表面活性劑強化含水層修復模擬的尺度提升研究

陳夢佳,吳劍鋒*,宋 健,孫曉敏,林 錦,吳吉春

表面活性劑強化含水層修復模擬的尺度提升研究

陳夢佳1,吳劍鋒1*,宋 健1,孫曉敏2,林 錦2,吳吉春1

(1.南京大學地球科學與工程學院,水科學系,表生地球化學教育部重點實驗室,江蘇 南京 210023；2.南京水利科學研究院,江蘇 南京 210029)

為了尋找到能夠在保證模擬精度的前提下,大大提高表面活性劑強化含水層修復(Surfactant-enhanced aquifer remediation, SEAR)模型計算效率的合適的滲透系數尺度提升方法,在概略介紹拉普拉斯-外殼法的基礎上,利用算術平均尺度提升法與拉普拉斯-外殼法建立大尺度模型,與小尺度模型進行對比.結果表明,拉普拉斯-外殼法所建模型對含水層污染物殘余質量的最大計算誤差在所有情況下均優于算術平均尺度提升法,含水層非均質性越強,拉普拉斯-外殼法優越性越明顯;并且拉普拉斯-外殼法對于污染羽質心位置與形狀的刻畫效果也更好.大尺度模型能大幅度減小SEAR的計算成本,應用算術平均尺度提升法可減少至原計算時間的6.5%左右,應用拉普拉斯-外殼法可減少至4.5%左右.

數值模擬；含水層修復；尺度提升；算術平均尺度提升法；拉普拉斯-外殼法

隨著工業的迅速發展,非水相液體(Non- Aqueous Phase Liquid,NAPL)污染成為最具挑戰性的地下水污染問題之一[1-3].由于大部分NAPL具有低水溶性與高界面張力的性質,抽取-處理方法(pump-and-treat, PAT)等許多傳統的地下水治理方法難以取得較好的修復效果[4-6].表面活性劑強化含水層修復(Surfactant-enhanced aquifer remediation, SEAR)利用表面活性劑增加NAPL的水溶性或是減小NPAL的界面張力,以提高NAPL在地下水中的溶解度或增加NAPL在孔隙介質中的流動性,再采用PAT方法治理,顯著提高了污染物去除效率[7-9].

UTCHEM是一種考慮多組分、多相流三維運移過程的化學驅數值模擬軟件,可模擬復雜的相行為、化學與物理變化及過程[10].Qi等[11]和Luo等[12]利用UTCHEM模擬SEAR過程尋找表面活性劑強化含水層修復的最優方案.尋找最優方案需要進行多次運算,耗費極大計算成本,國內外學者利用智能優化算法、替代模型等方法提高計算效率[13-15],但較少考慮提升滲透系數尺度的方法來減少計算成本.

滲透系數尺度提升是指在保持模擬精度的情況下,通過公式轉換、經驗確定等方法將小尺度下的滲透系數轉換為大尺度下的等效滲透系數[16].由于對計算精度與計算效率的追求,國內外眾多學者針對各類情形提出了有效的滲透系數尺度提升法[17-21].拉普拉斯-外殼法(Laplacian with skin)針對簡單拉普拉斯法(simple Laplacian)的不足進行了改進,由于并非基于經驗,此法更能適用于各類場地[22-24].本文在對NAPL運移模擬尺度提升研究[25]的基礎上,進一步對SEAR過程進行尺度提升研究,以求提高數值模型計算效率.

本文主要目的是:(1)在滲透率對數方差不同的非均質孔隙介質中,與小尺度模型模擬結果對比,比較算術平均尺度提升法和拉普拉斯-外殼法的提升效果;(2)比較小尺度剖分和大尺度剖分所建立模型的模擬運算時間.

1 研究方法

1.1 拉普拉斯-外殼法

簡單拉普拉斯法是一種基于求解流動方程的滲透系數尺度提升方法,它假設所得的等效滲透系數張量的方向平行于大尺度網格邊界[17],所以當大尺度網格內小尺度滲透系數產生的總流量不平行于邊界時,大尺度模型無法準確再現小尺度模型的運移行為;并且區域邊界水頭由人為給定[17]使得區域邊界的模擬不準確.因此,針對這些缺陷,Gómez- Hernández假設等效滲透系數為全張量,并劃定區域外殼,提出拉普拉斯-外殼法[22].

拉普拉斯-外殼法基于求解流動方程,為了保持模擬精度,需要滿足以下兩個條件:

(1)大尺度網格(block)中的水頭與小尺度網格(cell)中的平均水頭相等,即:

式中:表示大尺度網格范圍;n表示大尺度網格內小尺度網格的數目;h(,)表示大尺度網格內水頭,m;h(,)表示小尺度網格內水頭,m.

