多種VOC共存評估法對飾面刨花板的危害性研究

盧志剛 王啟繁 孫桂菊 吳麗娜

摘 要：? 為減少室內人居環境中多種木質裝飾材料和家具釋放VOC（揮發性有機化合物）對人類身心造成的危害，有必要建立一種科學合理的危害評估方法，以有效評價人造板等裝飾材釋放多種VOC共存條件下人類的受害指數。本研究基于危險等級化合物單體的空氣濃度、單體職業接觸限值和持續暴露時間因子等多種評價指標，建立多種揮發性有機化合物共存時定量風險分析的評估模型，根據相應評價指數（R），評估確定多種VOC共存狀態的環境是否符合安全要求。使用中國國家標準GB/T 18883—2002、美國綠色衛士空氣質量標準對模型進行驗證，發現評價模型具有指導意義。基于該評估模型，對幾種不同飾面刨花板在平衡狀態下釋放VOC的危害性進行評價。研究結果表明：在溫度為（23±0.5） ℃，相對濕度為（50±5）%，裝載率為 1.0 m2/m3條件下，根據評估模型，得到PVC飾面刨花板、三聚氰胺飾面刨花板、水性漆飾面刨花板、刨花板素板的R分別為0.78 、0.53 、1.01、0.83。三聚氰胺飾面刨花板具有最優的環保性能，其次是PVC飾面刨花板，水性漆飾面刨花板的R超過接觸限值，不符合衛生要求。

關鍵詞： 飾面刨花板;VOC;IAQ;主要污染物

中圖分類號 ：TS653??? ?文獻標識碼 ：A?? ?文章編號 ：1006-8023（2020）02-0049-06

Research on the Harmfulness of Different Veneer Particleboards Based on Multiple VOC Coexistence Evaluation Method

LU Zhigang1， WANG Qifan2， SUN Guiju3， WU Lina1

（1.The Peoples Republic of China Nanjing Customs， Nanjing 210001， China; 2.Material Science and Engineering College， Northeast Forestry University， Harbin 150040， China; 3. School of Public Health， Southeast University， Nanjing 210001， China）

Abstract： To reduce the impact of the VOC（Volatile Organic Compounds） emission from a variety of wood decorative materials and furniture on human physiological and psychological health， it is necessary to establish a scientific and reasonable hazard assessment method to get the hazard index of human beings under the coexistence of various VOC. Based on several evaluation indicators such as air concentration of hazardous grade compound monomers， minimum occupational exposure limit assessment value for individuals and persistent exposure time factor， the quantitative risk assessment model for the coexistence of multiple volatile organic compounds was established for the first time. According the value of? R （Evaluation Index）， assessed whether the environment with multiple VOC coexistence states met the safety requirements. It proved that the evaluation model had correct guiding significance through the verification of Chinese national standard GB / T 18883-2002 and American Green Guard Air Quality Standard. Based on the evaluation model， the harm of VOC released from several kinds of particleboards in equilibrium state was evaluated. The results showed that： at （23±0.5）℃， relative humidity （50±5）% and loading rate 1.0 m2/m3， According to the evaluation model， the R values of PVC laminated particleboard， melamine laminated particleboard， water-based painting particleboard and uncontrolled particleboard were 0.78， 0.53， 1.01 and 0.83， respectively. melamine laminated particleboard had the best environmental performance， followed by polyvinyl chloride （PVC） laminated particleboard， the R value of water-based painting particleboard exceeded the contact limit， which did not meet the requirements of hygiene.

Keywords： Veneer particleboard; VOC; IAQ; main pollutants

收稿日期： 2019-10-14

基金項目： 質檢公益（20161YFF0203700）

第一作者簡介： 盧志剛，碩士，研究員。研究方向：材料有害物質測試。E-mail ： luzgnj@sina.com

并列第一作者簡介： 王啟繁，博士研究生。研究方向：人造板VOC及氣味檢測分析。E-mail： wangqifan66@163.com

引文格式： 盧志剛，王啟繁，孫桂菊，等. 多種VOC共存評估法對飾面刨花板的危害性研究[J].森林工程，2020，36（2）：49-54.

