中國茶園N2O排放及其影響因素

姚志生，王 燕，王 睿，劉春巖，鄭循華，2

（1.中國科學院大氣物理研究所大氣邊界層物理與大氣化學國家重點實驗室，北京100029；2.中國科學院大學地球與行星科學學院，北京100049）

氧化亞氮（N2O）是被《聯合國氣候變化框架公約》的《巴黎協定》列為僅次于二氧化碳（CO2）和甲烷（CH4）的嚴格管制溫室氣體，其在大氣中的滯留時間長達131 年，并且在100 年時間尺度上的全球增溫潛勢約為CO2的298 倍，是CH4的9 倍[1]。同時，N2O 也會從對流層進入平流層，在平流層中和臭氧（O3）發生光化學反應，是本世紀破壞平流層臭氧的最重要物質[2]。農業土壤是大氣N2O 的主要人為排放源，對全球人為N2O 總排放的貢獻率達到60%[3]。而在農業生態系統中，施用合成氮肥及有機肥是造成土壤N2O 排放的最主要且最直接方式。據估計，由于施肥量的增加，到2030 年農田N2O 排放量將增加35%～60%[4]，成為全球農業可持續發展所面臨的巨大挑戰。因此，減少施肥農田N2O 排放，特別是針對高氮肥投入量下經濟農作物種植系統（如蔬菜地、茶園）的N2O 減排，對緩解我國及全球氣候環境變化具有重要意義。

茶樹作為全球最主要的農業經濟作物之一，廣泛種植于熱帶和亞熱帶地區。目前，全世界有超過62個國家種植茶樹。其中，中國是世界上茶葉種植歷史最悠久、生產量最大的國家。據統計，到2018 年底我國茶葉種植面積達到298.6 萬hm2，產量為261 萬t，分別占世界茶園總量的47%和41%[5-6]。為了獲得高品質的茶葉，茶農通常在茶園中施加大量的無機和有機氮肥以增加葉片中游離氨基酸（尤其是茶氨酸）的含量[7-8]?，F階段我國茶園氮肥施用量在450～1200 kg N·hm-2·a-1，平均施入量達到491 kg N·hm-2·a-1[9-11]。另外，由于茶樹大多生長在高熱高濕、透水性良好的酸性土壤中，過量施用氮肥會導致茶園土壤進一步酸化[12]。并且，隨著茶樹的生長，茶農對茶樹修剪次數增加，修剪后的枝葉均留在茶園土壤表層，加上茶農施入的大量有機肥，使茶園土壤中的有機質含量逐漸提高[13]。因此，高氮肥投入和茶園的酸化以及有機碳含量的增加過程會協同影響土壤中微生物的結構和功能，從而促進土壤中硝化和反硝化作用過程中N2O的產生和排放[10，14]。截至目前，一些研究已經證實茶園具有較高的N2O 排放。例如，Yao 等[13]對茶園進行連續周年的原位觀測表明，茶園N2O 排放量為14.4～32.7 kg N·hm-2·a-1，顯著高于鄰近的糧食作物農田。Jumadi 等[15]對印度尼西亞酸性土壤溫室氣體排放的研究表明，與森林（馬尾松樹）和農田（馬鈴薯）土壤相比，茶園土壤N2O 年排放量最高，達32.41 kg N·hm-2·a-1。雖然國內外學者對茶園N2O 高排放研究的報道是一致的[16-17]，但由于各研究地點的氣候類型、管理措施和土壤性質多樣化，這些因素均可能影響茶園N2O 排放。因此，非常有必要進一步明確各種因素對茶園土壤N2O排放的影響效應特征。

盡管茶園已經逐漸成為一個不可忽視的農田N2O 排放源，但國內外有關農業土壤N2O 排放的估算卻不包含茶園這一獨特酸性土壤條件下的N2O 排放數據[18-20]。迄今為止，針對我國茶園N2O 排放特征的研究大多集中在單個試驗點尺度[10，17，21]，有關全國茶園的N2O 排放量和直接排放系數（EFd）的定量分析卻鮮有報道。因此，本研究運用文獻薈萃（Meta）分析方法，基于現有的田間觀測數據，定量分析出中國茶園平均N2O 年排放量和EFd，并依據此排放系數估算出我國茶園N2O 總排放量；同時，從氣候、管理措施和土壤性質等方面探討影響我國茶園N2O 排放的關鍵因子。研究結果將為我國制定有效的茶園N2O 減排方案提供科學依據，并為準確編制國家農田N2O 排放清單提供關鍵參數。

