廣東惠州3類海洋經(jīng)濟(jì)物種體內(nèi)重金屬含量分析和健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

楊玉峰, 梁浩亮,, 黃舜琴, 劉錦榮, 林彩容, 馮建祥

廣東惠州3類海洋經(jīng)濟(jì)物種體內(nèi)重金屬含量分析和健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

楊玉峰1, 梁浩亮1,*, 黃舜琴1, 劉錦榮1, 林彩容1, 馮建祥2

1. 惠州市海洋技術(shù)中心, 惠州 516000 2. 中山大學(xué)海洋科學(xué)學(xué)院, 珠海 519082

海洋漁業(yè)資源是自然資源的重要組成部分, 海洋經(jīng)濟(jì)物種體內(nèi)重金屬含量直接影響到人們身體健康。利用2018年春季惠州市海洋漁業(yè)資源調(diào)查樣品, 分析了貝類、甲殼類、魚類等3類27種海洋經(jīng)濟(jì)物種體內(nèi)重金屬Cu、Pb、Cd的含量特征, 利用單因子污染指數(shù)(SFI)、金屬污染指數(shù)(MPI)和目標(biāo)危險(xiǎn)系數(shù)(THQ)分別進(jìn)行了重金屬污染水平評(píng)價(jià)和健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估, 并探討了海洋經(jīng)濟(jì)物種體內(nèi)重金屬的來(lái)源及影響因素。結(jié)果顯示, (1)2018年春季, 惠州海域3類海洋經(jīng)濟(jì)物種體內(nèi)重金屬元素含量由大到小皆為Cu>Pb>Cd。不同類海洋經(jīng)濟(jì)物種對(duì)同種重金屬的富集能力有明顯差異, 方差分析顯示, 貝類體內(nèi)Cu含量顯著高于魚類, Cd含量顯著高于甲殼類和魚類。(2)惠州海洋經(jīng)濟(jì)物種體內(nèi)3種重金屬元素含量的Pearson相關(guān)分析結(jié)果顯示, Cu與Pb、Cd顯著正相關(guān), 反映其具有同源性和類似生物地球化學(xué)行為, 受到人為活動(dòng)的影響。(3)SFI值反映, 3類海洋經(jīng)濟(jì)物種體內(nèi)Cu含量為正常背景值水平, Pb含量為輕度污染; 貝類、魚類體內(nèi)Cd含量分別為輕度污染和中度污染, 值得引起重視。MPI值由大到小為貝類>甲殼類>魚類。整體說(shuō)明, 不同海洋經(jīng)濟(jì)物種體內(nèi)重金屬含量特征對(duì)生存環(huán)境質(zhì)量有明顯響應(yīng)。(4)根據(jù)《無(wú)公害食品水產(chǎn)品中有毒有害物質(zhì)限量》(NY 5073-2006), 從1996年到2018年春季, 惠州海域海洋經(jīng)濟(jì)物種體內(nèi)Cu含量穩(wěn)定, 無(wú)超標(biāo)樣品; 甲殼類、魚類體內(nèi)Pb、Cd含量超標(biāo)需引起關(guān)注。(5)3類海洋經(jīng)濟(jì)物種的THQ值皆＜1, 由大到小順序?yàn)樨愵?甲殼類>魚類, 對(duì)人身健康無(wú)影響。

海洋經(jīng)濟(jì)物種; 漁業(yè)資源; 重金屬; 健康風(fēng)險(xiǎn); 食品質(zhì)量安全; 惠州

0 前言

近岸海域是陸地和海洋兩大生態(tài)系統(tǒng)的地理空間交匯處, 生存著豐富的海洋物種[1]。重金屬作為環(huán)境中廣泛存在的典型污染物, 主要通過(guò)地質(zhì)風(fēng)化作用、人類活動(dòng)(工農(nóng)業(yè)廢水排放)或大氣沉降等方式進(jìn)入近岸海洋環(huán)境生態(tài)系統(tǒng); 不同類型的重金屬經(jīng)過(guò)復(fù)雜的生物地球化學(xué)反應(yīng), 在海洋物種體內(nèi)富集, 通過(guò)食物鏈傳遞, 對(duì)人們身體健康產(chǎn)生重要影響[2~4]。

海洋漁業(yè)資源是人民生活的“藍(lán)色糧倉(cāng)”, 其開(kāi)發(fā)利用對(duì)推動(dòng)沿海地區(qū)經(jīng)濟(jì)社會(huì)發(fā)展、促進(jìn)沿海漁民增收、實(shí)施鄉(xiāng)村振興戰(zhàn)略、保障國(guó)家食物安全具有重要現(xiàn)實(shí)意義[5~7], 因而, 海洋經(jīng)濟(jì)物種體內(nèi)重金屬含量和健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià), 受到諸多學(xué)者的關(guān)注[8~10]。如, Usero等人[11]分析了西班牙南部大西洋沿岸的雙殼類軟體動(dòng)物體內(nèi)Cr、Cu、Pb、Zn、As、Hg等6種重金屬元素含量, 發(fā)現(xiàn): 在重金屬污染嚴(yán)重的河流入海口, 海洋動(dòng)物體內(nèi)的重金屬含量較高。Culotta等人[12]則利用ICP-MS分析了意大利沙蛤體內(nèi)14種重金屬元素的含量, 以及其與生境重金屬的關(guān)系。近年來(lái), Rouane-Hacene等人[13]研究了阿爾及利亞貽貝對(duì)Cd、Cu、Pb、Zn的富集性、生理特征和季節(jié)變化趨勢(shì), Luo等人[14]分析了廣東省惠州市考洲洋海水養(yǎng)殖區(qū)近江牡蠣體內(nèi)Cd、Cr、Pb、Zn等重金屬污染狀況及健康風(fēng)險(xiǎn), Saher等人[15]則研究了巴基斯坦海濱哨兵蟹體內(nèi)Cd、Co、Cr、Cu、Fe、Ni、Pb、Zn等8種重金屬元素總量和生態(tài)風(fēng)險(xiǎn), 探討了其與沉積物特性的關(guān)系。

