國六柴油機顆粒物數量排放測量結果的不確定度評定

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引言

改善環境空氣質量是我國當前涉及國計民生的重大課題。2018 年，國務院發布《打贏藍天保衛戰三年行動計劃》，對氮氧化物（NOx）、PM 2.5 等污染物排放指標分別提出了明確的防控目標。生態環境部發布的數據顯示，機動車污染是目前我國空氣污染的重要來源之一。根據《中國移動源環境管理年報（2019）》，我國機動車保有量超過3.2 億輛，其中汽車是機動車大氣污染物排放的主要貢獻者，而占汽車保有量7.9%的柴油貨車，排放了占比84.6%的顆粒物（PM）[1]。由此可見，控制機動車污染，特別是重型柴油車的排放水平，是提高環境空氣質量的重要手段。

歐盟在2011 年已經頒布了（EU）No 582/2011歐Ⅵ標準[2]，對重型柴油機的排放進行了嚴格的管理，特別是在顆粒物質量限值上提出了顆粒物數量（PN）排放的限值。生態環保部在2018 年發布的GB 17691-2018《重型柴油車污染物排放限值及測量方法（中國第六階段）》[3]（簡稱國六標準）中參考歐Ⅵ標準，引入了更加復雜的測試過程（冷熱態WHTC 測試循環）和更加嚴格的排放限值（NOx和PM 排放限值有超過50%的降低幅度，并規定了PN 排放限值），這對排放測試的精度提出了更高的要求。

國六標準柴油機（簡稱國六柴油機）的顆粒物數量排放測試是現階段發動機研究過程中的難題，為了更準確地評價國六柴油機顆粒物數量的排放水平，依據下列標準要求進行柴油機PN 排放測量的不確定度評定：

1）CNAS-CL01-G003：2019《測量不確定度的要求》[4]。

2）CNAS-GL023：2018《汽車和摩托車檢測領域典型參數的測量不確定度評估指南及實例》[5]。

3）中華人民共和國國家計量技術規范JJF 1001-2011《通用計量術語及定義》[6]。

4）中華人民共和國國家計量技術規范JJF1059.1-2012《測量不確定度評定與表示》[7]。

1 影響因素分析及評估方法的確定

國六標準增加了發動機排氣污染物中顆粒物數量排放的測量，標準要求：發動機試驗循環過程中，在排氣管中采用部分流稀釋系統或全流稀釋系統連續取樣，使用顆粒物計數器測定瞬時顆粒物數量濃度，最終計算試驗循環過程的顆粒物數量比排放濃度，針對部分流稀釋系統的顆粒物數量排放測量進行不確定度評定。

根據計算公式和使用經驗，影響發動機尾氣中顆粒物數量排放檢驗的因素主要包括：顆粒計數器的設備精度、部分流稀釋系統的設備精度、測功機系統的設備精度以及試驗采樣和分析過程的測量重復性。

顆粒計數器的設備精度引入的不確定度包括3個方面：

1）粒子平均濃度的測量誤差；

2）線性化標定誤差；

3）揮發性粒子去除器的平均粒子濃度衰減系數誤差。

3 者均可以采用B 類不確定度進行評價。

部分流稀釋系統的設備精度引入的不確定度包括3 個方面：

1）稀釋排氣瞬時質量流量的測量誤差；

2）部分流稀釋系統采樣流量的測量誤差；

3）發動機排氣瞬時質量流量的測量誤差。

3 者均可以采用B 類不確定度進行評價。

試驗中，發動機的功率由測功機通過測量發動機瞬時轉速和轉矩，由功率與轉速和轉矩的關系式計算得到。測功機系統的設備精度引入的不確定度包括2 個方面：測功機轉速和轉矩測量的最大允許誤差，采用B 類不確定度進行評價。

試驗中，顆粒物數量排放的采樣和分析過程是一個復雜的動態過程，部分流稀釋系統的氣密性和采樣比控制穩定性、采樣管路的加熱效果和吸附能力、顆粒計數器的氣密性和稀釋比控制穩定性以及發動機運行的穩定性等都會對顆粒物數量排放測量產生影響。將以上影響因素所產生的重復性因素組合在一起，歸入為輸出量的重復性因素，不需分別評估各輸入量重復性引入的不確定度分量，而是直接評估測量結果的重復性引入的不確定度分量（A 類不確定度）。