1 材料與方法

1.1 數據來源

本研究通過中國知網（CNKI）和Web of Science數據庫搜集篩選出中國范圍內關于茶園N2O 田間原位觀測的文獻。中文文獻基于關鍵詞“氧化亞氮”和“茶”，依據“主題”進行檢索。英文文獻基于布爾邏輯式China*AND“N2O”AND“tea”AND“nitrous oxide”進行檢索。文獻檢索截止日期為2019年12月。篩選標準如下：（1）研究對象為中國茶園；（2）收集的數據均來自田間原位觀測且觀測周期不少于一年；（3）N2O觀測方法為靜態暗箱-氣相色譜法；（4）田間試驗處理包含常規化肥（尿素和復合肥料）、常規有機肥（餅肥、堆肥、雞糞、牛糞、豬糞、油菜籽渣和秸稈）、有機無機復混肥等一個或多個處理，且各試驗應具有明確的不施肥處理對照（極個別對照處理缺失數據由鄰近試驗地點估算獲得）。根據以上標準，最終篩選出13 篇文獻[9-10，13，17，21-29]，共70 個數據，包括45 個施肥處理數據和25 個不施肥處理數據（表1）。并對符合標準的文獻提取區域、試驗點位置、氣候（降雨量和溫度）、管理措施（施氮量和肥料類型）、土壤性質（土壤有機碳/SOC、全氮/TN、C/N、pH 和黏粒含量）、N2O 排放量、EFd等信息，建立中國茶園N2O 數據庫。此外，施用緩控釋肥和添加生物炭的處理（n=10）作為單獨的新型肥料管理措施用于評估不同肥料類型對茶園N2O 排放和EFd的影響；但由于此類處理對N2O 排放會產生明顯抑制效應[21，23]，因此這些處理的數據不被用于定量本研究中中國茶園的平均N2O年排放量和EFd。

1.2 數據處理與統計分析

本研究利用建立的數據庫，依據保證數據的完整程度及總體分布，而又最大程度地實現組內均質化的原則[30]，對獲得的數據以多種方式進行分組，用于探究環境因素（氣候和土壤性質）和管理措施對茶園N2O 排放和EFd的影響。具體指標包括：降雨量、施氮量、肥料類型、SOC、TN、C/N、pH和黏粒含量等。

對于統計分析，本研究采用EFd作為效應值進行Meta 分析[31-32]。單位施氮量下施肥處理與不施肥處理平均N2O 年排放量的差值定義為直接排放系數（EFd），其計算公式為：

式中：EF為施肥處理的平均N2O年排放量，kg N·hm-2·a-1；E0為不施肥處理的平均N2O年排放量，kg N·hm-2·a-1；N為茶園平均氮肥施入量，kg N·hm-2·a-1。

由于大多數文獻缺少效應值（EFd）的標準偏差或標準誤差的數據，因此本研究利用試驗處理重復次數的方法計算效應值的權重（weight）[32]，具體計算公式如下：

式中，N施肥和N不施肥分別表示施肥處理和不施肥處理的試驗重復次數。

此外，為了進一步確定Meta 分析的穩健性，使用各研究中施肥處理和不施肥處理下的N2O 排放量計算響應比（Response ratio，RR），即：

經Kolmogorov-Smirnov 檢驗[33]，各研究的響應比均滿足正態分布（P＞0.05），表明納入數據庫中的樣本數據可以用于Meta 分析[31]。本研究使用MetaWin 2.1進行Meta分析[34]，選擇隨機分類效應模型進行加權平均效應值的計算，并使用自助抽樣法（999 次）計算不同分組平均效應值的95%置信區間（Confidence interval，CI）。若各組平均值的95%置信區間互不重疊，則認為各效應值之間在α=0.05 水平上顯著相關[35]。同樣，若各組平均效應值（EFd）的95%置信區間與政府間氣候變化專門委員會（IPCC）提供的排放系數默認值1%[36]不重疊，則說明該組的平均EFd值和1%之間具有顯著差異。此外，利用多元線性逐步回歸相關分析方法探究哪種因子（氣候、土壤性質及管理措施）是茶園N2O排放的關鍵影響因素。