廣東省惠州市下轄兩個(gè)臨海縣區(qū): 惠東縣和大亞灣經(jīng)濟(jì)技術(shù)開(kāi)發(fā)區(qū), 海域面積廣, 生態(tài)環(huán)境較穩(wěn)定, 是多種海洋經(jīng)濟(jì)物種賴以棲息、生長(zhǎng)、索餌、繁殖的重要水域[14,16,17]。惠州作為粵港澳大灣區(qū)規(guī)劃中的綠色生態(tài)屏障, 以臨海石化產(chǎn)業(yè)為代表的海洋經(jīng)濟(jì)高速發(fā)展, 引起社會(huì)各界對(duì)海水環(huán)境質(zhì)量[18,19]、沉積物污染狀況[20,21]的關(guān)注。2019年3月, 廣東省人民政府批復(fù)同意大亞灣水產(chǎn)資源省級(jí)自然保護(hù)區(qū)范圍和功能區(qū)調(diào)整, 進(jìn)一步強(qiáng)調(diào)涉海項(xiàng)目建設(shè)必須開(kāi)展對(duì)保護(hù)區(qū)水生生物資源影響的專題論證。在此背景下, 本文利用2018年春季惠州市海洋漁業(yè)資源調(diào)查項(xiàng)目的漁獲物, 選擇代表性的海洋經(jīng)濟(jì)物種, 檢測(cè)其體內(nèi)Cu、Pb、Cd等3種重金屬元素的含量, 分析了海產(chǎn)品質(zhì)量安全狀況、健康風(fēng)險(xiǎn), 探討了海洋經(jīng)濟(jì)物種體內(nèi)重金屬的來(lái)源, 從而為海洋功能區(qū)劃、海洋生態(tài)評(píng)估和修復(fù)、海洋生態(tài)文明建設(shè)提供參考依據(jù)。

1 研究材料與方法

1.1 研究區(qū)域

大亞灣位于南海北部的珠江口東側(cè), 紅海灣與大鵬灣之間, 是我國(guó)重要的半封閉海灣(圖1)。大亞灣平均水深10—20 m, 平均氣溫21.8°C。灣中分布有中央列島、港口列島及辣甲列島等大小50余個(gè)島嶼、礁石, 擁有豐富的生物多樣性。考洲洋位于惠東縣稔平半島(22°43′—22°45′ N, 114°52′—114°56′ E; 圖1), 平均水深2.2 m, 大部分水域0.3—1.0 m, 受到不規(guī)則半日潮影響, 日平均潮差在2.31 m。該地平均氣溫為22.1 ℃, 年平均雨量為 1944.3 mm, 4—10 月為雨季, 降雨量可占全年的 82.8 %。

圖1 惠州海域漁業(yè)資源調(diào)查采樣圖

Figure 1 The sampling map of marine fishery resources surveying program in Huizhou

1.2 樣品采集

2018年春季(4月), 按照《海洋漁業(yè)資源調(diào)查規(guī)范》(SC/T 9403—2012)要求, 采用雙拖網(wǎng)、底拖網(wǎng)采集大亞灣海域漁獲物樣品(A、B、C、D等4條樣線, 圖1)。其中, 雙拖調(diào)查主船為“粵汕城漁20134”, 功率為326 kW, 網(wǎng)高13 m, 網(wǎng)口周長(zhǎng)300 m; 底拖調(diào)查船號(hào)“粵惠灣漁16108”, 功率為95 KW, 網(wǎng)寬2.8 m, 長(zhǎng)6 m。囊網(wǎng)網(wǎng)目尺寸20 mm。調(diào)查時(shí)每網(wǎng)拖拽時(shí)間約為0.5h, 平均拖速約為3.5 kn(拖網(wǎng)距離約3.2km)。每條樣線拖網(wǎng)4次(拖網(wǎng)距離2.3km, 相隔2km后拖網(wǎng)第二次, 每條樣線總長(zhǎng)18—20 km, 均可拖網(wǎng)4次, 雙拖網(wǎng)共拖網(wǎng)16次, 底拖網(wǎng)共拖網(wǎng)8次)。

考洲洋采用刺網(wǎng)、地籠方法。每個(gè)點(diǎn)放刺網(wǎng)5張, 每張高度1.5米, 分為三層, 每層網(wǎng)目尺寸分別為42 mm、48 mm和52 mm; 每個(gè)站點(diǎn)各放置4組重復(fù), 每個(gè)重復(fù)2張刺網(wǎng), 每個(gè)站點(diǎn)放置時(shí)間為1小時(shí)。地籠每個(gè)共18節(jié)(兩頭不計(jì)入), 每節(jié)規(guī)格50 cm, 總長(zhǎng)20 m, 包含1層網(wǎng), 每層網(wǎng)目20 mm。在每個(gè)樣點(diǎn)選取5個(gè)小區(qū)域, 每個(gè)小區(qū)域放置5個(gè)地籠, 該5個(gè)地籠為一組(視為一個(gè)重復(fù)), 即每個(gè)樣點(diǎn)包含5個(gè)重復(fù)(共計(jì)25個(gè)地籠)。每次放置時(shí)間為一個(gè)潮水周期, 即12小時(shí)。

在漁獲物中選擇主要的海洋經(jīng)濟(jì)物種(表1)冷凍保存, 帶回惠州市海洋技術(shù)中心實(shí)驗(yàn)室(CMA認(rèn)證)進(jìn)行海洋生物體有害物質(zhì)殘留量分析。

1.3 樣品分析

按照《海洋監(jiān)測(cè)規(guī)范第6部分: 生物體分析》(GB17378.6—2007)要求, 選取27種海洋經(jīng)濟(jì)物種的肌肉組織, 分別用HNO3-H2O2、HNO3-HClO4消化, 采用火焰原子吸收分光光度法, 檢測(cè)重金屬Cu、Pb、Cd的含量。所用儀器為HITACHI Z-2000, 檢出限為0.01—1.0 μg·kg–1。所有樣品重復(fù)測(cè)定3次, RSD小于10%, 符合要求。

1.4 評(píng)價(jià)方法

1.4.1 重金屬污染水平評(píng)價(jià)

