重型柴油機尾氣后處理技術研究現狀及趨勢

萬川 鄒筆鋒 吳星 孟強

摘要：國六法規對重型柴油機PM和NOX排放提出了嚴苛要求，尾氣后處理技術已成為重型柴油機滿足最新法排放法規的必然途徑。本文在分析重型柴油機法規進程的基礎上，總結了國六背景下重型柴油機尾氣后處理技術路線，并分別從重型柴油機PM和NOX控制技術角度闡述了柴油機氧化催化器DOC、顆粒捕集器DPF以及選擇性催化還原技術SCR研究現狀及發展趨勢，結合國六需求提出了重型柴油機PM和NOX協同控制技術的相關見解和思考。

Abstract： The China VI emission regulation put forwards stringent requirements for PM and NOX emissions from heavy-duty diesel engines. The exhaust after-treatment technologies have become an inevitable way for heavy-duty diesel engines to meet the latest emission regulations. Based on the analysis of the emission regulations process for heavy-duty diesel engines， this paper summarizes the technical route of heavy-duty diesel engine exhaust after-treatment system under the background of the China VI emission regulation， in addition， this paper elaborates research status of the exhaust emission after-treatment technologies including diesel oxidation converter （DOC）， diesel particulate filter （DPF） and selective catalytic reduction （SCR） as well as the development trend. Finally， combining with the demand of China VI emission regulation， this paper put forward some opinions and thoughts on the collaborative control technology for PM and NOX of heavy-duty diesel engines.

關鍵詞：重型柴油機;尾氣后處理技術;研究現狀;趨勢

Key words： heavy-duty diesel engine;exhaust after-treatment technologies;research status;development trend

中圖分類號：TK421.5? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ?文獻標識碼：A? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? 文章編號：1674-957X（2020）24-0067-06

0? 引言

重型柴油機具有熱效率高、扭矩大、可靠性高、燃油經濟性好等明顯優勢，在商用汽車、船舶、國防裝備、非道路機械等領域廣泛應用[1]。根據最新的國民經濟和社會發展統計公報，我國公路客運運輸占客運總量的79%，公路貨物運輸占貨運總量的77%[2]，而公路運輸絕大部分是柴油車，可見，柴油車尤其是重型柴油車仍是交通運輸體系中的絕對主力，在未來相當長時間內，仍將在國民經濟中發揮重要作用。另一方面，柴油車尾氣污染嚴重，《中國機動車環境管理年報（2018）》中指出，機動車污染是我國空氣污染的重要來源，是形成細顆粒物、光化學煙霧污染的重要原因[3]，而柴油車排放的NOX接近汽車排放總量的70%，PM超過90%，是機動車污染的主要貢獻者，其中，絕大部分來自于重型柴油車。PM和NOX作為柴油車兩大主要排放物，是造成大氣霧霾污染的核心污染物[4]，而且嚴重危害人體健康，早在2013年，柴油車尾氣就被世界衛生組織宣布為一級致癌物[5]。柴油車尾氣治理已成為亟待解決的社會問題。近來年，國家相繼出臺《大氣污染防治行動計劃》、《京津冀及周邊地區2017年大氣污染防治工作方案》、《打贏藍天保衛戰三年行動計劃》等一系列關于大氣污染專項治理的相關計劃，重型柴油車PM和NOX排放治理已成為一系列治理行動的重中之重。

現階段重型柴油車的排放治理主要從燃油改善技術、機內凈化技術以及尾氣后處理技術三個方面開展[6]。隨著油品的不斷升級，通過燃油改善帶來降低柴油機排放已十分有限;而包括均質壓燃先進燃燒技術、增壓技術、共軌技術等一系列在內的機內凈化技術雖已取得較大突破，但無法滿足日益嚴格的排放法規要求，必須同時采用柴油機尾氣后處理技術，尾氣后處理技術是解決柴油機PM和NOX排放的最有效控制手段[7-8]，目前已成為柴油機研究的前沿與熱點問題。本文首先對重型柴油機法規進程進行解讀，在此背景下總結了重型柴油機后處理技術路線，針對重型柴油機PM和NOX排放的典型后處理技術，如氧化催化器（DOC）、顆粒捕集器（DPF）、NOX選擇性催化還原（SCR）等基本原理、研究現狀及發展趨勢進行了綜述，并從PM和NOX協同控制角度指出重型柴油機尾氣后處理技術的進一步發展方向。

