bioretention system，BRS），亦稱雨水生物濾池或雨水花園，通常由植被層、細砂層和礫石層組成，并通過模擬自然水文循環對雨水徑流進行截留、蒸發、滲濾和凈化，實現對雨水徑流的水文削峰和污染控制[1，2]，是一種有效的雨水控制措施[3]，已成為我國海綿城市建設的優選措施。目前，BRS的控污性能通常以污染物去除率進行表征，鮮有針對其污染物永久去除的相關研究[4]。若污染物只臨時滯留于系統內而在某時刻發生釋放時，此時BRS對污染物的控制也只是對污染物的衰減，并不是實際意義上的去除。可見，污染物在臨時與永久去除途徑中的歸趨決定著BRS的長期控污性能。NO-3-N可通過生物同化作用進行臨時固持，也可通過反硝化作用以氣態形式永久去除[1]，是一種具有高溶解性和生物有效性的污染物，也是水體富營養化的控制因子。雖然氮的轉化與循環過程普遍存在于自然界和工程環境中，但在具有干濕交替的BRS中尚未對這一過程進行準確定量。顯然，BRS除氮長期性能有待于進一步深入研究，以提高今后對BRS設計優化的能力。

結合陸地、消落帶和水環境中氮素過程的研究結論，認為城市雨水徑流攜帶的氮素進入BRS后，可發生生物同化、微生物轉化過程（硝化、反硝化、硝態氮異化還原為氨態氮）、非生物過程（吸附和解吸）或從系統中淋失等一系列歸趨[5，6]。氮素在不同去除途徑中的歸趨比例與植物、土壤、水和微生物等多介質相關，如土壤水分通過系統連通、基質運移、生物功能和改變化學條件等多途徑調控氮素遷移轉化過程[7]。在傳統消落帶生態系統氮素歸趨研究中，植物固持和微生物硝化與反硝化作用兩種去除途徑為其主要歸趨路徑，特別是反硝化作用對NO-3-N去除的相對貢獻率可達30%～100%[8，9]。而Payne等利用同位素示蹤技術證實雨水生物滯留系統中反硝化作用的貢獻率最高不超過10%，而植物固持的貢獻率高達90%以上[4]。可見，進水氮素在BRS中的歸趨路徑顯然與傳統生態系統顯著不同，不同去除途徑的相對貢獻率仍有很大的不確定性。同時，作為一個多介質生態系統，氮素去除途徑取決于植物、土壤和微生物等多介質對進水氮素的作用強度[2]。相關研究證實，植物根系構型特征在干濕交替下將發生演替，并通過根系誘導作用改變土壤中的氧動力學并使其與非根際土壤在空間上產生異質性，影響根際功能微生物的空間分布特性[10，11]。因此，不同根系構型的植物可調控土壤、植物和微生物對除氮過程的相對貢獻率而影響氮素的最終歸趨路徑，但目前對于植物在BRS除氮本質過程上的貢獻程度尚不清晰。

為此，本研究按照“等效模擬”原則，以山地城市道路雨水徑流為研究對象，考察風車草植物系統的除氮效能以及氮素在植物、土壤和水中的遷移量，明確功能植物對氮素去除的貢獻情況，并基于物料守恒原理探明進水氮素在多介質中的歸趨比例和遷移特性。研究結果將有助于闡釋進水氮素在BRS多介質中的累積、遷移與轉化過程，改善BRS的優化設計能力及其使用壽命。

1 材料與方法

1.1 試驗裝置

采用內徑為150 mm的PVC管（濾料層）+亞克力管（積水層）制成濾柱形式，自上而下分別為200 mm積水層，300 mm種植層，200 mm過渡層和100 mm排水層，如圖1所示。

種植層的填料由砂壤土（粒徑0.02～0.20 mm）、石英砂（粒徑0.15～0.25 mm）和河沙（粒徑0.05～0.15 mm）按1∶2∶2（W/W）混合而成。此外，在淹沒區（儲水層）過渡層的石英砂填料中添加5%重量的木屑作為外加碳源，為反硝化過程提供條件。排水層由3～6 mm的礫石組成。所有填料注入濾柱后，采用人工擠壓方式進行壓實。濾柱中不同位置的土壤基礎理化性狀如表1所示。

1.2 試驗設計與方法

采用“等效模擬”（即根據研究區域內典型年徑流量和徑流產生天數的歷史統計數據進行平均分布以形成可控的干濕交替期和恒定的徑流量）原則，濾柱每周處理3場降雨（每周一、三、五進水），每場次處理徑流量為3.8 L，對應降雨量為20.9 mm。2017年10—12月期間，濾柱共處理37場降雨徑流。