采用《無(wú)公害食品水產(chǎn)品中有毒有害物質(zhì)限量》(NY 5073—2006)對(duì)不同海洋經(jīng)濟(jì)物種體內(nèi)重金屬污染程度進(jìn)行評(píng)價(jià)[22-24]。其中, Cu的限量值為50 mg·kg–1, Pb分別為1.0 mg·kg–1(貝類)、0.5 mg·kg–1(甲殼類)、0.5 mg·kg–1(魚類), Cd分別為1.0 mg·kg–1(貝類)、0.5 mg·kg–1(甲殼類)、0.1 mg·kg–1(魚類)。

利用單因子污染指數(shù)(Single Factor Index, SFI)評(píng)價(jià)不同海洋經(jīng)濟(jì)物種體內(nèi)重金屬污染狀況[24, 25], 計(jì)算公式如下:

=C/ S(1)

是第種重金屬的單因子污染指數(shù),C是第種重金屬的實(shí)測(cè)值(mg·kg–1, 鮮重),S是第種重金屬的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)。≥1.0為重污染水平, 0.6≤<1.0為中度污染水平, 0.2≤<0.6為輕度污染水平,<0.2為正常背景值水平[23,24]。

表1 2018年春季惠州海域主要海洋經(jīng)濟(jì)物種

利用金屬污染指數(shù)(Metal Pollution Index, MPI)比較不同海洋經(jīng)濟(jì)物種之間重金屬污染的總體差異[11,12,26,27], 計(jì)算公式為:

=(C×C×C×……C)(2)

1.4.2 重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

美國(guó)環(huán)保署(US EPA)于2000年制定的目標(biāo)危險(xiǎn)系數(shù)法(target hazard quotients, THQ), 被諸多學(xué)者采用以評(píng)估重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)[4,10,28,29]。計(jì)算公式為:

公式(3)中, EF為人群暴露頻率(365 days·year–1), ED為人平均壽命70年, FIR為水產(chǎn)品攝入頻率[g·( person·day)–1], C為水產(chǎn)品中重金屬含量(ug·g–1), RFD為日常口服劑量[mg·(kg·day)–1], WAB為人體平均體重(kg), TA為非致癌性暴露平均時(shí)間(day; 取值為365ED)。

參考前人的文獻(xiàn)[30], Cu、Pb、Cd的RFD值分別為4×10–2、3.5×10–3、1×10–3mg/kg/day; 廣東成人體重以55.9 kg計(jì), 貝類攝入量為30.75g·d–1, 魚類為73.55 g·d–1。而甲殼類對(duì)應(yīng)的FIR值, 則參考吳燁飛等人的數(shù)據(jù)[23], 為63.41g·d–1。

因此, 公式(3)可以簡(jiǎn)化為,

貝類: (30.75×C×10–3)÷(55.9×RFD)

甲殼類: (63.41×C×10–3)÷(55.9×RFD)

魚類: (73.55×C×10–3)÷(55.9×RFD)

利用SFI和MPI分別計(jì)算惠州海域3類27種海洋經(jīng)濟(jì)物種體內(nèi)重金屬Cu、Pb、Cd的污染程度和富集水平差異性, 同時(shí)利用THQ計(jì)算惠州海洋經(jīng)濟(jì)物種體內(nèi)重金屬含量對(duì)人體的健康風(fēng)險(xiǎn), 并與國(guó)內(nèi)外其他地區(qū)的海洋生物進(jìn)行比較。經(jīng)過(guò)綜合分析, 可以深入探討海洋經(jīng)濟(jì)物種體內(nèi)不同重金屬元素的生物地球化學(xué)行為, 為海洋生態(tài)修復(fù)提供實(shí)踐思路, 為人民飲食健康提供參考依據(jù)。

1.5 數(shù)據(jù)處理

利用IBM SPSS Statistics 22進(jìn)行描述性統(tǒng)計(jì)分析、單因素方差分析和Pearson相關(guān)分析, 利用SigmaPlot 12.5 制圖。

2 結(jié)果與討論

2.1 海洋經(jīng)濟(jì)物種體內(nèi)重金屬含量總體分布

2018年春季, 惠州海域海洋經(jīng)濟(jì)物種體內(nèi)Cu含量最大值為12.90 mg·kg–1(近江牡蠣), 最小值為0.22 mg·kg–1(銀鯧), 平均值為2.52 mg·kg–1(表2); Pb含量最大值為0.87mg·kg-1(偽裝關(guān)公蟹), 最小值為0.01mg·kg–1(康氏小公魚), 平均值為0.28 mg·kg–1(表2); Cd含量最大值為0.551mg·kg–1(隆背強(qiáng)蟹), 最小值為0.004mg·kg–1(鰻魚), 平均值為0.104 mg·kg–1(表2)。

與國(guó)外海產(chǎn)品相比較(表3), 表2中惠州海洋經(jīng)濟(jì)物種體內(nèi)Cu、Cd含量平均值比羅馬尼亞黑海附近[8]、西班牙東南部某澙湖[9]低, 而Pb含量平均值則比意大利西西里海岸[4]高。與國(guó)內(nèi)海產(chǎn)品相比較(表3), 惠州Cu含量平均值比山東榮成灣[24]、江蘇鹽城[27]低, Cd含量平均值則比兩處高; Pb含量平均值與山東榮成灣相同[24], 比江蘇鹽城[27]低。與福建省中北部海域相比[23], 惠州3類海洋經(jīng)濟(jì)物種體內(nèi)Pb含量平均值較高, Cd則較低。綜合分析表明, 惠州海洋經(jīng)濟(jì)物種體內(nèi)Cu、Cd含量平均值處于較低的水平, Pb的含量較高。

2.1.1 同一類海洋經(jīng)濟(jì)物種體內(nèi)重金屬含量差異

2018年春季, 惠州海域3類海洋經(jīng)濟(jì)物種體內(nèi)3種重金屬元素含量的變化趨勢(shì)一致, 皆為Cu>Pb>Cd(表2)。貝類體內(nèi)Cu含量最大值為12.90 mg·kg–1(近江牡蠣), 最小值為1.31 mg·kg–1(錐螺), 平均值為5.43 mg·kg–1(表2); Pb含量最大值為0.80 mg·kg–1(錐螺), 最小值為0.03 mg·kg–1(花蛤), 平均值為0.47 mg·kg–1(表2); Cd含量最大值為0.414 mg·kg–1(近江牡蠣), 最小值為0.115 mg·kg–1(毛蚶), 平均值為0.260 mg·kg–1(表2)。

