放牧草地氧化亞氮排放：研究進展與展望

黃俊翔，劉春巖，姚志生，鄭循華,3，倪長健

（1.成都信息工程大學大氣科學學院，成都610225；2.中國科學院大氣物理研究所大氣邊界層物理和大氣化學國家重點實驗室，北京100029；3.中國科學院大學地球與行星科學學院，北京100049）

植被覆蓋度大于5%、灌木覆蓋度小于40%，地被植物以草本或半灌木為主的土地稱為草地，包括人工和天然草地[1]。我國人工草地面積僅為2.09×105km2[2]；天然草地則廣泛分布于東北的西部、內蒙古、西北山地和青藏高原，依據氣候帶、植被型組和優勢種，可劃分為9 類，即溫性草原類、高寒草原類、溫性荒漠類、高寒荒漠類、暖性灌草叢類、熱性灌草叢類、低地草甸類、山地草甸類和高寒草甸類，及175 個草地型[1]，天然草地具有畜牧生產、水源涵養、多樣性保護、侵蝕控制、養分貯存等多種生產和生態功能，并通過陸地-大氣界面氣體交換過程對氣候變化產生各種正負反饋效應。

我國天然草地特別是草地土壤是陸地重要碳庫[（25.4±1.5）×1015g C][3]，土地利用和管理方式改變（草地開墾、放牧強度和方式變化、“退牧還草”工程等）及氣候變化（增溫、降水變異和氮沉降增加）等因素疊加，使得草地表現為碳中性或弱碳匯[3-4]。草原類和荒漠類草地（天然草地中的面積占比過半）集中分布在年降水量小于500 mm的干旱、半干旱和半濕潤區，該氣候條件有利于大氣甲烷（CH4）向土壤的傳輸和土壤好氧環境形成，因此，我國天然草地總體表現為大氣CH4吸收匯[（465～488）×109g CH4-C·a-1][5-6]，約占全球草地CH4吸收量的近1/5[7]。相對于碳循環的氣候效應，草地氮循環和氧化亞氮（N2O）排放的氣候效應研究具有較大的不確定性，基于面積外推方法（即交換通量乘以草地面積）估算的我國天然草地N2O 排放量變幅很大[（40～210）×109g N2O-N·a-1][8-9]；基于過程模型評估的排放量變幅收窄，DNDC[10]、DLEM[5]和DyN-LPJ 模型[11]估算的我國天然草地N2O 排放量分別為77×109、100×109、90×109g N2O-N·a-1，約占全國自然土壤排放總量[（335～460）×109g N2O-N·a-1[11]]的17%～30%，然而，3 個模型研究所采用的草地面積差異巨大（分別為3.37×106、1.73×106～1.74×106、3.70×106km2），導致3 個研究估算的天然草地N2O 平均排放通量變動范圍達到2 倍以上（分別為0.23±0.04、0.58±0.06、0.24±0.23 kg N2O-N·hm-2·a-1）[5,10-11]，當前亟待對天然草地面積、N2O 排放水平和排放總量進行準確定量。

除草地面積及其動態變化外，還有諸多因素影響草地N2O 排放的準確定量。首先，草地排放通量測量使用了差異化的觀測方法（如：不同的氣相色譜載氣設置方法）和方案（如：不同的觀測周期和頻率）[12]，這會對草地排放水平和周年累積排放量的估算造成多大影響尚不清楚。其次，天然草地在冬春轉換凍融期可能發生脈沖式排放并主導全年排放水平，這種脈沖排放的觸發機制和主導微生物過程尚待明確，凍融過程是否廣泛促進草地N2O 排放尚存在爭議[13-14]。再次，放牧過程對草地區域N2O 排放的影響是多方面的，以往都側重于對單個排放源（如草地、糞尿斑塊和家畜圈舍）的研究[15-16]，缺乏對整個放牧系統排放總量的評估。最后，未來氣候變化和人類活動將如何協同影響草地氮素循環和N2O 排放過程尚未明確。本文就以上幾個方面對草地N2O 排放研究的潛在影響進行了初步分析。