1? 重型柴油機法規進程

重型柴油機的污染問題不斷引起世界各國政府的重視，紛紛制定相應的排放法規，以限制重型柴油機的尾氣排放。其中，美國、歐洲和日本排放法規是目前全球最具代表性的三大排放法規體系[9-10]。圖1所示為世界三大法規體系關于重型柴油機排放的法規進程，可以看出，對重型柴油機的PM和NOX排放限值不斷加嚴。近年來，隨著我國政府對環保問題的高度重視，重型柴油機排放法規不斷升級，限值愈加嚴格（見圖2）。即將全面實施的《重型柴油車污染物排放限值及測量方法（中國第六階段）》（以下簡稱“重型國六標準”）在歐洲標準的基礎上融合了美國標準的相關要求，對NOX和PM的限值較國五階段削減60%以上，并增加了對顆粒數量PN的限制[11]。該標準中采用全球統一重型發動機測量循環，循環工況與車輛實際運行更為接近，增加了低速低負荷工況占比，工況整體排溫低，加嚴了對催化器低溫性能的考核，并對柴油車冷啟動排放提出了新的要求。同時引入了整車道路車載法試驗測試方法，被認為是目前世界上最嚴格的排放標準之一。只有借助尾氣后處理技術才有可能使重型柴油機滿足如此嚴苛的排放法規要求[12]。

2? 重型柴油機后處理技術路線

重型柴油機后處理技術主要著眼于降低PM和NOX排放。目前針對柴油機PM排放最為有效的控制技術為柴油機顆粒捕集器DPF[13]，針對NOX排放最為有效的控制技術為選擇性催化還原SCR[14]。重型國六標準同時提出了嚴苛的PM和NOX限值，這就要求DPF和SCR耦合使用以協同控制PM和NOX排放。表1給出了國內部分知名品牌重型柴油機的產品所用的技術路線[15]，可以看出氧化催化器（DOC）+顆粒捕集器（DPF）+選擇性催化還原（SCR）是國六階段降低重型柴油機PM和NOX排放的主流技術路線，圖3給出了該技術路線的示意圖。

3? 重型柴油機PM控制技術

3.1 氧化催化器DOC

DOC是柴油車目前使用較廣的后處理裝置。DOC可以降低HC和CO排放，提高排氣溫度促進DPF再生;還可以將柴油機尾氣中的NO氧化成NO2，促進DPF被動再生和SCR快速反應[16]。如圖4所示，DOC主要由殼體、減震層、載體及催化劑涂層構成，其中催化劑是核心部分，常用的催化劑活性組分包括鉑（Pt）、鈀（Pd）等貴金屬，助催化劑為稀土元素以及過渡金屬元素[17]。

Pt對CO和HC具有較好的催化氧化作用，同時對NO也可起到一定的氧化作用;Pd的催化活性略遜于Pt，但在高溫下有著較好的催化活性;此外，在催化劑中加入Pd，可以和Pt起到協同作用，提高催化劑的抗老化燒結能力，降低硫酸鹽的生成[18]。DOC還可以通過對可溶有機物（soluble organic fraction，SOF）進行氧化，從而間接減少顆粒物的排放，根據貴金屬含量不同其顆粒物排放量可降低3～25%[19]。目前國內外關于DOC的工作原理及實際應用進行了大量的研究，未來DOC的研究的方向聚焦于貴金屬減量化技術、低溫起燃催化劑技術、抗高溫長壽命催化劑技術等。

3.2 顆粒捕集器DPF

3.2.1 DPF捕集原理

柴油機顆粒捕集器（DPF）是目前最有效的控制柴油機PM排放的后處理技術，對包括超細顆粒在內的各粒徑顆粒均具有極高的捕集效率。其中，壁流式DPF應用最為廣泛，其凈化機理如圖5所示。載體的內部有許多平行的通道，每相鄰的兩個孔道中一個排氣上游端被堵住，另一個排氣下游端被堵住，當排氣進入上游端開口的孔道后，通過陶瓷的多孔薄壁從相鄰孔道流出[20]。在此過程中，通過布朗擴散、阻截作用、慣性碰撞、重力沉降和靜電吸引等機制捕集到排氣中的PM[21]。