表2 2018年春季惠州海域3類海洋經(jīng)濟(jì)物種體內(nèi)重金屬含量 (mg·kg–1)

注: 字母不同表示差異顯著(<0.05)。

表3 國(guó)內(nèi)外部分區(qū)域海產(chǎn)品體內(nèi)重金屬平均含量(mg·kg–1)

甲殼類體內(nèi)Cu含量最大值為9.34 mg·kg–1(變態(tài)蟳), 最小值為0.44 mg·kg–1(遠(yuǎn)洋梭子蟹), 平均值為3.00 mg·kg–1(表2); Pb含量最大值為0.87 mg·kg–1(偽裝關(guān)公蟹), 最小值為0.02 mg·kg–1(隆背強(qiáng)蟹), 平均值為0.21 mg·kg–1(表2); Cd含量最大值為0.551 mg·kg–1(隆背強(qiáng)蟹), 最小值為0.004 mg·kg–1(隆線強(qiáng)蟹), 平均值為0.093 mg·kg–1(表2)。

魚類體內(nèi)Cu含量最大值為5.65 mg·kg–1(藍(lán)圓鯵), 最小值為0.22 mg·kg–1(銀鯧), 平均值為0.99 mg·kg–1(表2); Pb含量最大值為0.78 mg·kg–1(基島?), 最小值為0.01 mg·kg–1(康氏小公魚), 平均值為0.28 mg·kg–1(表2); Cd含量最大值為0.354 mg·kg–1(藍(lán)圓鯵), 最小值為0.004 mg·kg–1(鰻魚), 平均值為0.063 mg·kg–1(表2)。

惠州海域3類海洋經(jīng)濟(jì)物種體內(nèi)Cu的含量明顯高于Pb和Cd, 這是由于Cu作為生物代謝的必需元素[2], 具有功能和結(jié)構(gòu)兩方面的特性[31]。功能性方面, Cu在生物體內(nèi)酶系統(tǒng)中起著催化作用, 如氧化-還原反應(yīng); 結(jié)構(gòu)性方面, Cu是生物有機(jī)體的組成部分[31]。而Pb和Cd則對(duì)生物體具有毒害性[32]。

2.1.2 不同類海洋經(jīng)濟(jì)物種體內(nèi)同種重金屬含量差異

由表2可知, 不同類海洋經(jīng)濟(jì)物種對(duì)同種重金屬的富集能力有明顯差異。Cu、Cd的平均含量由高到低皆為貝類>甲殼類>魚類, 貝類體內(nèi)Cu、Cd平均含量分別是魚類的5倍多、4倍多(表2); Pb的平均含量由高到低則為貝類>魚類>甲殼類, 貝類體內(nèi)Pb平均含量分別是甲殼類和魚類的2倍多、1倍多(表2)。方差分析結(jié)果顯示, 貝類體內(nèi)Cu含量顯著高于魚類(<0.05); 同時(shí), 貝類體內(nèi)Cd含量顯著高于甲殼類(<0.05), 也顯著高于魚類(<0.05; 表2)。

惠州3類海洋經(jīng)濟(jì)物種對(duì)同種重金屬的富集能力不同, 貝類體內(nèi)Cu、Cd含量高于魚類和甲殼類, 這與Gu 等人[7]、Roméo 等人[8]、Bonsignore 等人[10]的研究結(jié)果類似, 反映了不同類海洋經(jīng)濟(jì)物種生活習(xí)性的差異性[24]。貝類生活于海洋沉積物中, 而沉積物中蓄積有大量重金屬[20, 21], 沉積物的物理、化學(xué)特性與貝類生活習(xí)性之間的生物地球化學(xué)反應(yīng),且重金屬元素的協(xié)同作用[33], 導(dǎo)致貝類體內(nèi)重金屬的富集[12, 15]。同時(shí), Mendil等人指出, 魚類體內(nèi)重金屬的含量取決于不同的魚種類, 部分魚類重金屬的蓄積速率較高[31]。因此, 可以結(jié)合海水、沉積物等生物生境中重金屬的地球化學(xué)行為特征[14], 綜合分析重金屬元素在海洋生態(tài)系統(tǒng)中的遷移、轉(zhuǎn)化。

2.2 海洋經(jīng)濟(jì)物種體內(nèi)重金屬相關(guān)性分析

2018年春季, 惠州海域3類海洋經(jīng)濟(jì)物種體內(nèi)重金屬的Pearson相關(guān)分析結(jié)果, 如圖2所示。Cu與Pb顯著正相關(guān)(=0.366,<0.05), Cu與Cd也是顯著正相關(guān)(=0.366,<0.05), 而Pb與Cd則未達(dá)到統(tǒng)計(jì)學(xué)顯著意義(=-0.056,=0.397)。Cu是生物有機(jī)體的必需元素, 而Pb、Cd則是非必需元素, 這3種元素之間的顯著正相關(guān)(圖2)與Saher等人[15]、李磊等人[26]、馬鵬程等人[30]的研究結(jié)果相同, 說(shuō)明: 重金屬元素之間相互作用, 具有同源性; 而且在遷移轉(zhuǎn)化過(guò)程中, 具有類似的生物地球化學(xué)行為。

必需元素與非必需元素的化學(xué)特性類似, 故在共享吸收路徑方面存在協(xié)同和競(jìng)爭(zhēng)關(guān)系, 如Cu、Zn(必需元素)與Pb、Cd(非必需元素)為負(fù)相關(guān)[34]。惠州海洋經(jīng)濟(jì)物種體內(nèi)重金屬元素Cu與Pb、Cd皆為顯著正相關(guān), 說(shuō)明惠州海域3類海洋經(jīng)濟(jì)物種體內(nèi)Cu、Pb、Cd的累積, 并非自身生理代謝的需要, 人為活動(dòng)造成生態(tài)環(huán)境中重金屬污染作用更強(qiáng), 導(dǎo)致海洋生物體內(nèi)重金屬蓄積。

2.3 海洋經(jīng)濟(jì)物體內(nèi)重金屬污染程度評(píng)價(jià)

按照公式(1)、(2), 計(jì)算得出惠州近岸海域3類海洋經(jīng)濟(jì)物種體內(nèi)重金屬污染水平評(píng)價(jià)結(jié)果, 如圖3所示。

