雙激光場調控Be2+離子動力學的研究

白光如，齊載智，丁晶潔，李公平

(蘭州大學 核科學與技術學院, 蘭州 730000)

引 言

近幾十年,隨著激光技術的迅速發展[1-3]，使其廣泛應用到了很多研究和技術領域。比如激光誘導核聚變[4-6]、飛秒激光微加工技術[7]、飛秒強激光成絲技術[8]以及強場電離機制研究[9]等。隨著對于激光與物質相互作用研究的深入，相應的探測技術也得到極大地發展。目前，主要有兩種測量手段對激光與物質作用過程進行觀測：(1)帶電粒子測量[10]。主要包括離子和光電子測量，光電子探測會受到不攜帶任何有用信息的背景電子干擾,而離子測量不受影響,但兩種測量都需要釋放光電子，只適用于電離事件的研究;(2)光測量[11]。例如光吸收譜、光成像技術等,光測量可以將量子體系的動力學信息直觀地表現為光譜線型的變化，且光子間互不影響、測量不受環境影響，具有探測精度和效率高及不依賴待測體系是否電離等優點,不僅可以測量待測體系的電子電離動力學，而且還可以探測待測體系內部電子躍遷動力學和能級結構變化。

基于飛秒激光的量子相干控制因其在原子、分子研究中的重要應用而成為了近年來的研究熱點[12-14]。通過改變兩個激光場的相對相位，YIN等人探測到銣原子光電子的角分布并對其進行控制[15]。XU研究團隊實現了強場單個高次諧波的相干控制和選擇性增強[16]。基于瞬態吸收譜法，OTT等人研究了氦原子的電子動力學，發現隨著紅外抽運激光場強度的提高，氦原子雙激發態的吸收譜型由法諾線型變為洛倫茲線型，而單激發態的吸收譜卻由洛倫茲線型變為法諾線型[17]。這是由于紅外強場脈沖引起了氦原子激發態偶極子相位的變化，因此提出了相位調控理論。隨后，LIU等人通過理論模擬對量子相位操控產生頻率梳進行研究，但是限于目前的技術水平，而無法真正在實驗上實現[18]。

本文中研究高電荷態Be2+離子在強激光場中的超快動力學，利用雙激光場控制Be2+離子中核外電子的運動，通過改變雙激光脈沖的參量，實現對Be2+離子中二能級系統吸收光譜的有效控制。

1 計算模型

Fig.1 a—schematic diagram of phase control implementation in Be2+ system b—energy level diagram of two-level system in Be2+ system

(1)

(2)

(3)

(4)

(5)

(6)

式中，上標(0)代表近似的級。為了計算1級近似，將(6)式代入(4)式及(5)式的右邊得：

(7)

(8)

(9)

與此X射線激發脈沖同時，一束非相干的紅外飛秒激光脈沖與該體系作用，飛秒脈沖由于瞬間的斯塔克效應導致激發態能級的變化。在一定延遲時間τ后，另外一束脈沖也與該離子體系作用，再次引起激發態能級的瞬間變化。激光脈沖的強度正比于脈沖的電場強度的模方，系統激發態能級的變化取決于紅外激光的強度，亦取決于脈沖的電場強度：

(10)

式中，IIR(t)為激光脈沖的強度。此時，偶極子表達式中的Er變為Er(t)：

Er(t)=Er+ΔEr(t)

(11)

(12)

雙紅外激光脈沖的電場可以表示為：

ε(t)=cos(ωIRt)[EIR(t)+EIR(t-τ)]

(13)

