模擬低碳烯烴生產工藝的智能算法

侯 旭, 劉興旺， 竺偉俊

(1.長春工業大學 化學工程學院， 吉林 長春 130012;2.長春工業大學 材料科學高等研究院， 吉林 長春 130012)

0 引 言

低碳烯烴生產工藝模擬是當前化工領域的研究熱點問題之一。低碳烯烴是橡膠、塑料和纖維等化學工業及相關合成工業的關鍵原料[1-4]。傳統的熱裂解工藝一直是低碳烯烴的主要生產來源[5-6]。近些年，為了滿足日益增長的乙烯和丙烯需求，科研人員開發了石腦油/重油催化裂解等新型的低碳烯烴制備技術，引起了廣泛關注[7-10]。碳氫化合物裂解往往受反應溫度和催化劑用量的影響[11-13]。精確地解析系統特性對裂解反應的影響，對于開發新型的低碳烯烴生產工藝具有重要的指導意義[14-19]。

現階段通常采用詳細動力學模型、集總動力學模型和全局動力學模型描述碳氫化合物的裂解過程。詳細動力學模型是以反應網絡為基礎，采用熱力學參數描述關鍵的基元反應，適用于不同的操作條件[20-22]。集總動力學模型通過將產物分為若干組，減少了模型對反應機理的依賴[23-26]。在缺少反應機理的情況下，可以建立全局動力學模型，對于模擬復雜的化工過程具有積極的指導作用[27-28]。除了上述傳統的建模方法外，機器學習技術正逐漸被應用于處理各類化學、化工領域的相關問題。機器學習具有準確、簡單和靈活等優勢，在函數逼近、數值預測、數據關聯、過程仿真、設計優化等方面顯示出潛力。神經網絡算法作為一種深入的機器學習原型，已被用于物理化學性質及典型化工過程的模擬分析，引起了廣泛關注[29]。

目前，尚未有研究報道智能模型應用于低碳烯烴制備工藝，這啟發我們探索智能模型在低碳烯烴制備及相關烴類裂解過程模擬中的應用前景。文中對基于神經網絡的智能模型開發過程做了簡要說明，建立了正戊烷裂解制備低碳烯烴工藝的ANNs模型，并采用MSE和R2指標對其性能進行評價，考察了訓練算法和拓撲結構對模型性能的影響，通過匹配訓練算法與拓撲結構，建立了性能最優的ANNs模型，并進一步考察了該模型性能的穩定性，拓展了智能模型的適用范圍。

1 智能模型簡介

ANNs模型通過多層感知神經網絡關聯自變量和因變量，實現數據分類、再現等功能。神經網絡是由相互連接的處理節點構成，這些節點分為輸入層、隱藏層和輸出層。反向傳播算法用于確定神經網絡模型的參數，已被證明是高效的，其數學表達式為:

(1)

(2)

式中：k——ANNs拓撲結構中第k層,k≥2;

i——第k層中的第i節點;

j——第k-1層中的第j節點;

Xi——輸入值。

總的來說，ANNs模型的建立遵循一個系統的過程：

1)數據預處理。通過下式將基礎數據歸一化，然后將其劃分為訓練數據和測試數據

(3)

式中:NV——基礎數據的歸一化值;

TV——基礎數據的真實值;

TVmin——基礎數據的最小真實值；

TVmax——基礎數據的最大真實值。

2)模型設計。采用經驗法或啟發法確定神經網絡的拓撲結構，即隱藏層的層數和節點數，以及訓練算法。

3)訓練過程。在這一階段調節模型的權值和閾值，使自變量和因變量相互關聯，最終的模型參數應使計算數據和訓練數據之間的偏差最小。

4)測試過程。確定了權值和閾值就完成了ANNs模型的建立，并能執行運算功能。此時，將測試數據的變量值輸入，將得到的計算結果與實際值比較。

計算均方誤差(MSE)和擬合度(R2)，對ANNs模型性能進行評價：

(4)

(5)

式中:N——樣本數據的總數;

如果MSE值接近0,且R2值接近1，證明ANNs模型具有良好的計算精度；相反，如果MSE值偏離0或R2值偏離1，證明ANNs模型的計算精度較差，需要調整拓撲結構或者訓練算法，完成又一輪訓練過程，得到嶄新的ANNs模型，重新進行測試。重復設計、訓練和測試過程，可以改善ANNs模型的計算精度。

采用Matlab R2018a軟件完成智能模型的相關運算任務，電腦配置包括i5-8600K CPU(4.0～4.4 GHz)、DDR4-3000 RAM(8 GB)及Windows10操作系統。

2 實驗數據

3 結果與討論

3.1 ANNs模型設計與優化

選用的訓練數據占實驗數據的90%，且均勻分布其中。分別將GD、CGB和LM三種訓練算法應用于“2423”拓撲結構，建立GD2423、CGB2423和LM2423三種ANNs模型，同時，計算模型的MSE和R2值,訓練算法對ANNs模型性能影響顯著，見表1。