2018年春季, 惠州海域貝類體內(nèi)Cu的SFI值為0.03(錐螺)—0.26(近江牡蠣), 平均值為0.11(圖3), 總體處于正常背景值水平; 只有近江牡蠣為輕度污染程度, 其余皆為正常背景值。Pb的SFI值為0.03(花蛤)—0.80(錐螺), 平均值為0.47(圖3), 總體處于輕度污染水平; 其中, 錐螺、毛蚶為中度污染水平, 近江牡蠣為輕度污染, 花蛤?yàn)檎１尘爸怠d的SFI值為0.12(毛蚶)—0.41(近江牡蠣), 平均值為0.26(圖3), 總體處于輕度污染水平; 其中, 近江牡蠣、花蛤?yàn)檩p度污染, 錐螺、毛蚶為中正常背景值水平。

圖2 惠州海域3類海洋經(jīng)濟(jì)物種體內(nèi)重金屬含量相關(guān)分析圖

Figure 2 Pearson correlation analysis of heavy metals concentrations in 3 marine commercial species of Huizhou

甲殼類體內(nèi)Cu的SFI值為0.01(遠(yuǎn)洋梭子蟹)—0.19(變態(tài)蟳), 平均值為0.06(圖3), 11種甲殼類海洋經(jīng)濟(jì)物種體內(nèi)Cu的污染水平皆為正常背景值。Pb的SFI值為0.04(隆背強(qiáng)蟹)—1.74(偽裝關(guān)公蟹), 平均值為0.42(圖3), 總體處于輕度污染水平; 其中, 偽裝關(guān)公蟹為重污染水平, 隆線強(qiáng)蟹、變態(tài)蟳為中度污染水平, 格氏平蝦蛄、無(wú)刺小口蝦蛄為輕度污染, 其余6種甲殼類為正常背景值。Cd的SFI值為0.01(隆線強(qiáng)蟹)—1.10(隆背強(qiáng)蟹), 平均值為0.19(圖3), 總體處于正常背景值水平; 其中, 隆背強(qiáng)蟹為重污染水平, 格氏平蝦蛄、無(wú)刺小口蝦蛄為輕度污染, 其余8種甲殼類為正常背景值。

魚類體內(nèi)Cu的SFI值為0.01(銀鯧)—0.11(藍(lán)圓鯵), 平均值為0.02(圖3), 12種魚類海洋經(jīng)濟(jì)物種體內(nèi)Cu的污染水平皆為正常背景值。Pb的SFI值為0.02(康氏小公魚)—1.56(基島?), 平均值為0.56(圖3), 總體處于輕度污染水平; 其中, 基島?、二長(zhǎng)棘鯛為重污染水平, 藍(lán)圓鯵為中度污染水平, 綠鰭魚、褐藍(lán)子魚為輕度污染, 其余7種魚類為正常背景值水平。Cd的SFI值為0.04(鰻魚)—3.54(藍(lán)圓鯵), 平均值為0.63(圖3), 總體處于中度污染水平; 其中, 藍(lán)圓鯵、脂眼鯡、日本金線魚為重污染水平, 康氏小公魚、綠鰭魚、二長(zhǎng)棘鯛、褐藍(lán)子魚為輕度污染, 其余5種魚類為正常背景值水平。

從圖3的SFI值可以看出, Cu元素的污染程度由高到低為貝類>甲殼類>魚類, 這與孫玲玲等人[24]、劉洋等人[27]的研究結(jié)果相同; Pb、Cd元素則為魚類>貝類>甲殼類(圖3), 這與吳燁飛等人[23]、孫玲玲等人[24]、劉洋等人[27]的研究結(jié)果有所差異。MPI值, 由大到小為貝類>甲殼類>魚類(圖3), 這與諸多學(xué)者的研究結(jié)果相同[23,24,27]。結(jié)合本文2.1和2.2部分的內(nèi)容, 這反映了不同海洋經(jīng)濟(jì)物種體內(nèi)重金屬含量對(duì)生存環(huán)境的響應(yīng), 故可以利用不同的海洋物種指示環(huán)境的變化。如Olivier等人[35]發(fā)現(xiàn), 近江牡蠣是熱帶水體中Cd、Zn污染的生物指示物; 其后, Apeti等人[36]指出, 貽貝和近江牡蠣體內(nèi)的高Cd含量與沉積物鹽度密切相關(guān)。最近, Saher等人[15]研究發(fā)現(xiàn), 蟹()體內(nèi)Pb含量與沉積物中Pb含量顯著正相關(guān), 反映其是沉積物Pb污染的潛在指示物; 喬藝飄等人[37]也發(fā)現(xiàn)東海外海海域魚體內(nèi)Hg含量與其棲息水層密切相關(guān)。

圖3 惠州海域3類海洋經(jīng)濟(jì)物種體內(nèi)重金屬污染水平評(píng)價(jià)結(jié)果

Figure 3 Results of heavy metals pollution evaluation in 3 marine commercial species of Huizhou

2.4 海洋經(jīng)濟(jì)物種食用安全質(zhì)量評(píng)價(jià)

根據(jù)《無(wú)公害食品水產(chǎn)品中有毒有害物質(zhì)限量》(NY 5073—2006)內(nèi)容, 由表2可知, 2018年春季惠州海域3類海洋經(jīng)濟(jì)物種體內(nèi)Cu含量未超標(biāo)。貝類體內(nèi)Pb和Cd皆未超標(biāo); 甲殼類體內(nèi)Pb和Cd含量超標(biāo)率皆為9%(1種生物超標(biāo))。魚類體內(nèi)Pb的超標(biāo)率為17%(2種生物超標(biāo)), Cd超標(biāo)率為25%(3種生物超標(biāo))。

不同時(shí)間, 惠州海域海產(chǎn)品體內(nèi)重金屬含量如表4所示[17, 38~40]。從1996年到2010年, 海產(chǎn)品體內(nèi)Cu、Cd含量穩(wěn)定, 未出現(xiàn)超標(biāo)樣品。2007年和2008年, 貝類體內(nèi)Pb含量超標(biāo)。從2001年開(kāi)始, 甲殼類Pb含量超標(biāo)情況經(jīng)常出現(xiàn)。2007年—2009年的3年中, 魚類體內(nèi)Pb含量超標(biāo)。因此, 2018年春季惠州海域甲殼類、魚類體內(nèi)Pb、Cd超標(biāo), 需要引起關(guān)注。