1 交換通量度量方法影響

度量陸地-大氣界面氣體交換通量常用方法有密閉箱法、渦動相關法和土壤濃度梯度法，草地N2O排放通量大多低于現有渦動相關技術通量檢測下限[17]，濃度梯度法所需的土壤氣體傳輸參數難以原位測量且時空變異巨大[18]，因此，密閉箱法如靜態暗箱采樣-氣相色譜分析方法成為我國及全球最普遍使用的草地溫室氣體交換通量度量方法，其原理是采用氣相色譜分析測定靜態暗箱內溫室氣體濃度隨罩箱時間的變化速率，以此計算交換通量[19]。在我國開展的靜態暗箱-氣相色譜法度量草地N2O排放通量的研究中，包括了4 種氣相色譜載氣設置方法：Ⅰ.氬甲烷作載氣方法；Ⅱ.高純氮氣作載氣方法，不加二氧化碳（CO2）補充氣或堿石棉過濾柱；Ⅲ.高純氮氣作載氣外加CO2補充氣（CO2在高純氮氣中的體積百分比約為10%）方法；Ⅳ.高純氮氣作載氣，進樣口安裝堿石棉過濾柱（去除氣體樣品中的CO2，避免其干擾電子捕獲檢測器測定N2O）方法（表1）。因氬甲烷價格昂貴以及在偏遠地區不易獲得，第Ⅰ種方法應用較少；上世紀九十年代末至本世紀初的20 年間，第Ⅱ種方法應用普遍；2010 年后，第Ⅲ種方法逐步替代第Ⅱ種方法得到普及應用；第Ⅳ種方法截至目前只在一個研究區域開展應用（表1）。在農田生態系統開展的氣相色譜載氣設置方法影響N2O 排放通量監測的評估表明，相對于第Ⅰ、Ⅲ和Ⅳ種方法，第Ⅱ種方法因氣相色譜的預分離柱不能完全分離和排除氣體樣品中的CO2，殘留CO2干擾了電子捕獲檢測器對N2O 濃度的測量，該方法顯著高估農田N2O 排放量，對于弱排放源生態系統（＜10 kg N2O-N·hm-2·a-1）不建議使用該分析方法[20]。我國天然草地正屬于這類弱排放源生態系統（表1），目前尚未開展第Ⅱ種方法獲得N2O 通量數據的可靠性評估，本文從兩個角度研判該方法可能同樣高估草地排放通量。

首先，現有的草地排放通量周年觀測顯示，第Ⅰ、Ⅲ和Ⅳ種方法獲得的我國天然草地排放量為0.01～0.4 kg N2O-N·hm-2·a-1（均值± 標準偏差：0.2±0.1 kg N·hm-2·a-1，表1），這表明天然草地整體為較弱的N2O排放源。而基于第Ⅱ種方法獲得的周年累積排放量變動范圍很大（0.3～2.9 kg N2O-N·hm-2·a-1），已報道的極高排放量（＞1.0 kg N2O-N·hm-2·a-1）唯一來自于該分析方法，個別研究報道的累積排放量甚至超過農田背景排放水平（全國平均為1.4 kg N2O-N·hm-2·a-1[21]）。其次，在溫性草原類和高寒草甸類草地，不同研究者應用前3 種分析方法在同一樣地開展了N2O排放通量監測，如：Du 等[9]和Liu 等[22]分別應用第Ⅱ和第Ⅰ種方法，在內蒙古錫林郭勒草原生態系統國家野外科學觀測研究站的1979 年禁牧羊草草原樣地，開展了5周年（1995、1998以及2001—2003年）和2周年（2005—2006年）N2O 排放通量監測，前者報道的年均排放量為0.7±0.5 kg N2O-N·hm-2·a-1，個別年份高達1.6±0.5 kg N2O-N·hm-2·a-1，后者報道的年排放量僅為0.2～0.3 kg N2O-N hm-2·a-1。再如：Du等[23]和Fu等[12]分別應用第Ⅱ和第Ⅲ種方法，在青海海北高寒草地生態系統國家野外科學觀測研究站附近具金露梅的矮生嵩草高寒草甸，開展了4 周年（2003—2006 年）和3周年（2012—2015 年）排放通量監測，前者在未觀測到土壤凍融對N2O 排放激發效應的條件下，報道的年排放量高達2.2～2.9 kg N2O-N·hm-2·a-1，后者即使觀測到冬春轉換期土壤凍融過程對N2O 排放的激發效應，計算的年累積排放量也僅為0.2～0.3 kg N2O-N·hm-2·a-1。盡管不同分析方法測量結果的差異包含年代際變異，但天然草地這類典型“貧氮”自然生態系統排放量的年際變異通常難以達到數量級水平，此外，北半球不施肥自然草地極罕見第Ⅱ種方法如此高排放通量（＞2 kg N2O-N·hm-2·a-1）的報道[24]。未來應在草地生態系統開展這四種分析方法的直接對比觀測研究，進一步明確不同分析方法獲取數據的可比性及第Ⅱ種方法高估草地排放通量的程度，當前草地N2O 排放清單估算應慎重使用第Ⅱ種方法獲得的通量數據。