表1 訓練算法對ANNs模型性能的影響

三種ANNs模型的訓練MSE值均為10-4量級，正戊烷轉化率、乙烯收率和丙烯收率的R2值均高于或者接近于0.9，證明計算數據與實驗數據吻合度較好。進一步計算了測試MSE值，發現LM2423模型的測試MSE值最小。通過對MSE和R2值的比較分析，可以推測出LM2423模型具有較好的計算精度，因此選用LM算法訓練ANNs模型。

為了探索隱藏層對ANNs模型性能的影響，設計了“243”、“2423”和“24223”三種拓撲結構，采用LM算法進行訓練，建立LM243、LM2423和LM24223三種ANNs模型，計算相應的MSE和R2值，見表2。

表2 隱藏層對ANNs模型性能的影響

隨著隱藏層增加，MSE值先增大后減小，R2值先減小后增大，LM24223模型表現出較好的性能。綜合考慮隱藏層的影響，ANNs模型的隱藏層設定為3個。

通過調節第1個隱藏層的節點數，設計了“22223”、“24223”和“28223”三種拓撲結構，采用LM算法進行訓練，建立LM22223、LM24223和LM28223三種ANNs模型，計算相應的MSE和R2值，見表3。

表3 隱藏層節點對ANNs模型性能的影響

隨著節點數增加，MSE值先減小后增大，R2值先增大后幾乎不變，LM24223模型表現出優異的計算精度。

綜上所述，ANNs模型性能依賴于訓練算法和拓撲結構，二者的最佳匹配有助于提高模型計算精度。與其它ANNs模型相比較，LM24223模型的拓撲結構為“24223”，選用LM算法進行訓練，表現出最佳的計算精度，其MSE值接近實驗誤差(1.47×10-5)。

3.2 低碳烯烴生產模擬

通過模擬正戊烷裂解制備低碳烯烴，進一步考察LM24223模型性能，其計算結果與實驗數據對比如圖1所示。

圖1中45°的實線(y=x)代表了計算結果和實驗數據理想吻合，其偏差為0；虛線表示正戊烷轉化率誤差為±2%的邊界線(見圖1(a)),以及乙烯和丙烯收率誤差為±1 wt.%的邊界線(見圖1(b)和圖1(c))。研究發現，圖1(a)、(b)和(c)中虛線之間點的比例分別為92%、98%和100%，說明92%正戊烷轉化率的計算數據偏差小于2%，98%乙烯收率的計算數據偏差小于1 wt.%，100%丙烯收率的計算數據偏差小于1 wt.%。

(a) 正戊烷轉化率

(b) 乙烯收率

(c) 丙烯收率圖1 LM24223模型計算結果與實驗數據對比

由此可以推斷，LM24223模型很好地模擬了正戊烷裂解制備低碳烯烴過程，表現出極佳的準確性。

3.3 模型適用性

通過選取50%～90%實驗數據用于訓練過程，建立了一系列LM24223模型，并計算相應的MSE和R2值，考察訓練數據量對LM24223模型性能的影響,如圖2所示。

隨著訓練數據比例從90%降到50%，MSE值略有升高，R2值略有下降，但是，始終在可以接受的范圍內，MSE值總是在10-3～ 10-5范圍內，并且R2值接近于1。由此可以推斷，隨著訓練數據的減少，LM24223模型性能略有波動，但是始終保持在較高水平。

基于不同訓練數據的LM24223模型計算結果與實驗數據對比如圖3所示。

訓練數據比例為90%～50%的LM24223模型的平均計算精度為:86%正戊烷轉化率的計算數據偏差小于2%，92%乙烯收率的計算數據偏差小于1 wt.%，96%丙烯收率的計算數據偏差小于1 wt.%。雖然計算誤差隨著訓練數據的減少而增加，但是LM24223模型始終保持較低的計算誤差。由此可以推斷，減少訓練數據對LM24223模型計算精度的影響并不顯著，驗證了該模型模擬正戊烷裂解制備低碳烯烴的適用性。

(a) 正戊烷轉化率

(b) 乙烯收率

(c) 丙烯收率圖3 基于不同訓練數據的LM24223 模型計算結果與實驗數據對比

4 結 語

圍繞智能模型的建立及其應用于模擬低碳烯烴制備工藝展開了系統研究。以正戊烷裂解制備乙烯、丙烯為研究對象，按照數據預處理、模型設計、模型訓練和模型測試的過程，建立了多種ANNs模型，并以MSE和R2值評價其性能，考察了訓練算法和拓撲結構對ANNs模型性能的影響，通過優化訓練算法和拓撲結構的匹配建立的LM24223模型展示出令人滿意的計算精度。進一步考察了訓練數據對LM24223模型性能的影響，研究發現，LM24223模型的MSE值總是在10-3～10-5范圍內，并且R2值接近于1，驗證了該模型模擬正戊烷裂解制備低碳烯烴工藝的適用性。