LU Z G， WANG Q F， SUN G J， et al. Research on the harmfulness of different veneer particleboards based on multiple VOC coexistence evaluation method [J].Forest Engineering，2020，36（2）：49-54.

0 引言

VOC（揮發性有機化合物）作為影響室內人居環境的主要因素，其危害早已被醫學界認定[1-2]。我國目前對VOC限制的裝飾材料主要為人造板及其制品、木器涂料、內墻涂料、膠黏劑、壁紙和地毯類材料[3]。對于人造板的研究主要集中在氣味[4-5]、飾面[6-9]、環境因素的影響[10-12]以及方法處理[13-14]等方面。隨著人們生活水平的提高，對于室內空氣環境愈發重視，而人造板的使用對室內空氣品質具有顯著的影響[15]。在裝飾裝修前，對這種影響進行合理的評估評價，有助于提高室內空氣質量，保障居民健康[16]。

在人造板及其制品、木器家具和鋪地物產品的VOC釋放限制方面，我國與國外存在有較大的差距。因材料中多種單體VOC共存，日本JIS A 1901標準中[17]限制了室內建筑裝修用飾面板及其他人造板中甲苯、二甲苯和乙苯等多種單體的釋放量;美國聯邦法規[18-19]也限制了木制品或其涂層、家具中TVOC、甲醛、乙醛和苯酚等多種單體的釋放量;歐盟建筑產品指令對芳香烴、芳香醇、醛、酮、烷烴、萜烯、氯代烴烷、醇、醇醚、酸、酯和其他共12類137種（類）VOC單體進行了限制[20]。在諸多VOC限制標準中，以同時引用歐盟建筑產品指令和76/769/EEC[21]致癌物限制內容的歐盟PrEN 15052—2006[22]和ISO/WD N 293[23]標準最為嚴格。然而，我國目前鮮有對材料中VOC多種單體共存狀態危害性評價的研究。

評價化合物單體危害的常用數據[24]很多，常用毒理數據有半數致死劑量（LD 50）、絕對致死量（LD 100）、最小致死劑量（MLD，LD 01）、職業接觸限值（OELVs）等。其中，職業接觸限值（OELVs）包括時間加權平均容許濃度（PC-TWA ）、短時間接觸容許濃度（PC-STEL ）、最高容許濃度（MAC）以及職業危害限制評估值等。然而，對多種有機物共存時的評估尚不多見。AgBB[25]對共存態揮發性有機化合物的評價方法進行了模型推薦，但是該模型存在未考慮時間因素和化合物危害級別等一系列缺陷。故此，有必要建立一種科學合理的危害評估方法，有效評價人造板等裝飾材釋放多種VOC共存環境對人類的影響。

本文對常用毒理數據與適用范圍進行介紹，參考我國政府工業衛生學家委員會推薦的生產車間空氣中有害物質的職業接觸限值（TLV）和最低職業暴露限值評估值（LCI值），建立多種揮發性有機化合物共存時定量風險分析評估模型，綜合考慮危險等級化合物單體的空氣濃度、單體的最低職業暴露限值評估值、持續暴露時間因子等多種評價指標的影響。以刨花板素板、PVC飾面刨花板、三聚氰胺飾面刨花板、水性漆飾面刨花板為研究對象，使用多種揮發性有機化合物共存時定量風險分析評估模型對人適板在平衡狀態下釋放VOC情況進行評估。

1 多種VOC共存狀態危害評估方法的建立

1.1 致死劑量或濃度

當受試物的劑量很小時，達不到引起機體有毒反應的濃度，當劑量增加到一定水平時，機體出現毒性反應，就會引起中毒，即“中毒量”。致死量即超過中毒量導致死亡的劑量。LD 50/LC 50在毒理中是最常用于表示化學物毒性分級的指標，因為劑量-反應關系的S型曲線在中段趨于直線，直線中點為50%。由于受個體差異的影響，存在很大的波動性，故一般不用最小致死劑量/濃度、最大耐受劑量/濃度、絕對致死量/濃度和實際安全劑量等指標來比較兩種外來化合物的毒性，而采用LD 50的方法。LD 50的測定方法很多，主要包括霍恩氏法、寇氏法（Karber氏法）、目測機率單位法、加權機率單位法（Bliss氏法）和序貫法等，其中霍恩氏法、Bliss法和寇氏法是目前常用的方法。目前，對于急性毒性分級主要包括WHO急性毒性分級、中國農藥的急性毒性分級，以及美國科學院毒性物質危害等級分級。根據物質的半致死劑量LD 50值，美國科學院把毒性物質危險劃分為5個等級，見表1。