(2)通過大尺度網格中的流量與小尺度網格中的平均流量相等,即:

式中:q()表示大尺度網格內流量,m3/s;q()表示小尺度網格內流量,m3/s.

拉普拉斯-外殼法利用外殼區域估計大尺度網格的邊界條件,使得區域邊界的水流模擬比簡單拉普拉斯法中的人為給定更加符合實際,因此建立模型時,選取的區域要比實際需計算區域稍大,如圖1,圖中同時給出了大尺度網格內水頭和流量的定義方式.

對于小尺度網格的多套邊界條件,計算小尺度網格中的流動:

式中:表示流體密度,kg/m3;表示重力加速度,m/s2;表示小尺度網格中孔隙介質的滲透率,m2;?h表示小尺度網格內壓力水頭梯度;表示動力粘滯系數, Pa·s.

將等效滲透系數定義如下:

運用計算而得的大尺度網格中的參數,建立超定系統方程如下:

式中:kBxx,kBxy,kByy表示未知的等效滲透系數全張量的成分.

最后,上述方程組可由最小二乘法[26]求解,得到通過拉普拉斯-外殼法尺度提升后的大尺度網格等效滲透系數,Li等[27]將此方法在程序中實現.通過UTCHEM程序進一步計算大尺度模型中SEAR過程地下水中NAPL污染羽隨時間變化的空間分布.

1.2 SEAR過程

表面活性劑具有兩親性[28],在地下環境中可以起到增加有機物溶解度和降低油/水界面張力的作用.當水相中的表面活性劑濃度超過臨界膠束濃度,即會形成疏水端朝內、親水端向外的膠束,該膠束將不溶、難溶于水的有機物溶于其中,而達到增溶的效果;表面活性劑溶于水后在表面富集,疏水基豎在水面,親水基插入水中,即將水的表面變成了疏水基緊密排列的表面,從而降低界面張力[29].SEAR過程即是先將表面活性劑注入地下,然后利用各種PAT技術治理有機污染物.

2 算例應用

2.1 算例概述

表1 含水層參數與液相參數

研究對象是150m×85m×5m的二維承壓含水層,地下水流向為自左向右.由于某種人為原因,造成四氯乙烯(perchloroethylene, PCE)泄漏,并穿過弱透水層進入含水層,泄漏量為1m3/d,泄漏了730d. UTCHEM模型中涉及的含水層參數與液相參數見表1,含水層中PCE的初始飽和度分布如圖2所示.

圖2 含水層中PCE的初始飽和度與井的布置方案

2.2 模型建立及尺度提升方案

先建立小尺度模型作為大尺度模型的對照,根據參數與PCE原始分布將含水層平面上剖分為150×85個離散單元,每個單元為1m×1m,垂向為一層,則小尺度模型離散為12750個單元格.模型中場地的上下邊界為隔水邊界,左右邊界為定水頭邊界,左邊界水頭為100.075m,右為100m.在污染源上游布設兩口表面活性劑注入井,注入速率為100m3/d,表面活性劑濃度為1g/cm3,在下游布設兩口抽水井,抽水速率為100m3/d,井位如圖2.

保持模型各參數不變,根據注入井與抽水井位置建立非均勻離散的大尺度模型,利用算術平均尺度提升法建立大尺度模型,與基于拉普拉斯-外殼法建立的模型對比,分析兩種提升方法的模擬效果.算術平均尺度提升法將原始的離散單元150×85(單元格大小1m×1m)提升到34×21,單元格數減少到714個,如圖3a.拉普拉斯-外殼法建立的模型中,取區域邊緣為外殼,外殼上下邊界為隔水邊界,左右邊界為定水頭邊界,軸方向外殼的大小取小尺度的20網格,軸方向取小尺度的10網格,外殼不進行計算,因此將離散單元提升到26×17,單元格數減少到442個,如圖3b.

圖3 算術平均尺度提升法模型(a)與拉普拉斯-外殼法模型(b)的非均勻剖分情況

為了比較算術平均尺度提升法與拉普拉斯-外殼法在各種滲透率場中對污染物修復結果的刻畫效果,本文分別建立含水層滲透率對數方差為0.5、1、5的模型進行對比,采用序貫高斯模擬生成均值為10-10m2的二維非均質滲透率場[30-32],3種情況的滲透率分布如圖4所示.