表1 中國草地N2O排放通量周年觀測Table 1 Review of year-round N2O flux measurements over grasslands in China

2 土壤凍融激發效應與非生長季高頻觀測的必要性

土壤凍融交替指由于溫度的季節變化和日變化，表層土壤反復凍結與融化的過程，從而影響土壤物理、化學、水文和生物特性及養分循環過程，是中高緯和高海拔地區的典型自然現象，主要發生在秋冬和冬春轉換期。經過漫長冬季土壤的長期凍結，冬春轉換期凍融交替對土壤屬性和養分循環影響更加明顯，一般以表層（5～10 cm）土壤溫度劃分冬春轉換凍融期開始和結束的時間，表層土壤日最大溫度大于0 ℃凍融期開始，表層土壤日最小溫度大于0 ℃凍融期結束[12]。土壤水分冬季凍結和冬春轉換期固液相態的交替變化，導致部分植物根系和土壤微生物的死亡、土壤團聚體結構和穩定性的破壞、土壤生物殘體的碎化分解，進而加速有機質的礦化、增加土壤溶液可溶性養分濃度及元素損失風險如N2O排放[25]。

我國天然草地大都分布于中高緯度和高海拔地區，土壤凍融交替現象普遍存在，然而，對于土壤凍融交替是否會激發草地N2O 排放存在不同觀點[13-14]，這主要有兩方面原因：首先，我國北方天然草地冬春轉換期土壤凍融交替過程大約持續近2 個月的時間（3月初至4 月底），但凍融期脈沖式N2O 排放僅維持幾天至2 周時間[12-13,26]。這主要是由于土壤凍融交替能夠影響的土壤碳氮庫的量是有限的，凍融期土壤碳氮轉化過程底物主要來自于冬季長期凍結導致的少量養分釋放，這部分速效養分快速消耗后，N2O 排放峰隨即消失。現有草地N2O 排放通量周年觀測研究不但稀少，且大部分研究非生長季的觀測頻率極低，如1 次·月-1（表1），如此低的觀測頻率極有可能錯過和無法捕捉到短暫的、脈沖式排放峰。其次，凍融期草地土壤養分的釋放、轉化和損失過程受土壤凍結溫度和時間、積雪厚度、土壤水分條件、土壤和植被類型、草地管理方式等多重因素影響，表觀上脈沖式排放隨機閃現，但表觀現象背后的實質是缺乏對脈沖式N2O排放觸發機制的深入研究。在羊草溫性草原和具金露梅的矮生嵩草高寒草甸，有些樣地和年份觀測到脈沖排放，有些則沒有，綜合分析管理和環境信息就會發現放牧強度和凍融期前一個生長季的降水量分別是影響該類型草地N2O 脈沖排放是否發生的先決條件[12-13]，未來應加強凍融期脈沖排放觸發機理和主導微生物過程的研究。

異養微生物的反硝化過程通常被認為是自然生態系統凍融期產生N2O 的主導微生物過程[27]，冬春轉換期積雪融化疊加土壤凍融交替過程促進草地土壤微生物反硝化及其N2O 排放的機制包括：（1）積雪融化增加土壤水分、降低土壤氣體通透性，形成有利于微生物反硝化的厭氧環境；（2）土壤溶液中可溶性碳氮養分濃度增加促進反硝化異養微生物的活性；（3）N2O 還原過程需要較高的活化能，其還原酶對低溫的敏感性會增加凍融期反硝化過程N2O 的產物比[22]。然而，在持續低土壤無機氮含量的天然草地，凍融期反硝化底物硝酸和亞硝酸鹽的來源尚不清楚，最新的研究表明，土壤微生物反硝化過程雖主導放牧天然草地冬春轉換凍融期N2O 產生，但凍融期土壤微生物硝化速率的抬升為反硝化過程提供了關鍵的無機氮底物，硝化-反硝化耦合機制而非單一反硝化過程主導“貧氮”天然草地凍融期N2O脈沖排放[28]。

羅列一下中國草地N2O 排放通量周年觀測研究（表1）就可以看出，凡是觀測到凍融期脈沖排放峰的研究都在冬春轉換期進行了加密觀測，如至少每周觀測1 次；另外，一旦有脈沖排放峰，非生長季排放就在周年累積排放中占主導（＞50%），即使未觀測到凍融期脈沖排放峰，長達7 個月之久的非生長季對全年累積排放的貢獻范圍也在0～58%，其中多數的貢獻率高于25%。因此，冬春轉換期高頻通量觀測和非生長季連續觀測對于脈沖排放觸發機理研究以及周年累積排放的準確定量都是十分重要的。