1.2 現存職業接觸限值及評價模型

職業接觸限值（OELs）即職業性有害因素的接觸限制量值，指勞動者在職業活動過程中長期反復接觸，對絕大多數接觸者的健康不引起有害作用的容許接觸水平，是職業性有害因素的接觸限制量值[26]。職業接觸限值根據接觸時間與濃度分為3類，即時間加權平均容許濃度、最高容許濃度和短時間接觸容許濃度。

1.2.1 TLV值

TLV值為美國政府工業衛生學家委員會[26]（ACGIH）推薦的生產車間空氣中有害物質的職業接觸限值，是毒性氣體對人體的危害指標。它表示的是當某種氣體在空氣中的含量小于這一閾值時，充分且持續暴露于該環境中的工人健康不會受到損害。由于個體敏感性的差異， 在此濃度下不排除少數工人出現不適、既往疾病惡化、甚至存在患有職業病的風險。參考這個值時必須以國家頒布的標準為準，且應采用最新的修正值。TLV包括3部分：①閾限值時間加權平均濃度（TLV-TWA），指8 h工作日和40 h工作周的時間加權平均濃度，在此濃度下，近乎所有勞動者在終生工作期間，每日反復接觸而不致不良健康效應;②閾限值短時間接觸限值（TLV-STEL），這個參數被定義為一個15 min的加權平均值，在一個工作日的任意時刻，工作場所中某種有害氣體的濃度都不得超過其指定的閾值，即使在這一天中總的加權平均值達到了平均閾值。一天當中超過平均閾值且低于瞬時閾值的次數不得大于4次，每次的持續時間必須小于15 min;③閾限值上限值（TLV-C），指在工作期間的任何時間都不能超過的濃度。如果不能測量瞬時值，應采用足以檢測出等于或大于上限濃度的最短采樣時間。對大多數物質而言，僅有TWA或同時有TWA和 STEL。有些物質（如刺激性氣體）只有TLV-C。如果超過任何一類TLV，就認為該物質存在潛在危害。

1.2.2 LCI值

LCI值是進行建筑材料中個體物質健康相關評估的輔助參數。它的概念最初是由歐洲科學家提出的，作為建筑材料中VOC排放評估基本方案的一部分。首次于1997年在ECA報告中發表，后來被德國AgBB方案和法國AFSSET（現在ANSES）協議采納并得到發展和修改。該值是由空氣質量準則（AQG）或者職業暴露限值（OELVs）的基礎上衍生而來的。

首先，每個個體物質都經過檢查是否已經過TRGS 900/職業接觸限值（OEL值）評估。如果已經評估，評估的最小值就作為LCI值。如果未經過評估，則對其他國家工作場所空氣物質評估的相關列表進行檢查，并把科學可信的最小值用來建立LCI值。另外還可以利用德國研究基金會（DFG）發布的MAK值/美國政府工業衛生學家會議（ACGIH）的TLV值或美國工業衛生協會（AIHA）的工作場所環境暴露限值（WEEL）。如果 某物質無法用上述方法進行評估，應引用類似化學結構的物質類別和可比的毒理學評估結果。在這個指定的物質類別中最低LCI值可以利用。若某物質用上述方法仍無法建立LCI值，則把它分配到“未知LCI值的物質”一類中，就是所謂的無法評估的化合物，無法識別的物質也歸為這一類。

LCI值主要用于建筑材料釋放有害物質的安全評估，若材料釋放多種揮發性有機化合物缺乏聯合作用的毒理學資料，應分別測定空氣中各揮發性有機化合物的濃度。AgBB提出按各物質的最低職業接觸限值評估值LCI進行評價，即：