隨著PM在DPF內部的逐步沉積，載體壓降和排氣阻力逐漸增大，柴油機動力性、經濟性隨之降低，因此需要對DPF進行再生，再生可分為主動再生與被動再生[23]。主動再生是通過噴油助燃或電、微波和紅外加熱等方式升高排氣溫度，燃燒掉沉積顆粒。被動再生則是利用柴油機排氣自身的能量使沉積顆粒燃燒，主要通過涂覆貴金屬催化劑降低顆粒氧化反應的反應活化能，使得顆粒在正常的排氣溫度下即可被氧化。涂覆在DPF上的催化劑需要具有較好的抗硫及耐高溫燒結等特性[24]。

3.2.2 DPF研究現狀

目前國內外對DPF的研究主要集中于對其內部流場和壓降特性、微粒捕集與碳煙分布、再生性能等方面[25-27]。為了保證較好的減排性能和使用壽命，DPF載體所用的材料需要具有高捕集效率、低排氣阻力、高機械強度和抗振動性能、良好的耐熱沖擊性和耐腐蝕性、較小的熱膨脹系數。堇青石最先應用到DPF上，是目前綜合性能較好的濾芯，過濾效率可達90%以上，耐高溫，機械強度高，缺點是導熱系數小，再生過程中容易導致過濾器燒熔或燒裂[28]。與堇青石相比，SiC材質具有優異的耐熱、耐腐蝕和導熱性能，機械強度也大幅度提高，可以承受更加惡劣的再生環境。但SiC熱膨脹系數較大，高溫熱沖擊下容易開裂，大體很難做到大尺寸應用。隨著性能更加優異的氮化硅、鈦酸鋁等材料研發逐漸成熟，在DPF中的應用也將愈加廣泛[29]。另一方面，結構參數對DPF的捕集性能和背壓性能的影響十分顯著，國內外學者和工程技術人員發現DPF的捕集效率隨孔密度及孔隙率的增大而升高，同時較高的孔密度和較薄的壁厚有利于降低DPF的壓力損失[30-33]。盡管通過提高孔密度和降低壁厚等可以提升DPF的性能，但同時也會增大制造難度和生產成本。近年來一種新型的非對稱孔道DPF已研發成功，該產品可顯著提高DPF的碳載量，相同結構參數下產生的排氣背壓更低[34]，如圖6所示。另外，催化劑分區涂覆等新技術也使得DPF性能得到顯著提升[35]。

3.2.3 DPF發展趨勢

為滿足日益嚴格的排放法規要求，DPF重點發展方向為薄壁、高氣孔率、優化細孔分布、高強度、低熱膨脹系數。氣孔率從現有的50%左右向60%左右發展;DPF材料平均孔徑向8-10μm發展，同時控制20μm以上的微孔比例不超過10%;DPF壁厚從目前的0.3mm向0.25mm左右發展。在如何突破系統低流阻與高捕集效率的平衡限值、如何提供更高性能的載體材料和催化劑，以及更合理高效的載體結構和催化劑涂覆技術的開發等方面均有待進一步研究。

4? 重型柴油機NOX控制技術

4.1 SCR技術原理

選擇性催化還原技術（Selective Catalytic Reduction，SCR），是指在催化劑的作用下，利用還原劑有選擇性地與柴油機氣態排放物中的NOX反應生成N2和H2O。一般采用濃度為32.5%的尿素水溶液（Adblue）作為SCR技術的還原劑載體。當排氣進入排氣管后，尿素水溶液以噴霧的形式噴出，在排氣管高溫的條件下發生熱解和水解，生成NH3和CO2，NH3吸附在催化劑上在其作用下將NOX還原為氮氣，主要的化學反應如下[36]：

反應（1）稱為標準SCR反應。因柴油機排氣中NO通常占NOX排放的90%以上，若不采用DOC等催化器對柴油機尾氣中NO、NO2比率進行調節，SCR中主要發生標準SCR反應。反應（2）稱為快速SCR反應，研究表明，此反應可以在較低溫度下進行，并且在較低溫度下反應速率是標準SCR反應的17倍[37]。提高NOX中NO2的比例可以使SCR在較低溫度下發生快速SCR反應，有利于提高NOX轉化率。反應（3）中NH3只與NO2發生反應，反應速率比反應（1）、反應（2）更慢，因此尾氣中NO2的比例也不宜過高。排氣溫度超過500℃時，反應（4）將發生從而抑制NOX的轉化率。