表4 惠州海域不同時(shí)間海洋經(jīng)濟(jì)物種體內(nèi)重金屬平均含量(mg·kg–1)

2.5 海洋經(jīng)濟(jì)物種健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

利用THQ評(píng)估惠州海域3類海洋經(jīng)濟(jì)物種體內(nèi)重金屬健康風(fēng)險(xiǎn), 結(jié)果如表5所示。就貝類而言, Cu元素的THQ值范圍為0.02(錐螺)—0.18(近江牡蠣), 平均值為0.08(表5)。Pb的THQ值范圍為0.01(花蛤)—0.13(錐螺), 平均值為0.07(表5)。Cd的THQ值范圍為0.06(毛蚶)—0.23(近江牡蠣), 平均值為0.14(表5)。

甲殼類體內(nèi), Cu元素的THQ值范圍為0.01(遠(yuǎn)洋梭子蟹)—0.27(變態(tài)蟳), 平均值為0.09(表5)。Pb元素的THQ值范圍為0.01(隆背強(qiáng)蟹)—0.28(偽裝關(guān)公蟹), 平均值為0.07(表5)。Cd元素的THQ值范圍為0.01(隆線強(qiáng)蟹)—0.63(隆背強(qiáng)蟹), 平均值為0.11(表5)。

魚類12種海洋經(jīng)濟(jì)物種體內(nèi), Cu元素的THQ值范圍為0.01(銀鯧)—0.19(藍(lán)圓鯵), 平均值為0.03(表5)。Pb元素的THQ值范圍為0.01(康氏小公魚)—0.29(基島?), 平均值為0.11(表5)。Cd元素的THQ值范圍為0.01(鰻魚)—0.47(藍(lán)圓鯵), 平均值為0.08(表5)。

惠州海域3類海洋經(jīng)濟(jì)物種體內(nèi)的重金屬健康風(fēng)險(xiǎn), 貝類、甲殼類的THQ值由大到小皆為Cd>Cu>Pb, 魚類則為Pb >Cd>Cu; 3種重金屬元素的健康風(fēng)險(xiǎn)有明細(xì)差異, Cu元素為甲殼類>貝類>魚類, Pb為魚類>貝類>甲殼類, Cd為貝類>甲殼類>魚類。整體而言, 貝類的THQ平均值為0.10, 甲殼類為0.09, 魚類為0.07, 健康風(fēng)險(xiǎn)趨勢(shì)為貝類>甲殼類>魚類; 3類海洋經(jīng)濟(jì)物種的THQ值皆＜1, 對(duì)人類身體健康無(wú)影響。這與其他學(xué)者在不同海洋生境、不同種類海洋生物的研究結(jié)果存在一定差異性[4,10,28,29], 這可能是由于不同海洋生態(tài)系統(tǒng)受自然因素、人為因素的影響程度不同, 而且不同重金屬元素的生物地球化學(xué)行為不同, 故可以結(jié)合不同類海洋經(jīng)濟(jì)物種的生存環(huán)境、生活特性、不同重金屬元素的地球化學(xué)特征進(jìn)一步分析。

表5 惠州海域3類海洋經(jīng)濟(jì)物種體內(nèi)重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估結(jié)果

注:括號(hào)內(nèi)為平均值。

3 結(jié)論

利用2018年春季惠州市海洋漁業(yè)資源調(diào)查項(xiàng)目的漁獲物, 分析了貝類、甲殼類、魚類等3類27種海洋經(jīng)濟(jì)物種體內(nèi)重金屬Cu、Pb、Cd含量, 以后可結(jié)合海洋經(jīng)濟(jì)物種的食性、棲息水層等因素對(duì)重金屬的污染特征進(jìn)行綜合分析和深入研究。

(1) 海洋經(jīng)濟(jì)物種體內(nèi)3種重金屬元素含量由大到小為Cu>Pb>Cd; 方差分析顯示, 貝類體內(nèi)Cu含量顯著高于魚類, Cd含量顯著高于甲殼類和魚類。

(2) Pearson相關(guān)分析結(jié)果顯示, 3種重金屬具有同源性和類似的生物地球化學(xué)行為, 受到人為活動(dòng)的影響。

(3) 3類海洋經(jīng)濟(jì)物種的SFI值顯示, Pb為輕度污染水平, 魚類Cd達(dá)到中度污染程度; MPI值由大到小為貝類>甲殼類>魚類。綜合反映, 不同海洋經(jīng)濟(jì)物種體內(nèi)重金屬含量對(duì)生存環(huán)境有明顯響應(yīng)。

(4) 根據(jù)《無(wú)公害食品水產(chǎn)品中有毒有害物質(zhì)限量》(NY 5073—2006), 2018年春季惠州海域3類海洋經(jīng)濟(jì)物種體內(nèi)Cu含量未超標(biāo), 甲殼類、魚類體內(nèi)Pb、Cd含量有超標(biāo)現(xiàn)象。

(5) 惠州海洋經(jīng)濟(jì)物種的THQ值皆＜1, 3種重金屬含量對(duì)人體健康無(wú)影響。

[1] CASTRO H, AGUILERA P A, VIDAL J L M, et al. Differentiation of clams from fishing areas as an approximation to coastal quality assessment[J]. Environmental Monitoring and Assessment, 1999, 54(3): 229–237.

[2] WATANABE T, KIRON V, SATOH S. Trace minerals in fish nutrition[J]. Aquaculture, 1997, 151(1–4): 185–207.

[3] JARUP L. Hazards of heavy metal contamination[J]. British Medical Bulletin, 2003, 68: 167–182.

[4] TRAINA A, BONO G, BONSIGNORE M, et al. Heavy metals concentrations in some commercially key species from Sicilian coasts (Mediterranean Sea): Potential human health risk estimation[J]. Ecotoxicology and Environmental Safety, 2019, 168: 466–478.

[5] 金顯仕, 唐啟升. 渤海漁業(yè)資源結(jié)構(gòu)、數(shù)量分布及其變化[J]. 中國(guó)水產(chǎn)科學(xué), 1998, 5(3): 18–24.