Ri = Ci/l（LCIi）。? （1）

式中：Ci為化合物i的空氣濃度，μg/m3;l（LCIi）為化合物i的最低職業暴露限值評估值，μg/m3。

據此計算出的比值Ri≤1時，表示該化合物的濃度未超過接觸限值，符合衛生要求;反之，當比值Ri>1時，表示超過接觸限值，不符合衛生要求。

若材料釋放多種揮發性有機化合物作用于同一器官、系統或具有相似的毒性作用，或已知這些物質可產生相加作用，AgBB提出的評價公式為：

R=∑Ri=∑Ci / l（LCIi）。? （2）

據此計算出的比值R≤1時，表示該混合化合物的濃度水平可以接受，符合衛生要求;反之，當比值R>1時，表示該混合化合物的濃度水平不可接受，可能對人體健康產生危害，不符合衛生要求。

1.3 評估模型的建立與驗證

1.3.1 評估模型參數的確定

由于上述評估模型存在一系列缺陷，需對其進行完善和修正。首先，多種揮發性有機化合物共同存在時，上述模型各物質的權重均設為1，未根據物質毒性大小進行修正，同時上述模型未考慮到時間和劑量因素的影響。另一方面，公式所采用最低職業接觸限值評估值LCI進行評估，而從不同健康角度考慮的LCI值可能不同，受觀察健康內容的影響，也受所觀察職業接觸空間大小、氣溫和通風等條件的影響。

本模型考慮時間和劑量因素的影響，引入時間因素對模型進行修正，根據美國政府工業衛生學家會議（ACGIH）設定的每工作日接觸8 h時間限值進行評價。同時兼顧各物質R值，利用加和的方式進行評價。物質毒性越大，對人體健康危害越大，故在評價其危害時應賦予越大的權重。參考世界衛生組織（WHO）、 美國科學院及我國在評價化學物質毒性的評價方法，應用相對穩定的半數致死劑量/濃度進行材料釋放多種揮發性有機化合物的綜合評估。該劑量是通過動物實驗在特定條件下所制定的，較少受到個體耐受性差異的影響，對于同一化學物質而言是固定的（盡管不同實驗室間的數據可能有一定差異，但這種差異是在可接受范圍的）。

擬根據各種化合物的毒性等級賦予相應的校正參數，按照美國科學院的毒性化合物分級標準：“0”級（相當于WHO的實際無毒）化合物不存在毒性，僅對“1”（相當于WHO的低毒）、“2”（相當于WHO的中等毒）、“3”（相當于WHO的高毒）、“4”（相當于WHO的劇毒）級化合物進行評價。

1.3.2 評估模型的確定及相關參數導出

修正的評估模型如下：

R = 〔∑γ1C1i / l（LCIi） +∑γ2 C2j /l（LCIj ）+∑γ3C3k / l（LCIk） +∑γ4C4l / l（LCIl）〕t/8。? （3）

式中：下標“1”、“2”、“3”、“4”為美國科學院依據LD 50對物質的毒性危險分類級別;γ1、γ2、γ3、γ4為危險等級分別為“1”、“2”、“3”、“4”級別類化合物的等級校正參數;C1i、C2j、C3k、C4l? 為“1”、“2”、“3”、“4”危險等級化合物其i、j、k、l單體的空氣濃度，μg/m3;l（LCIi）、l（LCIj）、l（LCIk）、l（LCIl）分別為化合物i、j、k、l單體的最低職業暴露限值評估值，μg/m3; t為持續暴露時間，h。

當 R ≤1時，表示未超過接觸限值，符合衛生要求;反之，當 R >1時，表示超過接觸限值，不符合衛生要求。以實際無毒化合物即“1”類物質的等級修正參數為1，根據物質毒性等級界值間的毒性比，并用毒理學劑量-反應關系（S型曲線）對“2”、“3”、“4” 等級 γ 值修正。化合物各毒性等級的LD 50界值為0.05、0.5、5、15 g/kg，化合物的LD 50越小，其毒 性越大，應賦予越大的權重，即0.05 g/kg權重最大，15 g/kg權重最小。如0.05 g/kg劑量為0.5 g/kg的1/10，其毒性為0.5 g/kg的10倍，同理，0.5 g/kg物質的毒性是5 g/kg的10倍，5 g/kg物質的毒性是15 g/kg的3倍。