3 評估放牧系統排放的重要性

對于不施肥的天然草地，生物固氮和大氣沉降是主要的外源氮素輸入途徑，放牧家畜采食、刈割、風蝕、徑流損失和氣態氮排放是主要的氮素損失途徑，放牧天然草地特別是中重度放牧草地氮素損失遠大于外源氮輸入，成為氮素負盈余和“貧氮”生態系統（以持續低土壤無機氮含量為特征）[29]。放牧和刈割對植物氮素的移除、持續低土壤無機氮含量、植物與微生物養分競爭、干旱半干旱氣候和漫長非生長季持續低溫等因素都會限制微生物氮素轉化及N2O 產生，多數野外原位觀測（高純氮氣作載氣，不加CO2補充氣或堿石棉過濾柱的分析方法Ⅱ結果除外，天然草地年累積排放0.01～0.43 kg N2O-N·hm-2·a-1，平均0.20±0.09 kg N2O-N·hm-2·a-1，表1）和過程模型評估（DNDC和DyN-LPJ 模型：0.23 ± 0.04 kg N2O-N·hm-2·a-1和0.24 ± 0.23 kg N2O-N·hm-2·a-1[10-11]）均表明我國天然草地為弱N2O 排放源。然而，放牧家畜攝食的植物氮素，少部分被家畜吸收，其余大部分以排泄物形式遺留在草地和圈舍，草地糞尿斑塊和家畜圈舍貯存豐富的易分解營養物質又會促進草地和草地區域N2O 的排放[15-16,30-31]。

采用靜態箱法度量放牧草地N2O 排放應增加空間重復數量，確保能夠反映放牧家畜糞尿斑塊造成的排放通量空間異質性。此外，當評估草地N2O 排放及放牧影響時，應考慮放牧系統特點，綜合研究整個放牧系統和草地區域的排放量。以具金露梅的矮生嵩草高寒草甸放牧系統為例[30]，為維持高的放牧強度，牧戶要種植燕麥草為家畜提供冬季飼草，化肥施用使種植飼草農田成為N2O 排放熱點，其排放通量通常為草地排放通量的2～6 倍。家畜圈舍積累大量糞尿排泄物，充足底物和厭氧環境使圈舍成為極強的排放點源，其排放通量較草地高兩個數量級。圈舍積累的家畜糞便風干后，成為牧民做飯和取暖的燃料，糞便燃燒過程又會產生N2O。調查數據顯示，具金露梅的矮生嵩草高寒草甸典型區域的平均放牧強度為4 sheep unit·hm-2·a-1，該區域內種植飼草的農田面積相當于草地面積的17%，家畜圈舍面積占草地面積的0.07%，以單位草地面積折算的高寒草甸、飼草農田、家畜圈舍和糞便燃燒排放通量分別為0.27 ± 0.06、0.17 ± 0.04、0.05 ± 0.01、0.004 ± 0.001 kg N2O-N·hm-2·a-1，4 種排放源累加的排放量為0.50 ± 0.07 kg N2O-N·hm-2·a-1，接近高寒草甸這一單一排放源強度的2 倍。以羊草溫性草原為例[31]，在較低的放牧強度水平下（1 sheep unit·hm-2·a-1），放牧羊草溫性草原生長季N2O 的排放量僅為0.03 ± 0.01 kg N2O-N·hm-2，若考慮其他放牧相關排放源如家畜圈舍和糞堆的排放，整個草地區域的排放量達到0.06 ± 0.02 kg N2ON·hm-2，亦為單一溫性草原排放源強度的2 倍，并且隨著放牧強度的增加整個草地區域放牧相關排放源強度大幅增加。因此，僅考慮放牧對草地單一排放源影響顯然具有局限性，會明顯低估整個放牧系統和草地區域N2O排放。

4 氣候變化影響

氣候變化和人類活動總是協同影響草地生態系統氮素循環，隨著中國居民膳食中動物性食物消費逐年增加，牛羊畜產品產量需要維持不斷增長的態勢，可以預見相當長時間內我國天然草地仍將維持較高放牧強度及氮素負盈余和土壤“貧氮”的特征。“貧氮”天然草地土壤低無機氮底物可利用性限制了N2O 產生能力，分析未來氣候變化對草地N2O 排放影響應首先考慮該氣候因子的變化是否能夠緩解土壤無機氮底物對N2O生產的限制性。