為消除高變異降雨徑流水質的影響，試驗根據重慶市市政道路雨水水質監測的相關統計結果人工配制模擬徑流雨水。在自來水中添加相應數量的湖泊底泥與化學試劑以配制目標污染物濃度的模擬徑流雨水，雨水水質見表2。

根據前期研究結果，選用風車草植物構建植被型BRS。各BRS種植一株風車草，設3個平行樣，并設3個無植物的BRS作為參照，如表3所示。

1.3 采樣與分析方法

試驗中采用變水頭法測定各BRS裝置的水力滲透系數[12]。采用儲水桶收集出水，在出水結束后記錄出水收集量。取適量水樣根據國標法測試分析出水的NH⁺_4?-N、NO^-_3?-N、TSS、TN和COD等常規指標，并按下列公式計算各污染物指標的去除率。

R（%）=（1-CoutJoutCinJin）×100

式中，R為去除率;C_out為累計出水平均濃度，mg/L;J_out為儲水桶收集到的累計出水量，L;C_in為進水濃度，mg/L;J_in為進水量，L。若BRS因填料堵塞而導致徑流雨水無法全部下滲時，凈進水量為總進水量扣除積水層的蓄水量。

采用土壤采樣器分層采集試驗前后、場次降雨徑流前后種植層和淹沒層的土壤樣，自然風干后測定土壤含氮量。為避免土壤采集后形成柱孔對BRS后續運行產生影響，采集完畢后填充相應的土壤/過濾基質。排水落干期間（無積水），利用25 mL的針頭塑料注射器通過BRS裝置采樣點的橡膠堵頭采集不同土壤深度的孔隙水樣，可認為采集過程中并不會攝入O₂而影響土壤氧環境[4]，分別監測水樣中的NH⁺₄-N、NO^-_3?-N和TN濃度。由于硝態氮污染物進入土壤基質后，在硝化和反硝化細菌作用下，NH⁺₄-N和NO^-_3?-N可相互轉化，其中間產物NO^-_2?-N極不穩定，且試驗過程中發現其濃度極低，多次檢測均未檢出，故本試驗不進行NO^-_2?-N濃度的測定與分析。試驗前后，分別切開植物種植袋或利用特定工具精準剖開BRS裝置，采用大量自來水沖洗填料（土壤）層以無損采集出整株植物，并按根、莖、葉進行分割和自然風干。風干后的各植物組織稱重后，取適量植物組織測定含氮量。土壤和植物中的含氮量采用全氮表示，并采用凱氏定氮法進行測定[13]。

為避免平行樣測試分析數據受極值影響而產生偏差，采用中位數進行數據統計分析，若P<0.05，則樣本間存在顯著差異。

2 結果與分析

2.1 植物對氮素去除的貢獻程度

植物可通過根系直接吸收NH⁺₄-N、NO^-_3?-N，以及氨基酸等一些小分子含氮有機物[14]，還可通過根系影響根際微生物對氮的吸收同化作用，難以直接確定其對氮素去除的貢獻程度。本研究通過Cyp試驗組與CK組BRS除氮率的差值間接獲得植物對BRS除氮的貢獻程度（圖2）。

由圖2可知，風車草對氮素的去除有一定的貢獻，有助于提高BRS的除氮性能，但其對兩種形態氮素的貢獻程度存在顯著差異。其中，對NH⁺_4?-N去除的貢獻程度為12.58%，而對NO^-_3?-N去除的貢獻程度則為15.69%。造成風車草對BRS除氮貢獻程度存在顯著差異的主要原因是偏好吸收NH⁺_4?-N的植物對NO^-_3?-N的吸收強度相對要弱，反之則強[15]。

2.2 氮素在BRS中的遷移特性

2.2.1 植物中氮素的累積 BRS中氮素的去除途徑主要有揮發、氨化、硝化、反硝化、植物攝取和基質吸附[1，2]。研究風車草試驗前后根、莖、葉中全氮含量的變化可進一步獲取氮素在植物中的累積和遷移情況。由圖3可知，風車草的根、莖、葉中均存在不同程度的氮累積或遷移現象。試驗前后風車草根和莖部位均出現了不同程度的氮累積。其中，葉、根部累積量試驗前后差異不明顯;莖部為氮素的主要累積部位，風車草對氮素的累積率高達83.52%。試驗結果表明，根系吸收氮素后主要遷移至莖部進行累積。