本研究統計檢驗采用SPSS 19.0，并使用Excel 2007 和Origin 8.5 進行數據處理與作圖，對部分文獻中以圖片形式呈現的數據，采用GetData Graph Digitizer 2.24進行數字化處理。

2 結果與分析

2.1 N2O排放及其影響因素

基于全國茶園45個常規施肥處理和25個不施肥處理N2O 數據計算得出，施肥茶園土壤的平均N2O 年排放量為9.55 kg N·hm-2·a-1（CI：7.54～11.9 kg N·hm-2·a-1），而對照不施肥處理的平均N2O 年排放量為1.38 kg N·hm-2·a-1（CI：0.64～2.12 kg N·hm-2·a-1）（圖1）。

通過分別對氣候、管理措施或土壤性質的影響分析表明，茶園N2O 排放主要受施肥類型和土壤SOC 含量、C/N 以及黏粒含量的影響，而受降雨量和土壤pH的影響不明顯（表2）。盡管化肥的施入量大于有機肥，但二者的平均N2O 年排放量分別為14.7 kg N·hm-2·a-1和12.3 kg N·hm-2·a-1，無顯著差異；再者，盡管有機無機復混肥的施入量與化肥相當，但其排放量（7.63 kg N·hm-2·a-1）卻低于化肥處理。并且，與化肥處理相比，新型肥料（即緩控釋肥和添加生物炭）的施用降低了51%的N2O年排放量，達到與有機無機復混肥處理在一個同樣低的排放水平。對于土壤性質而言，茶園的N2O 年排放量隨著SOC 含量的增加而增加，但卻隨C/N和黏粒含量的增加而降低。當SOC≥10 g C·kg-1時，平均N2O 年排放量為12.2 kg N·hm-2·a-1，是SOC＜10 g C·kg-1時N2O 排放量的兩倍（P＜0.05）。當C/N＜10 或黏粒含量＜15%時，茶園N2O 排放達到最大，分別為13.6 kg N·hm-2·a-1和19.5 kg N·hm-2·a-1。

表1 中國茶園氧化亞氮（N2O）年排放和直接排放系數（EFd）的分析數據來源Table 1 Sources of data used in the analysis of annual nitrous oxide（N2O）emissions and direct N2O emission factor（EFd）across tea plantations in China

續表1 中國茶園氧化亞氮（N2O）年排放和直接排放系數（EFd）的分析數據來源Continued table 1 Sources of data used in the analysis of annual nitrous oxide（N2O）emissions and direct N2O emission factor（EFd）across tea plantations in China

利用全部（70 個）數據開展多元線性逐步回歸分析環境因子（氣候和土壤性質）和管理措施的影響時表明，氮肥施用量對茶園N2O 排放起著主導作用。如圖2 所示，茶園N2O 年排放量與氮肥施用量之間呈顯著正相關關系（P＜0.01），回歸方程為N2O=0.018N+1.70（R2=0.42）。說明茶園N2O 年排放量隨著氮肥投入量的增加而增加，并且氮肥施用量的變化能夠解釋約42%的N2O排放變化。

圖1 不施肥和施肥處理下的中國茶園N2O年排放量和直接排放系數（EFd）Figure 1 Annual N2O emissions and direct emission factor（EFd）of the unfertilized and fertilized tea plantations in China