[6] 劉紹平, 段辛斌, 陳大慶, 等. 長(zhǎng)江中游漁業(yè)資源現(xiàn)狀研究[J]. 水生生物學(xué)報(bào), 2005, 29(6): 708–711.

[7] GU Yangguang, LIN Qin, HUANG Honghui, et al. Heavy metals in fish tissues/stomach contents in four marine wild commercially valuable fish species from the western continental shelf of South China Sea[J]. Marine Pollution Bulletin, 2017, 114(2): 1125–1129.

[8] ROMéO M, FRASILA C, GNASSIA-BARELLI M, et al. Biomonitoring of trace metals in the Black Sea (Romania) using mussels Mytilus galloprovincialis[J]. Water Research, 2005, 39(4): 596–604.

[9] MARíA-CERVANTES A, JIMéNEZ-CáRCELES F J, áLVAREZ-ROGEL J. As, Cd, Cu, Mn, Pb, and Zn contents in sediments and mollusks (Hexaplex trunculusandTapes decussatus) from coastal zones of a mediterranean lagoon (Mar Menor, SE Spain) affected by mining wastes[J]. Water Air and Soil Pollution, 2009, 200(1-4): 289–304.

[10] BONSIGNORE M, SALVAGIO MANTA D, MIRTO S, et al. Bioaccumulation of heavy metals in fish, crustaceans, molluscs and echinoderms from the Tuscany coast. Ecotoxicology and Environmental Safety, 2018, 162: 554–562.

[11] USERO J, MORILLO J, GRACIA I. Heavy metal concentrations in molluscs from the Atlantic coast of southern Spain[J]. Chemosphere, 2005, 59(8):1175-1181.

[12] CULOTTA L, GIANGUZZA A, ORECCHIO S, et al. Sand clams of Ganzirri marine coastal lagoon in Messina (Italy). Extraction and ICP-MS analysis[J]. Fresenius Environmental Bulletin, 2008, 17(2): 131–141.

[13] ROUANE-HACENE O, BOUTIBA Z, BELHAOUARI B, et al. Seasonal assessment of biological indices, bioaccumulation and bioavailability of heavy metals in mussels Mytilus galloprovincialis from Algerian west coast, applied to environmental monitoring[J]. Oceanologia, 2015, 57(4): 362–374.

[14] LUO Hongtian, WANG Qing, NIE Xiangping, et al. Heavy metal contamination in the cultivated oyster crassostrea rivularis and associated health risks from a typical mariculture zone in the South China Sea[J]. Bulletin of Environmental Contamination and Toxicology, 2018, 101(1): 33–41.

[15] SAHER N U, SIDDIQUI A S. Occurrence of heavy metals in sediment and their bioaccumulation in sentinel crab () from highly impacted coastal zone[J]. Chemosphere, 2019, 221: 89–98.

[16] 徐恭昭. 大亞灣環(huán)境與資源[M]. 合肥: 安徽科技出版社, 1999.

[17] 楊美蘭, 林欽, 王增煥, 等. 大亞灣海洋生物體重金屬含量與變化趨勢(shì)分析[J]. 海洋環(huán)境科學(xué), 2004, 23(1): 41–43.

[18] 謝文琦, 楊玉峰, 梁浩亮, 等.惠州海水重金屬污染特征及生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估[J]. 海洋開(kāi)發(fā)與管理, 2018, 35(7): 83–87.

[19] 楊玉峰, 梁浩亮, 范開(kāi)文, 等. 春、夏季惠州市海水環(huán)境質(zhì)量及其有機(jī)污染評(píng)價(jià)[J]. 海洋開(kāi)發(fā)與管理, 2018, 35(12): 57–60.

[20] 楊玉峰, 梁浩亮, 范開(kāi)文, 等. 2016年惠州海域表層沉積物重金屬污染分析[J]. 海洋湖沼通報(bào), 2018, (3): 88–94.

[21] 楊玉峰, 梁浩亮, 范開(kāi)文, 等. 惠州海域沉積物重金屬污染與潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)[J]. 海岸工程, 2018, 37 (1): 80–88.

[22] 劉金苓, 李華麗, 唐以杰, 等. 珠海淇澳島紅樹(shù)林濕地經(jīng)濟(jì)魚類的重金屬污染現(xiàn)狀及對(duì)人體健康風(fēng)險(xiǎn)分析[J]. 生態(tài)科學(xué), 2017, 36(5): 186–195.

[23] 吳燁飛, 陳火榮, 吳鎮(zhèn), 等．福建省中北部海域捕撈水產(chǎn)品中4種重金屬含量與風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)[J]．漁業(yè)研究, 2018, 40(6): 478–489．

[24] 孫玲玲, 宋金明, 于穎, 等. 榮成灣 14 種海洋經(jīng)濟(jì)生物體中的重金屬水平與食用風(fēng)險(xiǎn)初步評(píng)價(jià)[J]. 海洋與湖沼, 2018, 49(1): 52–61.

[25] HAO Ying, CHEN Liang, ZHANG Xiaolan, et al. Trace elements in fish from Taihu Lake, China: levels, associated risks, and trophic transfer[J]. Ecotoxicology and Environmental Safety, 2013, 90(1): 89–97.

[26] 李磊, 袁騏, 平仙隱, 等. 東海沿岸海域近江牡蠣體內(nèi)的重金屬含量及其污染評(píng)價(jià)[J]. 海洋通報(bào), 2010, 29 (6): 678–684.

[27] 劉洋, 付強(qiáng), 高軍, 等. 江蘇鹽城地區(qū)水產(chǎn)品重金屬含量與安全評(píng)價(jià)[J]. 環(huán)境科學(xué), 2013, 34(10): 4081–4089.

[28] STORELLI M M. Potential human health risks from metals (Hg, Cd, and Pb) and polychlorinated biphenyls (PCBs) via seafood consumption: Estimation of target hazard quotients (THQs) and toxic equivalents (TEQs)[J]. Food and Chemical Toxicology, 2008, 46(8): 2782–2788.