2.2.2 土壤中氮素的累積 由于試驗過程中并未檢測土壤中硝態氮、氨態氮等不同氮素賦存含量，故本研究僅以土壤全氮含量變化情況分析不同時期氮素在土壤中的遷移，并將BRS處理一場降雨徑流分為降雨前期（干旱）、降雨期（進水濕潤）、排水期（排水落干）和干旱期（干旱）等4個時期，結果如圖4所示。

不同系統處理一場降雨徑流后，土壤含氮量均發生不同程度的累積。其中，Cyp試驗組和CK土壤含氮量累積率分別為8.50%和41.56%。試驗結果表明，植物對氮素在土壤層的遷移累積具有顯著影響，可通過改變土壤理化性質來影響氮素的遷移累積效應。同時，不同時刻各試驗組土層呈現出不同的氮素遷移規律，Cyp試驗組種植層含氮量均高于淹沒區，且植物組土壤總含氮量（種植層與淹沒區土壤含氮量的加權值）約為無植物組的1.6倍，分別為0.85 g/kg和0.54 g/kg。結果表明，栽種風車草可提高土壤對氮素的累積效應，這可能是由于根系的存在可通過根系衰亡和微生物死亡維持土壤較高的有機質，從而更易形成氮素的“匯”庫[16]。

隨試驗進程，兩個試驗組出現了顯著不同的遷移累積規律。其中，Cyp試驗組進入降雨期后，種植層和淹沒區的土壤含氮量在進水濕潤的條件下均呈現出下降趨勢，表明土壤中氮素會隨水流過程發生解吸遷移。而在排水期受排水落干作用形成的動力，徑流中的氮素并不能在種植層累積，但開始累積于淹沒區的土層中，表現為淹沒區土壤含氮量較降雨期增加一倍，達到0.42 g/kg。隨著排水落干過程的結束，BRS的種植層土壤逐漸進入干旱狀態，因含水率下降造成的植物根系衰亡和微生物死亡，且水動力運移作用逐漸減弱，導致其土壤含氮量不斷升高，直至降雨前期的含量水平。而儲存在淹沒區水中未被反硝化的NO^-_3?-N在低氧、高Fe含量（進水濃度13.0 mg/L）條件下發生了硝態氮異化還原過程（DNRA）而轉化為NH⁺_4?-N[17]，并被帶負電荷的土壤膠體所吸附，從而表現為淹沒區土壤含氮量增加，較降雨前期增加了21.31%，達到0.74 g/kg。不同時期CK組土壤總含氮量逐漸增加，但種植層含氮量基本不變，即無植物條件下氮素隨水流運移過程而不斷累積于淹沒區土層中。

試驗結果表明，在降雨徑流形成的水位波動下，NO^-_3?-N和NH⁺_4?-N經土壤向下滲流過程中，會發生吸附、硝化和反硝化等反應以及隨水流發生溶質運移。由于土壤膠體一般帶負電荷，故NO^-_3?-N污染物不易被土壤顆粒吸附，主要以溶質形式存在于土壤溶液中，其遷移轉化受土壤中含水量、水流運動狀態、土壤性質以及微生物作用的影響[18]。NH⁺_4?-N極易被土壤介質所吸附，但在富氧環境中，在微生物作用下容易轉化為NO^-_3?-N。排水期因排水落干形成的水位下降過程中，土壤孔隙水與空氣接觸面積更大，導致吸附在土壤顆粒上更多的NH⁺_4?-N轉換為NO^-_3?-N，并隨水流遷移至淹沒區中。而儲存在淹沒區水中未被反硝化的NO^-_3?-N通過DNRA過程轉化為NH⁺_4?-N，最終累積于淹沒區土壤層。

2.2.3 水體氮素遷移轉化 雨水徑流在排水期內不同空間土壤孔隙水中的NH⁺_4?-N和NO^-_3?-N濃度分布剖面如圖5所示。結果顯示，Cyp試驗組對NH⁺_4?-N的去除主要發生0～20 cm處，該空間為植物根系分布區域，去除率高達82.79%，而CK組對NH⁺_4?-N的去除率僅為51.96%。Cyp試驗組NO^-_3?-N濃度在0～20 cm處出現上升，隨后沿土壤縱向急劇下降，最終去除率可達79.86%。而CK組，NO^-_3?-N濃度并未出現上升現象，在0～20 cm處去除率可達9.36%。Cyp試驗組NH⁺_4?-N和NO^-_3?-N最終出水濃度均低于CK組。