2.2 EFd及其影響因素

通過對45 個常規施肥茶園數據進行分析表明，中國茶園的平均N2O 年EFd為1.92%，其95%置信區間范圍為1.49%～2.39%（圖1）。

圖3 是氣候、管理措施或土壤性質的影響效應分析結果。盡管降雨量對EFd無明顯影響，但無論是＜1500 mm 還是≥1500 mm，茶園的平均EFd均顯著高于IPCC 推薦排放系數1%（P＜0.05）。在施肥類型方面，化肥和有機肥處理的平均EFd分別為2.32%（n=7）和2.68%（n=8），高于有機無機復混肥（1.59%，n=30）和新型肥處理（1.76%，n=10）。相對于施肥量N＜250 kg N·hm-2·a-1和＞500 kg N·hm-2·a-1處理，N 為250～500 kg N·hm-2·a-1處理的平均EFd（2.02%，n=30）顯著大于IPCC 推薦排放系數1%（P＜0.05）。對于土壤性質的分組而言，除C/N＞15 和黏粒含量＞25%外，其余組的平均EFd均與IPCC 的推薦值1%存在顯著差異（P＜0.05）。其中，茶園的平均EFd隨著土壤SOC 和TN 的增加而增大，最大值分別出現在SOC≥10 g C·kg-1和TN≥1 g N·kg-1時，EFd分別為2.33%（n=25）和2.5%（n=18）。相反，茶園的平均EFd卻隨土壤C/N的增加而減小，且當C/N＞15 時，其EFd（0.99%，n=8）相較于C/N＜10 時的值（2.66%，n=11）顯著減?。≒＜0.05）。與黏粒含量＜15%的值（3.87%，n=7）相比，EFd在黏粒含量15%～25%和＞25%時的值均顯著降低（P＜0.05），分別為1.55%（n=32）和1.5%（n=6）。此外，盡管土壤pH對茶園EFd的影響并不顯著，但隨著土壤pH 的降低，茶園EFd的值呈現增加的趨勢，其在土壤pH＜4.1 和4.1～5.4時的值分別為2.44%（n=7）和1.82%（n=38）。

圖2 中國茶園施氮（N）量與N2O年排放量之間的關系Figure 2 Relationship between nitrogen（N）application rate and annual N2O emissions across tea plantations in China

綜合分析環境因子（氣候和土壤性質）和管理措施對茶園EFd的影響，結果表明，與N2O排放量變化的主制因子不同，茶園的EFd變化并不受氮肥施入量變化的顯著影響，而主要受土壤C/N 和黏粒含量變化的影響（圖4）。且茶園的EFd與土壤C/N 和黏粒含量呈顯著負相關關系，回歸方程為EFd=5.71-0.16C/N-0.079Clay（R2=0.21，P＜0.01）。也就是說，土壤C/N 和黏粒含量變化的協同影響可以解釋約21%茶園EFd的變化。

表2 氣候、管理措施和土壤性質對中國茶園N2O年排放量和施氮（N）量的影響Table 2 Effects of climate，managements and soil properties on annual N2O emissions and nitrogen（N）application rates from tea plantations in China

3 討論

3.1 中國茶園N2O排放和EFd的影響因素分析

通過文獻調研建立中國茶園N2O 排放數據庫，并對這些文獻數據進行薈萃分析表明，中國茶園平均N2O 年排放量為9.55 kg N·hm-2·a-1，顯著低于Akiyama 等[16]文獻綜述得到的日本茶園年平均N2O 排放量25.5 kg N·hm-2·a-1。根據Liu 等[37]整理的蔬菜地N2O排放數據集，計算分析得出中國蔬菜地的平均N2O 年排放量為8.04 kg N·hm-2·a-1，其變化范圍為1.32～18.42 kg N·hm-2·a-1。同樣，根據Gu 等[38]整理的果園N2O 排放數據集，可以計算得出中國果園的平均N2O年排放量為8.12 kg N·hm-2·a-1?？梢?，本研究得出的中國茶園N2O 年排放量與蔬菜地和果園的N2O 年排放量相當，無明顯差異。但是，本研究的茶園N2O 年排放量通常高于我國糧食作物農田的N2O 排放。例如，基于Cui 等[39]收集的糧食作物農田N2O 排放的數據庫，整理分析得出中國水稻-小麥和玉米-小麥輪作農田的平均N2O 年排放量分別為4.31 kg N·hm-2·a-1和2.61 kg N·hm-2·a-1，顯著低于本研究茶園的N2O年排放量。

圖3 氣候（a）、管理措施（b）和土壤性質（c～d）對中國茶園N2O直接排放系數（EFd）的影響Figure 3 Effects of climate（a），managements（b）and soil properties（c～d）on direct N2O emission factors（EFd）from tea plantations in China