4.2 SCR催化劑技術現狀

目前，應用最為廣泛的商業催化劑主要包括釩基催化劑和分子篩催化劑。雖然釩基催化劑活性高、選擇性好、抗硫性能強，但是由于活性溫度窗口窄，活性組分具有生物毒性，在柴油車凈化領域已被美國和日本禁用[38]。具有較寬的活性溫度窗口、高N2選擇性、良好的水熱穩定性的金屬改性分子篩催化劑成為國六階段SCR催化劑技術的主流技術路線。而Cu基分子篩和Fe基分子篩催化劑因其優越的性能備受關注[39]。Cu基分子篩催化劑較Fe基分子篩催化劑有較好的低溫催化性能。Fe基分子篩催化劑在高溫下對NOX的轉化率更高，但對HC更敏感，抗HC中毒能力不如Cu基分子篩催化劑[40]。

4.3 SCR控制策略現狀

SCR控制策略是SCR系統的重要組成部分，精確的控制策略才能同時保證低氨泄漏和高NOX轉化率。SCR控制策略主要分為開環控制策略和閉環控制策略兩大類[41]。目前國內應用最多的SCR控制策略仍為開環控制策略，依賴大量試驗進行標定，系統自動修正能力較差，無法滿足更嚴格的排放標準[42]。SCR閉環控制策略是在催化器下游安裝NOX傳感器或NH3傳感器，根據傳感器的反饋信號對尿素噴射量進行實時修正。與開環控制相比，閉環控制能夠提高SCR系統控制的精度和響應時間，達到更好的控制效果。由于NOX傳感器存在對NH3的交叉敏感性，美國德爾福公司對基于NH3傳感器的SCR閉環控制策略方面做了很多研究，得到了更高的NOX轉化率，更低的NH3泄露率以及良好的抗干擾性[43]。但由于成本問題，NH3傳感器未能得到推廣，目前基于NOX傳感器的SCR閉環控制策略仍是主流。

4.4 SCR發展趨勢

國六排放法規不僅對NOX排放提出了更高的要求，更增加了氨泄漏和N2O排放的限值，給SCR帶來了新的挑戰。固態氨技術能有效控制低排氣溫度下的NOX排放，是SCR未來發展的重要方向。固態氨技術使用固態銨鹽、金屬氨合物等固態還原劑載體，凈化NOX的原理與采用尿素水溶液的SCR系統相同，但在NH3的供給上具有很大優勢。固態氨在50～60℃就可以直接生成NH3，而尿素水溶液在150℃以上經過一系列熱解、水解才能生成NH3，與排氣的液氣兩相混合也較困難，因此固態氨技術具有更好的凈化效果[44]。并且固態氨的儲氨密度也較尿素水溶液更高，且不存在尿素結晶和低溫凍結現象，環境適應性也更好。氨泄漏方面，采用氨逃逸催化器ASC（Ammonia Slip Catalyst）將過量的NH3氧化為N2的方案已經廣泛應用于歐洲、美國等地，是滿足國六排放法規的SCR系統的重要組成部分。但ASC不僅能將NH3氧化為N2，還會將NH3轉化為NOX和N2O。N2O是一種重要的溫室氣體，其全球變暖潛力值約為CO2的310倍[45]，是國六排放法規的限值指標之一。因此ASC未來開發的重難點之一在于保持高N2選擇性。ASC不是N2O的唯一來源，較低或過高的溫度同樣會導致SCR內反應生成N2O。N2O非常穩定，催化N2O分解的溫度需要超過450℃[46]。調整催化劑材料、配方，優化控制策略，聯合DOC協同減排都是減少N2O排放的重要手段。

SCR近來的發展重點是改善低溫下的減排性能，分子篩催化劑、固態氨技術都是重要的發展方向。而越來越嚴格的排放法規，也對催化劑老化特性、OBD集成應用、更精確的預測模型及控制策略提出了更高的要求。

5? PM與NOX協同控制技術

5.1 PM與NOX協同控制技術的必要性

重型柴油車國六排放法規相比國五主要有以下特點：①排放限值超低;②耐久性更為嚴格;③實施WHSC和WHTC測試工況;④采用PEMS等測試方法。原國四/國五階段EGR+DOC+DPF和純SCR后處理技術路線已不能滿足國六階段高效、低溫、高耐久和全工況覆蓋的要求，必須采用PM和NOX協同控制技術。高效DOC+DPF+SCR技術將成為未來尾氣后處理技術發展的必然趨勢，也是重型柴油車滿足國六階段排放標準主流技術路線。