[29] HWANG D W, KIM S S, KIM S G, et al. Concentrations of heavy metals in marine wild fishes captured from the southern sea of Korea and associated health risk assessments[J]. Ocean Science Journal, 2017, 52(4): 527–536

[30] 馬鵬程, 陳棉彪, 黃楚珊, 等. 粵北星子河水生生物體內(nèi)重金屬污染特征及健康風(fēng)險(xiǎn)[J]. 生態(tài)毒理學(xué)報(bào), 2018, 13(1): 241–250.

[31] MENDIL D, DEMIRCI Z, TUZEN M, et al. Seasonal investigation of trace element contents in commercially valuable fish species from the Black sea, Turkey[J]. Food and Chemical Toxicology, 2010, 48(3): 865–870.

[32] GANJAVI M, EZZATPANAH H, GIVIANRAD M H, et al. Effect of canned tuna fish processing steps on lead and cadmium contents of Iranian tuna fish[J]. Food Chemistry, 2010, 118(3): 525–528.

[33] GHARRED T, JEBALI J, BELGACEM M, et al. Assessment of the individual and mixture toxicity of cadmium, copper and oxytetracycline, on the embryo-larval development of the sea urchinParacentrotus lividus[J]. Environmental Science and Pollution Research, 2016, 23(18): 18064–18072.

[34] KLAASSEN C D, LIU J, CHOUDHURI S. METALLOTHIONEIN: An intracellular protein to protect against cadmium toxicity[J]. Annual Review of Pharmacology and Toxicology, 1999, 39: 267–294.

[35] OLIVIER F, RIDD M, KLUMPP D. The use of transplanted cultured tropical oysters () to monitor Cd levels in North Queensland coastal waters (Australia)[J]. Marine Pollution Bulletin, 2002, 44(10): 1051–1062.

[36] APETI D A, LAUENSTEIN G G, RIEDEL G F. Cadmium distribution in coastal sediments and mollusks of the US[J]. Marine Pollution Bulletin, 2009, 58(7): 1016–1024.

[37]喬藝飄, 楊光昕, 王媛, 等. 東海外海海域生物體內(nèi)總汞蓄積差異性研究[J].生態(tài)環(huán)境學(xué)報(bào), 2019, 28(5): 983–989.

[38] 丘耀文, 顏文, 王肇鼎, 等. 大亞灣海水、沉積物和生物體中重金屬分布及其生態(tài)危害[J]. 熱帶海洋學(xué)報(bào), 2005, 24(5): 69–76.

[39] 何雪琴, 溫偉英, 張觀希, 等. 大亞灣底棲生物重金屬現(xiàn)狀與評(píng)價(jià)[J]. 河海大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版), 2001, 29(3): 103–106.

[40] 易斌, 周鵬, 周俊杰, 等. 大亞灣海域2007～2010年海洋生物體內(nèi)Hg、Pb、Cd和As含量及生物質(zhì)量評(píng)價(jià)[J]. 海洋環(huán)境科學(xué), 2014, 33(2): 226–231.

Heavy metals concentrations of marine commercial species and health risk estimation in Huizhou, Guangdong

YANG Yufeng1, LIANG Haoliang1,*, HUANG Shunqin1, LIU Jinrong1, LIN Cairong1, FENG Jianxiang2

1. Marine Technology Center of Huizhou, Huizhou 516000, China 2. School of Marine Sciences, Sun Yat-sen University, Zhuhai 519082, China

Marine fishery resources are an important component of natural resources and the contents of heavy metals in the marine commercial fishes that directly affect the health of human body. The samples of marine fishery resources surveying program in Huizhou, which were collected during spring in 2018, were determined the contents of heavy metals (i.e., Cu, Pb and Cd) in 27 marine commercial species from three categories, including shellfish, crustaceans and fish, for evaluating the pollution levels of heavy metals and estimating the health risks with SFI, MPI, THQ, respectively. Furthermore, we discussed the origins of heavy metals and the influence factors. The results showed that: (1) The contents of heavy metals in the three marine commercial categories followed the order of Cu > Pb > Cd in Huizhou during the spring in 2018. Differences of the same heavy metal were observed in different species. Cu contents in shellfish were obviously higher than those in fish by ANOVA, and Cd contents were higher than those in crustaceans and fish. (2) The Cu contents showed obviously positive correlations with Pb and Cd contents by Pearson correlation analysis, suggesting the same origins and similar biogeochemical behaviors, influenced by anthropogenic activities. (3) The SFI values indicated that the Cu contents were in normal background, and the Pb contents showed slightly pollution, while the Cd contents in shellfish and fish presented slightly and moderate pollution, respectively. The MPI values followed the order of shellfish > crustaceans > fish. Overall, the characteristics of heavy metals in different marine commercial species were obviously responding to the habitat environment. (4) According to the national standard of NY 5073-2006, the Cu contents in marine commercial species were stable and unpolluted from 1996 to the spring in 2018. However, the contents exceeded the standard for Pb and Cd in crustaceans and fish, hence, the quality and safety supervision of aquatic products should be strengthened. (5) All THQ values were below 1, following the order of shellfish > crustaceans > fish, and suggested no effect on the human health.

marine commercial species; fishery resources; heavy metals; health risks; food quality and safety; Huizhou

10.14108/j.cnki.1008-8873.2020.03.014

P736

A

1008-8873(2020)03-095-09

2019-07-05;

2019-09-04

國(guó)家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目(41976160); 惠州市“海洋漁業(yè)資源環(huán)境調(diào)查項(xiàng)目”

楊玉峰(1982—), 男, 河南三門峽人, 博士, 高級(jí)工程師, 主要從事海洋地質(zhì)與環(huán)境地質(zhì)研究, E-mail:xmuyfyang@hotmail.com.

梁浩亮, 男, 廣東惠州人, 高級(jí)工程師, 主要從事海洋生態(tài)調(diào)查與修復(fù)研究, E-mail:hz805@163.com

楊玉峰, 梁浩亮, 黃舜琴, 等. 廣東惠州3類海洋經(jīng)濟(jì)物種體內(nèi)重金屬含量分析和健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估[J]. 生態(tài)科學(xué), 2020, 39(3): 95–103.

YANG Yufeng, LIANG Haoliang, HUANG Shunqin, et al. Heavy metals concentrations of marine commercial species and health risk estimation in Huizhou, Guangdong[J]. Ecological Science, 2020, 39(3): 95–103.