圖4 不同非均質條件下的含水層滲透率分布

3 結果與分析

3.1 均質情況

表2 均質滲透率場中污染羽在空間上的分布特征

結合表2與圖5可知,大尺度模型對于場地內PCE殘余質量的估算在可接受范圍內,絕對誤差小于0.5′105kg,隨著修復時間的增加,絕對誤差呈逐漸增大趨勢,于修復后期趨于穩定.由圖6與表2可知,大尺度模型可以大致刻畫PCE污染羽在含水層中的空間分布,刻畫精度隨著修復時間的增長而降低.以此可作為非均質情況的對照.

圖5 大尺度模型計算PCE殘余質量的絕對誤差

3.2 非均質情況

由圖7可得,3種情況下,對PCE殘余質量的估計在整個修復期間內均是拉普拉斯-外殼法較為準確,并且含水層非均質性越強,拉普拉斯-外殼法的優越性越明顯.從圖8中可知,對于抽水井單元中PCE質量的估算,拉普拉斯-外殼法比算術平均法更優越,更接近小尺度模型的計算結果.

為了對比兩種尺度提升方法對于修復過程中污染羽空間分布的刻畫效果,圖9~10和表3~4分別給出了對應3種滲透率場在300,600d時由不同模型計算得到的污染羽分布和污染羽空間矩.

結合圖9和表3可得,SEAR過程經過300d后,含水層內PCE殘余量約為原來的1/2,兩種大尺度模型對于3類滲透率場中PCE殘余量的估算中均是拉普拉斯-外殼法更為準確;對于質心位置的估算,水流方向上,拉普拉斯-外殼法3種情況下都優于算術平均尺度提升法,垂直于水流方向上,當滲透率對數方差較大時,拉普拉斯-外殼法的估計也更優越;對于污染羽范圍的估計,從圖中可以看出拉普拉斯-外殼法模型計算得的污染羽形狀與小尺度模型計算結果更為接近,二階矩的計算結果也證明了這一結論.

圖8 大尺度模型計算抽水井單元中PCE質量的絕對誤差

表3 修復300d后非均質滲透率場中污染羽在空間上的分布特征

圖10與表4是SEAR過程進行了600d之后的PCE殘留飽和度分布與空間矩計算結果,與修復300d之后的結果類似,拉普拉斯-外殼法對于PCE殘余質量與污染羽質心位置的估算比算術平均尺度提升法更準確,對污染羽范圍的估計也更具優越性.

因此,結合前面的分析結果可以得到,相較于算術平均尺度提升法,利用拉普拉斯-外殼法建立模型可以更有效地刻畫SEAR過程中NAPL污染羽的變化,且含水層非均質性越強,此方法優越性越明顯.

表4 修復600d后非均質滲透率場中污染羽在空間上的分布特征

圖10 非均質滲透率場中修復600d后PCE殘留飽和度分布

3.3 計算效率

為了測試大、小尺度模型的計算成本,本文分別記錄了各模型調用UTCHEM程序的計算時間,滲透系數尺度提升的計算由于耗時極短忽略不計.本算例采用配置為Intel(R) Core(TM) i5處理器、3.2?GHz、3.4?G內存的計算機,具體運行時間見表5.

由表5可得,算術平均尺度提升后的模型運算時間只占小尺度模型的6.5%左右,拉普拉斯-外殼法所建模型由于外殼部分不進行計算,運算效率提升更明顯,運算時間只占小尺度模型的4.5%左右,因此,利用尺度提升方法來減少SEAR過程的計算成本是可行的.

表5 不同尺度提升方法的模型運行時間對比

注:a時間比:尺度提升后模型計算時間與尺度提升前模型計算時間的百分比.

4 結論

4.1 含水層均質情況下,隨著修復時間的增加,大尺度模型計算結果的絕對誤差逐漸增大,但誤差仍然在可接受范圍內,并且空間矩的計算表明大尺度模型對質心位置與污染羽范圍的計算較準確,因此,含水層均質時大尺度模型可以基本重現SEAR過程.

4.2 含水層非均質情況下,拉普拉斯-外殼法比算術平均尺度提升法更能重現小尺度滲透率場,其所建模型在對污染物殘余質量、污染羽質心位置與污染羽范圍的估算更具優越性,且非均質性越強,優越性越明顯.拉普拉斯-外殼法對污染羽在水流方向上更準確的刻畫使得這一方法值得在實踐中推廣.

4.3 對各尺度模型計算成本的對比表明,算術平均尺度提升法與拉普拉斯-外殼法對滲透系數進行尺度提升后的模型具有更高的計算效率,算術平均尺度提升法所建模型運算時間約為小尺度模型的6.5%,拉普拉斯-外殼法所建模型約為4.5%.