5.2 PM與NOX協同控制模型

智能化閉環控制模型是重型柴油車PM和NOX協同控制的重點發展方向，包括DPF的再生控制以及SCR噴射控制。DPF中PM再生的關鍵技術在于碳載量的估算，目前為止，對實際行駛柴油車DPF的碳載量估算還沒有很有效的判斷方法，基本通過排氣背壓、運行時間、里程、油耗等信息間接計算，響應慢、精度低[47]。開發精確的DPF碳載量預估模型是實現DPF高效再生的關鍵，是實現重型柴油車PM和NOX協同控制的必要前提[48]。

國四法規以來，對柴油機NOX排放限制的同時對氨泄漏也進行了嚴格控制。而引起氨泄漏的主要因素為尿素蒸發熱解過程復雜、SCR催化劑低溫活性差以及SCR催化劑氨存儲能力弱等[49]。建立精準的SCR催化劑氨存儲模型是提高SCR催化劑的氨存儲特性和尿素噴射控制精度的保證，是SCR控制模型發展的重點方向[50]。此外，對化學反應過程實時跟蹤，實現閉環自適應精確控制也是SCR控制模型的未來發展重點。

5.3 OBD在PM與NOX協同凈化中的應用

國六階段機內凈化技術配合單一的SCR或者DPF技術均不能滿足排放限值要求，必須使用DPF耦合SCR的尾氣后處理系統。這就意味著國六階段重型柴油機必須采用多重后處理技術集成，日益集成與復雜化的后處理系統對OBD技術提出了更高的要求。就OBD技術而言，歐美發展較早，現已比較成熟，我國OBD技術還處于起步階段，與歐美存在較大差距[51]。需要在重型柴油機排放后處理系統（包括SCR/DPF/DOC）傳感器、控制器、執行器和催化器及系統電路的故障實時診斷特征參數、故障類型識別方法，以及實時診斷信號處理技術和故障診斷算法方面進行開發研究，此外，國六重型柴油機OBD技術開發還應聚焦于建立模塊化硬件體系[52]，使硬件平臺能夠滿足多系統擴展和多方協同開發要求;在控制器通用硬件平臺上開發通用OBD軟件框架，研制出通用的OBD軟件模塊和排放后處理系統通用故障模擬器;以及研究國六柴油機后處理OBD系統的匹配標定流程及方法，完成柴油機OBD關鍵技術標定及應用等[53]。

6? 總結

①重型國六標準在歐洲標準的基礎上融合了美國標準的相關要求，加嚴了對PM和NOX的控制，對重型柴油車排放提出了更高要求;

②為應對愈加嚴格的排放標準，包括柴油機氧化催化器DOC、顆粒捕集器DPF和選擇性催化還原SCR在內的后處理技術必須集成使用，DOC+DPF+SCR是重型柴油機應對國六標準的后處理主流技術路線;

③重型柴油機DOC未來的發展方向為貴金屬減量化技術、低溫起燃技術以及抗高溫長壽命催化劑技術等;DPF可通過新材料開發、超薄壁、非對稱孔道、低熱膨脹系數、分區涂覆等途徑突破系統低流阻與高捕集效率的平衡限值;

④釩基催化劑在國六階段很難滿足SCR應用需求，分子篩催化劑是發展重點。閉環控制策略可以顯著提高SCR系統控制精度和縮短響應時間，尤其是基于NH3傳感器的SCR閉環控制策略是SCR的發展方向。NH3泄漏及N2O排放也是國六階段SCR必須解決的問題，可通過采用氨逃逸催化器ASC，以及調整SCR催化劑材料、配方，優化控制策略，聯合DOC協同減排等方式進行解決;

⑤國六標準要求重型柴油機PM和NOX必須協同控制，開發精準的DPF碳載量預估模型以及SCR催化劑氨存儲模型和閉環自適應控制模型是實現重型柴油機尾氣后處理PM和NOX協同控制的關鍵，日益集成與復雜化的后處理系統對OBD技術提出了更高的要求。

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