本研究表明中國茶園的平均N2O 年EFd為1.92%（95%置信區間為1.49%～2.39%）。同樣，基于本研究中茶園氮肥施用量與N2O 排放的顯著線性正相關關系（圖2），得出斜率即茶園N2O 排放系數為1.8%，接近上述Meta 分析的結果。本研究的中國茶園EFd明顯低于Akiyama 等[16]報道的日本茶園N2O 排放系數（2.82%），但卻高于IPCC 建議的全球農作物EFd默認值1%[36]。與其他研究者報道的中國農作物（如小麥、玉米、水稻、蔬菜等）EFd相比（表3）[20，37-38]，本研究的茶園EFd均處于一個較高的水平。

以上的研究結果表明茶園種植系統可能是我國農田生態系統中大氣N2O 的強排放源。通常，茶農為了獲得良好的茶葉品質和產量會在茶園中施加大量的氮肥，施肥量過高可能是造成大量N2O 排放的一個最重要的因素[8]。正如圖2 所示，茶園N2O 年排放量隨施氮量的增加而增強。基于本研究中45 個施肥數據可知，中國茶園氮肥平均施用量達到429 kg N·hm-2·a-1，遠高于我國糧食作物農田的施肥量。例如，Cui 等[39]報道中國水稻、玉米和小麥農田的平均施氮量分別為199、178 kg N·hm-2和180 kg N·hm-2，明顯低于上述茶園平均施肥量。并且，茶園的長期大量施用氮肥會導致土壤中殘留氮素的積累尤其是土壤NO-3含量明顯增加[40]，這為微生物反硝化過程提供了反應底物，從而促進N2O 的產生和排放。此外，與本文中得到的研究結果相類似，有研究者報道土壤N2O 排放通常隨著土壤SOC 含量增加而增強[41-42]。一方面，土壤中較高的SOC 含量為微生物活動提供能量以及通過礦化分解成無機氮而提供反應底物，從而促進硝化和反硝化作用過程以及與二者緊密相連的N2O 產生和排放[43]；另一方面，SOC 為土壤呼吸作用提供基質，促進微生物活動的同時加快了氧氣的消耗，有利于形成厭氧環境，進一步刺激N2O 的產生和排放[44]。對于茶園種植系統而言，其土壤中SOC含量通常會隨著連續種植茶樹年限的增加而增大，從而相對高于其他旱作農田[13，45]。例如，基于Yue 等[20]收集的農田土壤SOC數據分析表明，中國玉米和小麥農田的平均土壤SOC 含量分別為7.93 g C·kg-1和9.51 g C·kg-1，低于本研究中茶園的平均SOC 含量（11.7 g C·kg-1），因而茶園相對于旱地糧食作物農田具有較高的土壤N2O 排放。另外，茶園具有較高的N2O 排放還與其本身較低的土壤pH（本研究中茶園土壤pH為3.3～5.4）有關，因為土壤N2O 排放通常與pH 呈負相關關系，即隨著pH降低而排放增加[46]。一方面，較低的土壤pH 能夠抑制土壤中N2O 還原酶的活性，導致微生物反硝化作用過程中產生的N2O/（N2O+N2）比值變大[47-48]；另一方面，茶園中土壤較高SOC 含量和較低pH 這兩種環境因子相結合會產生協同效應，從而引起微生物異養硝化反應而產生N2O[10，49]或引起土壤中化學反硝化作用而導致N2O的產生[50-51]。

表3 中國不同作物種類N2O直接排放系數（EFd）的對比Table 3 Comparison of the direct N2O emission factor（EFd）for various crop types in China

對于茶園EFd而言，逐步回歸分析表明黏粒含量和C/N是主要影響因子。并且，土壤黏粒含量和C/N 與EFd呈顯著負相關（P＜0.05），這與Gu 等[38]的研究結果一致。通常，黏粒含量大的土壤顆粒中氣體擴散速率較低，從而促進反硝化過程中產生的N2O 被進一步還原為最終產物N2[52]。另外，黏粒含量大的土壤還具有較高的陽離子交換量（CEC），促進NH+4在陽離子交換位點的固定，從而限制NH+4在硝化反應中的底物有效性，降低該過程中N2O 的產生和排放[53]。而土壤C/N較高時，通常會引起微生物對土壤中的無機氮進行固持，從而降低硝化和反硝化作用的反應底物而減少N2O 的產生和排放[49]。再者，其他土壤理化因素也會對EFd產生一定影響。例如，盡管土壤SOC、TN 和pH對EFd的影響達不到統計顯著性，但其變化趨勢與Tokuda等[7]和Owen等[42]的研究結果一致。