[1] Delshad M, Pope G A, Sepehrnoori K. A compositional simulator for modeling surfactant enhanced aquifer remediation, 1formulation [J]. Journal of Contaminant Hydrology, 1996,23(4):303-327.

[2] Schaerlaekens J, Mertens J, Linden J V, et al. A multi-objective optimization framework for surfactant-enhanced remediation of DNAPL contaminations [J]. Journal of Contaminant Hydrology, 2006,86(3/4):176-194.

[3] Wu M, Cheng Z, Wu J F, et al. Precise simulation of long-term DNAPL migration in heterogeneous porous media based on light transmission micro-tomography [J]. Journal of Environmental Chemical Engineering, 2017,5(1):725-734.

[4] 李璐璐,趙勇勝,王賀飛,等.溶劑萃取分離地下強化抽出處理液中的污染物和表面活性劑 [J]. 中國環境科學, 2014,34(4):912-916. Li L L, Zhao Y S, Wang H F, et al. Solvent extraction separation of surfactant and pollutants during SEAR [J]. China Environmental Science, 2014,34(4):912-916.

[5] 宋 健,吳劍鋒,楊 蘊,等.基于含水層DNAPL污染修復替代模型的多目標優化研究 [J]. 中國環境科學, 2016,36(11):3390-3396. Song J, Wu J F, Yang Y, et al. A Kriging-based surrogate model for multi-objective optimization of DNAPL-contaminated aquifer remediation [J]. China Environmental Science, 2016,36(11):3390- 3396.

[6] Haley J L, Hanson B, Enfield C, et al. Evaluating the effectiveness of groundwater extraction systems [J]. Groundwater Monitoring & Remediation, 2010,11(1):19-124.

[7] Jiang X, Lu W X, Hou Z Y, et al. Ensemble of surrogates-based optimization for identifying an optimal surfactant-enhanced aquifer remediation strategy at heterogeneous DNAPL-contaminated sites [J]. Computers & Geosciences, 2015,84(2015):37-45.

[8] Pennell K D, Jin M, Abriola L M, et al. Surfactant enhanced remediation of soil columns contaminated by residual tetrachloroethylene [J]. Journal of Contaminant Hydrology, 1994,16(1): 35-53.

[9] 程 洲,徐紅霞,吳吉春,等.地下水中Tween80對DNAPL運移和分布的影響 [J]. 中國環境科學, 2019,39(3):1068-1077. Cheng Z, Xu H X, Wu J C, et al. Effects of Tween 80 in groundwater on DNAPL migration and distribution [J]. China Environmental Science, 2019,39(3):1068-1077.

[10] Austin U O T. Volume Ⅱ: Technical documentation for UTCHEM- 9.0 a three-dimensional chemical flood simulator [M]. University of Texas, USA, 2000:1-1.

[11] Qi Q Y, Lu W, Miao T, et al. Application of ensemble surrogates and adaptive sequential sampling to optimal groundwater remediation design at DNAPLs-contaminated sites [J]. Journal of Contaminant Hydrology, 2017,207:31-38.

[12] Luo J N, Lu W X. Sobol’ sensitivity analysis of NAPL-contaminated aquifer remediation process based on multiple surrogates [J]. Computers & Geosciences, 2014,67(2014):110-116.

[13] Ouyang Q, Lu W, Hou Z, et al. Chance-constrained multi-objective optimization of groundwater remediation design at DNAPLs- contaminated sites using a multi-algorithm genetically adaptive method [J]. Journal of Contaminant Hydrology, 2017,200(2017): 15-23.

[14] Qin X S, Huang G H, Chakma A, et al. Simulation-based process optimization for surfactant-enhanced aquifer remediation at heterogeneous DNAPL-contaminated sites [J]. Science of the Total Environment, 2007,381(1-3):17-37.

[15] Luo J N, Lu W X. Comparison of surrogate models with different methods in groundwater remediation process [J]. Journal of Earth System Science, 2014,123(7):1579-1589.

[16] Farmer C L. Upscaling: a review [J]. International Journal for Numerical Methods in Fluids, 2002,40(1/2):63-78.

[17] Wen X H, Gómez-Hernández J J. Upscaling hydraulic conductivities in heterogeneous media: An overview [J]. Journal of Hydrology, 1996,183(1/2):ix-xxxii.

[18] Mantoglou A, Gelhar L W. Effective hydraulic conductivities of transient unsaturated flow in stratified soils [J]. Water Resources Research, 1987,23(1):57–67.

[19] Russo D. Upscaling of hydraulic conductivity in partially saturated heterogeneous porous formation [J]. Water Resources Research, 1992,28(28):397-409.