目前開展的草地氣候變化情景模擬試驗中，主要包括增溫、大氣氮沉降增加和降水量變化3 種氣候要素模擬。我國天然草地主要分布于中高緯度和高海拔地區，這些區域的增溫幅度至少是全球平均增幅的2 倍[32-33]，土壤氮循環包含一系列溫度敏感性過程如分解、礦化、硝化和反硝化等，草地區域的快速升溫必將影響其土壤氮素轉化和N2O 釋放。然而，增溫對多年凍土和季節性凍土區草地土壤氮素轉化和N2O 排放的影響可能存在明顯差異，對于多年凍土區，溫度快速升高使多年凍土消融和活動層融深增加，原本封存在永凍層的有機氮加速向無機氮的分解礦化并促進N2O 釋放[34-35]。對于季節性凍土區，氣溫升高不會改變生長季植物與微生物間養分競爭關系及土壤無機氮底物限制N2O 產生的基本特征，但是，非生長季溫度增加、季節性凍土凍結深度和凍結時間明顯減少[36]，可能降低冬季土壤團聚體破壞程度和死亡生物殘體數量[37]，進而降低冬春轉換凍融期N2O 脈沖排放的水平和發生概率。利用開頂箱和紅外加熱技術，我國已開展了一些增溫對天然草地N2O 排放影響的評估[38-39]，但這些研究全部集中于季節性凍土區，且觀測周期僅為植物生長季，尚不清楚增溫對季節性凍土區非生長季特別是冬春轉換凍融期以及多年凍土區草地N2O排放的影響。

在我國已開展了大量模擬降水和氮沉降增加對草地N2O 排放影響研究，研究結論一致，即水分和氮營養元素增加，會不同程度促進草地排放[40-42]。我國面積半數以上的天然草地（草原類和荒漠類草地）分布在干旱、半干旱和半濕潤區，水分是限制草地生產力的關鍵要素[40]，降水量增加無疑會促進這些區域草地凈初級生產力，增加植物殘體、根系分泌物等有機質供應，進而促進土壤有機氮向無機氮的礦化分解，水分和氮沉降增加能夠緩解硝化和反硝化微生物無機氮底物可利用性限制，進而促進草地N2O 排放。受季風氣候影響，我國草地區域年降水大部分集中于生長季，生長季豐沛降水有利于增加入冬時土壤水分條件，入冬時高土壤水分含量，一方面促進土壤團聚體破壞，增加死亡生物殘體數量，另一方面有利于冬春轉換凍融期土壤厭氧環境形成和反硝化過程N2O 生產，因此，前一個生長季降水量可能是觸發冬春轉換凍融期N2O 脈沖排放的關鍵[12]，未來應加強研究生長季降水和大氣氮沉降增加對冬春轉換凍融期草地N2O 脈沖排放的影響。此外，最近關于大氣氮沉降趨勢的研究表明，我國大氣濕沉降量從2000 年后出現趨緩和下降態勢，但干沉降在總沉降中的貢獻逐步增加，占比近一半，干沉降中氧化態氮的貢獻明顯上升[43]，以往草地氮沉降效應研究全部模擬濕沉降過程，未來應加強干沉降增加和干沉降組分變化的影響評估。

5 結論與展望

靜態箱-氣相色譜法被廣泛應用于我國草地N2O排放通量監測，4 種氣相色譜載氣設置方法中（Ⅰ.氬甲烷作載氣方法；Ⅱ.高純氮氣作載氣方法，不加CO2補充氣或堿石棉過濾柱；Ⅲ. 高純氮氣作載氣外加CO2補充氣方法；Ⅳ.高純氮氣作載氣，進樣口安裝堿石棉過濾柱方法），Ⅰ、Ⅲ和Ⅳ3種方法研究結果表明天然草地為弱排放源（0.01～0.4 kg N2O-N·hm-2·a-1），而第Ⅱ種方法極可能高估草地這類弱排放源生態系統的排放量，草地N2O 排放清單研究應慎重使用第Ⅱ種方法獲得的通量數據。

土壤凍融交替是天然草地冬春轉換期的典型自然現象，凍融期短暫的脈沖式N2O 排放一旦發生，就會主導全年累積排放水平，應加強非生長季特別是凍融期的排放通量觀測頻率，避免因低頻觀測無法捕捉到脈沖式排放峰而大幅低估周年累積排放量。

放牧家畜對植物氮素的遷移轉化，導致放牧相關排放源，如遺留草地的糞尿斑塊、家畜圈舍和飼草農田成為排放熱點，應綜合評估放牧系統和草地區域各種排放源的貢獻。

天然草地氮素負盈余和土壤“貧氮”的特點，限制草地N2O 生產，同時決定了氣候變化影響N2O 排放的效力，未來應加強評估增溫和降水變化對多年凍土區排放和冬春轉換凍融期排放的影響，以及大氣干沉降和干沉降組分變化的影響。