3.2 中國茶園N2O總排放量估算及減排措施

據統計，2018 年我國茶園面積為298.6 萬hm2，約占中國農田總面積的1.8%[5-6]。倪康等[11]對中國主要茶區進行調查發現，茶園年均氮肥投入量約為491 kg N·hm-2·a-1。再者，基于本研究中獲得的茶園EFd（1.8%～1.92%），從而計算三者（即茶園面積、平均氮肥施用量和EFd）的乘積得出中國茶園N2O 總排放量為26.4～28.1 Gg N·a-1（平均值為27.3 Gg N·a-1）。同樣，根據本研究中獲得的單位面積茶園上N2O 排放量（即9.55 kg N·hm-2·a-1），可以計算其與2018年茶園總面積的乘積得出中國茶園N2O 總排放量約為28.5 Gg N·a-1，接近于上述基于EFd的估算結果。截至目前，一些研究者已經對由施肥所引起的中國農田N2O 直接排放總量進行了估算[20，54]，但他們并沒有將茶園N2O 排放包括在內。其中，Yue 等[20]基于我國1151 個田間觀測數據，利用模型方法估算出中國農田土壤N2O 直接排放總量約為（194±14）Gg N·a-1。因此，本研究中估算的茶園N2O 排放總量約占中國農田總排放量的15%。由此說明，盡管茶園面積在中國農田面積中所占比重較?。ǎ?%），但其N2O 排放量在我國農田總排放量中所占比重卻不容忽視。但是，目前有關茶園N2O 排放的田間觀測數據有限，本研究中觀測地點大多分布于我國的中部和東南部茶葉種植區，而缺乏其他產茶區（如西南部的云南省、貴州省和四川省等地）的田間觀測數據。因此，本研究中估算的中國茶園N2O 總排放量還具有一定的不確定性。今后，需要加強在我國各個典型產茶區的田間N2O 排放觀測與研究，以便對目前的研究結果加以驗證和完善。

考慮到近些年我國茶樹種植面積的快速增加以及茶園大量氮肥的持續施用，減少和解決茶園N2O 高排放問題已刻不容緩。本研究表明，與化肥處理相比，有機無機復混肥處理可以降低茶園N2O 年排放量和EFd48%和30%（表2 和圖3）。同樣，施用新型肥料如緩控釋肥或添加生物炭也可被視為一種茶園N2O 減排的有效措施，與合成氮肥處理相比，可以減少N2O 年排放量和EFd51%和22%。并且，Wu等[25]通過對茶園進行連續三年的田間觀測研究表明，施用新型肥料（即添加生物炭）不僅能夠降低土壤N2O 排放，還增加了茶葉產量。另外，其他研究結果[55-56]也表明，施用緩控釋肥或添加生物炭不僅能提高茶樹的氮肥利用率，還能減少茶園造成的其他環境問題，如土壤酸化和硝酸鹽淋溶的危害。

4 結論

（1）與中國其他農作物相比，茶園通常具有較大的N2O 排放系數，且該排放系數約是IPCC 建議的全球農田N2O 排放系數默認值1%的兩倍。茶園如此高的N2O 排放主要是大量氮肥施入以及茶園土壤本身具有較高的SOC 含量和較低pH 協同作用的結果。

（2）中國茶園的N2O 年排放量主要受施肥量的影響，且隨施肥量的增加呈線性增強；而EFd主要受土壤C/N 和黏粒含量的協同影響，且與二者呈線性負相關關系。

（3）盡管茶園種植面積占中國農田總面積的比重較小（＜2%），但茶園N2O 排放總量所占農田總排放量的比重（15%）卻不容忽視，表明茶園在中國農田種植系統中是大氣N2O的強排放源。

（4）茶園施用有機無機復混肥或新型肥料（如緩控釋肥或添加生物炭）能夠提升茶樹的氮肥利用效率，從而有效地減少土壤N2O排放。