[20] Haldorsen H H, Lake L W. A new approach to shale management in field scale simulation models [J]. Society of Petroleum Engineers, 1984,24(4):447-457.

[21] Sanchez-Vila X, Carrera J, Girardi J P. Scale effects in transmissivity [J]. Journal of Hydrology, 1996,183(1):1-22.

[22] Gómez-Hernández J J. A stochastic approach to the simulation of block conductivity values conditioned upon data measured at a smaller scale [D]. California: Stanford University, 1991.

[23] Rubin Y, Gómez-Hernández J J. A stochastic approach to the problem of upscaling of conductivity in disordered media: Theory and unconditional numerical simulation [J]. Water Resources Research, 1990,26(4):691–701.

[24] Fernandez-Garcia D, Gómez-Hernández J J. Impact of upscaling on solute transport: Traveltimes, scale dependence of dispersivity, and propagation of uncertainty [J]. Water Resources Research, 2007,43(2): W02423.

[25] 陳夢佳,吳劍鋒,孫曉敏,等.地下水典型非水相液體污染運移模擬的尺度提升研究 [J]. 水文地質工程地質, 2019. Chen M J, Wu J F, Sun X M, et al. Upscaling of PCE transport modeling based on UTCHEM in heterogeneous porous media. Hydrogeology & Engineering Geology, 2019.

[26] Press W H, Flannery B P, Teukolsky S A, et al. Numerical recipes in C [M]. Cambridge: Cambridge University Press, 1988:735.

[27] Li L P, Zhou H Y, Gómez-HernándezJ J. Transport upscaling using multi-rate mass transfer in three-dimensional highly heterogeneous porous media [J]. Advances in Water Resources, 2011,34(4):478-489.

[28] Mulligan C N, Yong R N, Gibbs B F. Surfactant-enhanced remediation of contaminated soil: areview [J]. Engineering Geology, 2001,60(1-4): 371-380.

[29] 白 靜.表面活性劑強化地下水循環井技術修復NAPL污染含水層研究 [D]. 長春:吉林大學, 2013. Bai J. Remediation of NAPL contaminated aquifer with surfactant- enhanced groundwater circulation well [D]. Changchun Jilin University, 2013.

[30] West M R, Kueper B H. Numerical simulation of DNAPL source zone remediation with in situ chemical oxidation (ISCO) [J]. Advances in Water Resources, 2012,44(2012):126-139.

[31] Schaerlaekens J, Carmeliet J, Feyen J. Multi-objective optimization of the setup of a surfactant-enhanced DNAPL remediation [J]. Environmental Science & Technology, 2005,39(7):2327-2333.

[32] Liu L. Modeling for surfactant-enhanced groundwaterremediation processes at DNAPLs-contaminated sites [J]. Journalof Environmental Informatics, 2005,5(2):42-52.

Upscaling of reactive transport modeling for surfactant-enhanced aquifer remediation.

CHEN Meng-jia1, WU Jian-feng1*, SONG Jian1, SUN Xiao-min2, LIN Jin2, WU Ji-chun1

(1.Key Laboratory of Surficial Geochemistry, Ministry of Education, Department of Hydrosciences, School of Earth Sciences and Engineering, Nanjing University, Nanjing 210023, China；2.Nanjing Hydraulic Research Institute, Nanjing 210029, China)., 2019,39(12)：5040~5048

In order to find an appropriate permeability upscaling method which can greatly improve the computational efficiency of surfactant-enhanced aquifer remediation (SEAR) model while ensuring the accuracy of the simulation, two coarse-scale models based on Laplacian with skin method and the arithmetic mean upscaling method were applied in this study, and their performance was also compared with fine-scale models. The results indicated that the maximum calculation error of the residual mass of aquifer pollutants by the model based on Laplacian with skin was better than the model built by the arithmetic mean upscaling method in all cases. The superiority of Laplacian with skin became more significant when the aquifer heterogeneity was stronger. In addition, Laplacian with skin achieved a better simulation effect on the centroid location and the shape of the pollutant. Particularly, the use of coarse-scale model can greatly reduce the computational cost of SEAR, leading to the significant computational cost-savings, e.g., about 6.5% of the original runtime by using the arithmetic mean upscaling method and 4.5% by Laplacian with skin.

numerical simulation；aquifer remediation；upscaling；arithmetic mean upscaling method；Laplacian with skin

X523;P641

A

1000-6923(2019)12-5040-09

陳夢佳(1995-),女,南京大學碩士研究生,主要從事地下水數值模擬研究.

2019-05-21

國家自然科學基金資助項目(41772254);國家重點研發計劃(2016YFC0402800)

* 責任作者, 教授, jfwu@nju.edu.cn