綜合來說，國六柴油機顆粒物數量排放測量不確定度的因果關系如圖1 所示。

圖1 顆粒物數量排放測量不確定度因果關系圖

2 數學模型建立

根據GB 17691-2018，按下列方法計算顆粒物數量排放的比排放量：

用部分流稀釋系統對粒子數量取樣時，顆粒物數量瞬態排放采用下列公式計算：

對于部分流稀釋固定采樣比系統，等效稀釋排氣的質量流量計算如下：

式中：GEXH為發動機排氣瞬時質量流量，kg/h；GT為稀釋排氣瞬時質量流量，g/s；GP為部分流稀釋系統采樣流量，g/s。

將公式（3）代入公式（2），得到部分流稀釋系統顆粒物比排放量的計算公式如下：

考慮上述影響測量不確定度的所有來源，加入顆粒物數量排放的采樣和分析過程重復性引入的不確定度，建立顆粒物數量排放比排放量不確定度的數學模型如下：

1）稀釋排氣瞬時質量流量引入的相對標準不確定度ur（GT）；

2）發動機排氣流量引入的相對標準不確定度ur（GEXH）；

3）部分流稀釋系統采樣流量引入的相對標準不確定度ur（GP）；

5）粒子計數器標定系數引入的相對標準不確定度ur（k）；

6）揮發性粒子去除器的平均粒子濃度衰減系數引入的相對標準不確定度

7）試驗中，發動機功率引入的相對標準不確定度ur（Pact）；

8）發動機顆粒物數量排放測量重復性引入的相對標準不確定度ur（fC）。

依據JJF 1059.1-2012，對于相對不確定度，靈敏系數是冪的次數。對于本試驗，各影響量的靈敏系數分別為：

1）c（GT）=1，為稀釋排氣瞬時質量的靈敏系數；

2）c（GEXH）=1，為發動機排氣流量的靈敏系數；

3）c（GP）=-1，為部分流稀釋采樣系統采樣流量的靈敏系數；

5）c（k）=1，為粒子計數器標定系數的靈敏系數；

7）c（Pact）=-1，為發動機試驗平均功率的靈敏系數；

8）c（fC）=1，為發動機顆粒物排放重復性的靈敏系數。

2.1 A 類標準不確定度計算公式

A 類標準不確定度計算公式為：

s（x）的計算公式如下：

式中：xi為第i 次測量的結果；n 為測量次數；為所考慮的n 次測量結果的算術平均值。

2.2 B 類標準不確定度計算公式

當B 類評定的分量無任何信息，僅知它在某一區間內變化時，經常使用均勻分布。均勻分布的標準不確定度為：

公式（8）中，測量誤差如果包含準確度誤差A 和線性化標定誤差B，則α 的計算公式為：

公式（8）中，測量誤差如果只有最大誤差C，則α的計算公式為：

2.3 合成標準不確定度計算公式

合成相對標準不確定度計算公式為：

式中：ur（y）為合成相對標準不確定度；為各不確定度分量的靈敏系數。

合成標準不確定度計算公式為：

式中：t 為測量結果的算術平均值。

合成標準不確定度計算公式則為：

2.4 擴展不確定度計算公式

擴展不確定度計算公式為：

式中：U 為擴展不確定度；k 為包含因子。

對于本試驗，擴展不確定度計算公式為：

式中：k 取2。

3 測試結果不確定度的評估

為進行A 類不確定度的評定，使用1 臺車用國六柴油機，在穩態工況下連續進行10 次顆粒物數量排放的測量，測量值如表1 所示。

表1 穩態工況試驗數據

3.1 測量重復性引入的不確定度ur（f1）

因此，測量重復性引入的相對標準不確定度可由下面的公式計算：

計算結果為ur（f1）=0.025 6。

3.2 稀釋排氣瞬時質量流量引入的不確定度ur（GT）

依據部分流采樣系統的期間核查報告，稀釋排氣瞬時質量流量的準確度誤差為0.14%，線性化標定誤差為0.02%，服從均勻分布，因此稀釋排氣瞬時質量流量引入的相對標準不確定度ur（GT）可由公式（8）和公式（9）進行計算，計算結果為ur（GT）=0.000 8。

3.3 部分流稀釋系統采樣流量引入的不確定度ur（GP）

依據部分流采樣系統的采樣期間核查報告，部分流稀釋系統采樣流量的準確度誤差為0.97%，線性化標定誤差為0.07%，服從均勻分布，因此部分流稀釋系統采樣流量引入的相對標準不確定度ur（GP）可由公式（8）和公式（9）進行計算，計算結果為ur（GP）=0.005 6。

3.4 發動機排氣流量引入的不確定度ur（GEXH）

依據流量計說明書，排氣流量測量的最大允許誤差為±1%，服從均勻分布，因此發動機排氣流量引入的相對標準不確定度ur（GEXH）可由公式（8）和公式（10）進行計算，計算結果為ur（GEXH）=0.005 8。

3.5 粒子計數器標定系數引入的不確定度ur（k）

依據顆粒計數器的出廠檢定報告，粒子計數器標定系數的線性化最大誤差為±0.4%，服從均勻分布，因此粒子計數器標定系數引入的相對標準不確定度ur（k）可由公式（8）和公式（10）進行計算，計算結果為ur（k）=0.002 3。