劑量-反應關系是用于研究外來化合物的劑量與在群體中呈現某種特定效應個體百分數之間的關系，所得到的有關參數可用于比較不同化合物的毒性，是安全性評價和危險性評價的重要內容之一，由于S型毒理學劑量-反應關系曲線與對數曲線相似性，故將相對毒性比數值（3 000、300、30、10）取對數lg10，即4個等級校正參數 ?γ1、γ2、γ3、γ4 分別為1、1.5、2.5、3.5。

2 評估模型的驗證

2.1 中國國家標準驗證

表2給出了中國國家標準GB/T 18883—2002《室內空氣質量》中揮發性有機化合物限值、化合物的危險等級、LCI值和R的計算結果，評價可見 R =0.79<1.0。

2.2 美國綠色衛士空氣質量標準驗證

表3為美國綠色衛士空氣質量標準UL GREENGUARD中揮發性有機化合物限值、化合物的危險等級、LCI值。根據評估模型，得到 R =0.39<1.0，符合衛生要求。發現根據美國綠色衛士空氣質量標準得到 R 小于中國國家標準GB/T 18883—2002限量（0.79）。

2.3 某辦公區域測量數據驗證

對出現集體頭痛癥狀的某辦公工作區域——辦公室3間、大廳1間進行測試，結果見表4。發現甲醛濃度均為0.18 mg/m3、TVOC 濃度為1.12 mg/m3（苯系物未檢出，主要為萜烯類）。得到LCI甲醛=640 μg/m3 、LCI萜烯=1 500 μg/m3。具體參數見表4。由上述評價模型計算得到 R =1.40，不符合衛生要求。

3 人造板VOCs釋放危害評估

基于以上數據驗證的準確性，使用多種VOC共存狀態危害評估方法對刨花板平衡狀態VOC釋放進行評估。樣品條件及數量為：索菲亞公司生產的E1級飾面刨花板，厚度為18 mm，初含水率為8.5%～10.5%，試件尺寸為150 mm×50 mm。采用15 L小型環境艙在溫度（23±0.5） ℃，相對濕度（50±5）%，裝載率 1.0 m2/m3條件下（試件雙面暴露面積為0.015 0 m2），以PVC飾面刨花板、三聚氰胺飾面刨花板、水性漆飾面刨花板、刨花板素板為研究對象，對其在平衡狀態釋放VOC情況進行分析評價。每組實驗最終結果由4個重復樣品同時分析得到，VOCs單體和TVOC濃度的數據結果見表5。

根據評估模型，得到PVC飾面刨花板、三聚氰胺飾面刨花板、水性漆飾面刨花板、刨花板素板的 R 分別為：0.78 、0.53 、1.01 、0.83。發現水性漆飾面刨花板的 R 最高，其次為刨花板素板、PVC飾面刨花板、三聚氰胺飾面刨花板。水性漆飾面刨花板的 R 超過接觸限值，不符合衛生要求，需要更長時間的釋放周期。研究發現：貼面處理能夠有效阻止刨花板素板部分VOC的釋放。相比PVC飾面刨花板，三聚氰胺飾面刨花板的危害性更小，環保性能更優。

4 結論

首次建立了根據危險等級化合物單體的空氣濃度、單體的最低職業暴露限值評估值、持續暴露時間因子對多種揮發性有機化合物共存時進行定量風險分析的評估模型。即： 〔∑γ1C1i / l（LCIi）+∑γ2C2j/l（LCIj）+∑γ3C3k /l（ LCIk）+∑γ4C4l/l（LCIl）〕t/8 =R。 當 R ≤1時， 表示未超過接觸限值，符合衛生要求;當 R >1時，表示超過接觸限值，不符合衛生要求。

使用模型對不同飾面刨花板VOC釋放情況進行評估，發現三聚氰胺飾面刨花板具有更優的環保性能，其次是PVC飾面刨花板，水性漆飾面刨花板的 R 超過接觸限值，不符合衛生要求。研究表明貼面處理能夠有效阻止刨花板素板部分VOC的釋放，三聚氰胺飾面刨花板和PVC飾面刨花板的 R 均低于刨花板素板。該模型的建立對于科學合理評價室內多種揮發性有機化合物共存環境對人類的危害具有重要意義，有利于正確認識木質裝飾板材釋放多種揮發性有機化合物對人類的影響。

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