BRS對NH+4-N的去除途徑主要包括生物同化吸收、微生物硝化和土壤膠體的吸附作用。其中，以NH⁺_4?-N、NO^-_3?-N和NO-2-N等形態存在的無機氮均為水溶性物質，可直接被植物吸收同化而去除。而植物根系的存在可顯著提高土壤微生物量，較無植物條件下微生物對NH⁺_4?-N的硝化量高。此外，植物根系還可改變土壤理化性質，使其呈現空間異質性，改善氧氣的傳遞作用，并促使土壤微生物出現異質性分布，強化硝化反應進程[5，7]。上述原因使得Cyp試驗組在0～20 cm土層表現出較高的NH⁺_4?-N去除效果。沿土層縱向，NH⁺_4?-N濃度基本保存不變，但在40～60 cm處出現了上升。這主要是由于該區域發生了DNRA過程。而無植物的CK組，由于無植物同化作用，土壤空間同質性以及受氧氣傳遞的限制，導致硝化過程發生的空間范圍較大，從而表現為NH⁺_4?-N濃度沿土壤縱向逐漸下降。

Cyp試驗組由于硝化反應主要發生0～20 cm土層，且富氧程度明顯高于CK組，導致該空間的NO^-_3?-N濃度較進水濃度高。由于氧氣主要傳遞至表層區域（0～20 cm），以致20～40 cm土層開始形成缺氧環境，同時進水中的碳源也較充裕，反硝化微生物在該空間進行了較強的反硝化作用，導致NO^-_3?-N濃度急劇下降。隨著進入淹沒區形成反硝化區域，雖然添加了固體碳源，但其碳源釋放速度較慢，同時NO^-_3?-N的底物濃度較低，導致反硝化速率大幅降低，從而表現為40～60 cm土層NO^-_3?-N的反硝化減緩。

2.3 氮素在多介質中的歸趨特性

根據試驗期間BRS中氮素的總輸入量、出水排放總量、土壤氮素累積量和植物氮素累積量，遵循物料守恒原理可間接估算出氣態氮（N2、N2O）排放量。由此可獲得植物同化貢獻率、土壤介質吸附固持（含物理化學吸附作用、微生物同化固持作用）的貢獻率，以及微生物反硝化脫氮的貢獻率，從而繪制出植物系統和無植物系統中氮素在多介質中的歸趨情況（圖6）。

試驗結果表明，通過微生物硝化與反硝化作用以氣態氮（N2、N2O）的形式排放為BRS去除進水氮素的主要歸趨路徑，歸趨比例達62%以上，而植物吸收固持貢獻比例僅為7.55%，與Payne等[4]研究結果顯然不同。這可能是由于試驗時間過短（僅進行3個月），同時處于秋冬季節，風車草生長緩慢甚至出現衰亡，導致植物對氮素的吸收固持作用較弱。Cyp和CK試驗組中土壤吸附固持對氮素去除的貢獻最低，貢獻率分別為0.58%和2.89%。兩個試驗組氮素在土壤介質中的歸趨比例存在較大差異，可能是由于植物的存在影響了氮素在土壤介質中的運移路徑與形態轉化過程，從而改變土壤的吸附固持量。試驗結果表明，氮素在微生物、植物、水和土壤介質等多介質共存的生態系統中，多介質歸趨途徑對氮素去除的貢獻強度分別為氣態氮排放>出水排放>植物吸收固持>土壤吸附固持。

3 結論

① 風車草對氮素的去除有一定的貢獻，可提高BRS的除氮性能，但其對不同形態氮素的去除貢獻不同，其中，對NO^-_3?-N去除的貢獻程度顯著強于對NH⁺_4?-N的去除貢獻。

② 進水氮素首先在種植土壤層（0～20 cm）發生累積效應，其中，NH⁺_4?-N主要通過植物吸收作用去除，并最終輸送至植物莖部進行累積，而累積在土壤中的氮素在水流運移作用下遷移并在不同氧環境下發生硝化、反硝化作用而表現出NO^-_3?-N的先升后降趨勢。

③ 進水氮素在BRS中的歸趨主要以氣態氮的排放途徑為主，多介質歸趨途徑對氮素去除的貢獻強度分別為氣態氮排放>出水排放>植物吸收固持>土壤吸附固持。

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收稿日期：2019-07-27

基金項目：國家自然科學基金項目（51709024）;重慶市研究生科研創新項目（CYS18219）;重慶市基礎科學與前沿技術研究項目（cstc2017jcyjAX0292）;重慶市留創計劃資助項目（cx2017065）

作者簡介：甘春娟（1982—），女，四川鄰水人，碩士，高級工程師，主要從事市政給排水設計與海綿城市研究。E-mail： 49372870@qq.com

通訊作者：陳垚（1983—），男，浙江永康人，博士，教授，主要從事水污染防治與城市雨洪管理研究。E-mail： chenyao@cqjtu.edu.cn