3.6 揮發性粒子去除器粒子濃度衰減系數引入的不確定度ur （）

依據顆粒計數器的出廠檢定報告，揮發性粒子去除器粒子濃度衰減系數的最大誤差為±1.1%，服從均勻分布，因此揮發性粒子去除器粒子濃度衰減系數引入的相對標準不確定度可由公式（8）和公式（10）進行計算，計算結果為=0.006 4。

3.7 稀釋排氣中粒子平均濃度引入的不確定度ur（）

依據顆粒計數器的出廠檢定報告，計數單元計數效率的相對標準不確定度為u1=0.056，計數單元入口流量的相對標準不確定度為u2=0.004，因此稀釋排氣中粒子平均濃度引入的相對標準不確定度可由如下公式進行計算：

3.8 試驗時發動機功率引入的不確定度ur（Pact）

發動機功率的計算方式為：

式中：ne為發動機轉速，r/min；Te為發動機轉矩，N·m。

因此，Pact的相對標準不確定度ur（Pact）可由如下公式進行計算：

依據重型發動機測功系統的核查報告，發動機轉速的準確度最大誤差為0.08%，線性化標定誤差為0.01%，服從均勻分布，因此發動機轉速引入的相對標準不確定度ur（ne）可由公式（8）和公式（9）進行計算，計算結果為ur（ne）=0.000 5。

依據重型發動機測功系統的核查報告，發動機轉矩的準確度最大誤差為0.3%，線性化標定誤差為0.04%，服從均勻分布，因此發動機轉矩引入的相對標準不確定度ur（Te）可由公式（8）和公式（9）進行計算，計算結果為ur（Te）=0.001 7。

則Pact的相對標準不確定度ur（Pact）由公式（19）計算為ur（Pact）=0.001 8。

3.9 合成標準不確定度和擴展不確定度評定

國六柴油機顆粒物數量測量的相對標準不確定度匯總如表2 所示。

由公式（5）可得到顆粒物數量比排放測量的合成相對標準不確定度=0.062 6。

表2 國六柴油機顆粒物數量測量的相對標準不確定度匯總

由于包含因子k=2，則顆粒物數量比排放量的擴展不確定度可由公式（15）進行計算，計算結果為=2.742×1010#/（kW·h）。

4 PN 排放測量不確定度的改進

從上述的不確定度評定結果來看，對PN 排放測量不確定度的主要影響為測量重復性和稀釋排氣中粒子平均濃度2 個因素引入的不確定度，因此需要從這2 個方面進行改進，主要有5 個措施：

1）對顆粒物采樣通道路徑上的所有溫度和壓力控制參數進行優化，確保采集的尾氣溫度在傳輸過程中的穩定性；

2）更換部分流稀釋系統的濾芯，對采樣通道進行長時間吹掃，降低采樣通道殘留PN 排放濃度對測試結果的影響；

3）更換二次稀釋空氣通道的濾芯，對二次稀釋空氣的溫度和壓力控制參數進行優化，提高二次稀釋空氣溫度和背景PN 濃度的穩定性；

4）對發動機進氣空調溫度和濕度控制的PID 參數進行優化，提高進氣空調溫度和濕度的穩定性，降低發動機污染物排放的波動；

5）將計數單元返廠進行重新標定，提高計數單元的相關精度。

在采取相關優化措施后，在穩態工況下重新連續進行10 次顆粒物數量的測量，測量值如表3 所示。

表3 穩態工況重新測量的PN 比排放濃度數據

測量重復性引入的標準不確定度由公式（6）計算為u（f1）=4.189×109#/（kW·h）。

因此，測量重復性引入的相對標準不確定度由公式（16）計算為ur（f1）=0.019 0。

依據顆粒計數器重新標定后的檢定報告，粒子計數器標定系數的線性化最大誤差為±0.3%，揮發性粒子去除器粒子濃度衰減系數的最大誤差為±1.0%，服從均勻分布；計數單元計數效率的相對標準不確定度為u1=0.043，計數單元入口流量的相對標準不確定度為u2=0.003。因此粒子計數器標定系數、揮發性粒子去除器粒子濃度衰減系數引入的相對標準不確定度由公式（8）和公式（10）重新計算，分別為=0.005 8；稀釋排氣中粒子平均濃度引入的相對標準不確定度由公式（17）重新計算為=0.043 1。

由公式（5）可得到顆粒物數量比排放測量的合成相對標準不確定度為=0.048 2。

因此，改進后PN 測量的合成相對標準不確定度為4.82%，滿足5%以下的要求。

5 結論

1）針對國六柴油機的顆粒物數量排放，測量重復性、顆粒計數器精度、部分流稀釋系統精度和測功機系統精度等各種參數引入了測量的不確定度。

2）對PN 排放測量不確定度的主要影響為測量重復性和稀釋排氣中粒子平均濃度2 個因素。

3）溫度和壓力控制參數優化、更換濾芯和計數單元重新標定等措施可以改進PN 排放的測量不確定度。

4）改進后，PN 比排放量的合成相對標準不確定度為4.82%，滿足國六標準對顆粒物數量測量的精度要求。