2 理論依據

He和Rb的瞬態吸收光譜研究表明，瞬態吸收光譜的譜線形狀的改變對應于系統的動力學過程的演化[17,23]。實驗上，可以通過觀察目標系統吸收光譜線型的變化，研究其超快的動力學過程。本文中應用激光誘導相位模型，理論模擬Be2+離子體系中二能級系統的瞬態吸收光譜，研究Be2+離子在雙飛秒激光電場中的動力學響應。首先，控制兩束紅外激光脈沖的時間延遲τ=60fs及脈沖持續時間T=5fs，改變兩束紅外激光脈沖的強度，研究Be2+的瞬態吸收光譜的變化，如圖2所示。以下所有圖中橫坐標相對頻率為真實能量相對于Be2+離子基態和第一激發態之間能級差的大小，即ΔE=E-Er，其中ΔE代表相對頻率，E代表真實能量，Er為Be2+離子基態和第一激發態之間的能級差。一束超短的X射線激光脈沖與離子系統相作用，電子由基態(1s2 1S0)通過單光子吸收被激發到激發態(1s2p1P1)，形成一躍遷偶極子d(t)。計算中采用的衰變寬度Γ的取值不僅考慮了系統的自發輻射展寬的因素，同時也考慮了壓力展寬[24]，多普勒展寬[25]與碰撞展寬[26]的影響。若沒有其它電場與該體系作用，則系統的吸收譜線型為對稱的洛倫茲型，如圖2a中黑色實線所示。如果引入紅外激光脈沖與該離子系統作用，第1束紅外激光脈沖與X射線脈沖同時到達，第2束與第1束的時間延遲為60fs。控制第1束紅外脈沖的強度為0.94×1012W/cm2，第2束的強度為0，結果如圖2a中虛線所示。正如OTT在研究He原子的雙電子動力學時的發現[17]，單電子激發的吸收光譜由洛倫茲型變為法諾型。紅外飛秒脈沖與處于激發態的Be2+離子作用，其激發態由于激光電場的作用而產生斯塔克效應。由于激光電場是脈沖式的，所以斯塔克平移存在于脈沖激光的時間寬度內。處于基態的電子會隨著激發態平移而發生瞬態運動，結果就表現為離子系統吸收光譜線型的變化而在低頻和高頻端同時出現了新的頻率成分，也就是說電子的動力學過程受到了紅外激光場的調控作用，這一過程可以理解為電偶極子的相位受到了紅外激光電場的作用而發生改變。相位的改變量取決于紅外激光脈沖的電場強度：

Fig.2 Be2+ ion absorption spectra with different phase changes of transition dipole

(14)

式中，αd=25.7a.u.為1s2p態的有效的動力學極化度。計算表明:實現對偶極子相位由0～π的調控，需要控制相應的紅外脈沖強度從0W/cm2～1.87×1012W/cm2變化。為了表述方便，設第1束紅外脈沖所引起的相位變化為ΔΦ1，第2束紅外脈沖所引起的相位變化為ΔΦ2。控制第1束紅外激光脈沖的強度為0，第2束脈沖激光的強度為0.94×1012W/cm2，對應的躍遷偶極子的相位變化為ΔΦ1=0,ΔΦ2=0.5π。吸收譜線變成了更為復雜的“波浪式”結構，出現了更多的頻率成分，如圖2a中所示。若同時控制兩束紅外激光脈沖的強度為0.94×1012W/cm2與Be2+作用，即ΔΦ1=ΔΦ2=0.5π，則吸收譜線型在法諾線型基礎上也產生了新的頻率成分，如圖2中出現的“波浪式”結構所示，吸收光譜受到的調制作用更為明顯。Be2+離子與相干X射線激光脈沖作用，通過單光子吸收躍遷到激發態(1s2p1P1)。由此可見，Be2+離子的吸收光譜線型受到紅外激光脈沖的強度和作用時間的雙重影響。可以通過非相干紅外激光脈沖改變系統偶極子的相位，控制核外內殼層電子的激發動力學。

3 模擬結果分析

保持兩束紅外激光脈沖的強度相等，即ΔΦ1=ΔΦ2，圖2b中為Be2+離子的瞬態吸收光譜對相位改變量ΔΦ1的依賴關系。相位改變量ΔΦ1從0～π變化時，可以發現每個“波浪式”結構為法諾型，由非對稱轉換為對稱。以Er為中心，左側的“波浪式”結構主要表現為吸收，右側的“波浪式”結構以輻射為主。相位變化量ΔΦ1從π～2π變化時，可以發現每個“波浪式”結構逐漸由對稱轉換為非對稱。以0eV為中心，左側的“波浪式”結構以輻射為主，右側的“波浪式”結構以吸收為主。“波浪式”結構隨ΔΦ1的變化在洛倫茲線型和法諾線型之間轉化。ΔΦ1在0～2π變化時，Be2+離子吸收光譜以π為中心呈現出中心對稱形式，對應脈沖強度為1.87×1012W/cm2，吸收光譜的轉化呈現出周期性，其周期為2π。控制第2束紅外脈沖的強度為第1束的2倍，即2ΔΦ1=ΔΦ2，圖2c為Be2+離子的瞬態吸收光譜隨著相位變化量ΔΦ1的變化關系。在相位改變量ΔΦ1=π附近，在Er處可以看出其為吸收此波長的光，而圖2b中，此處為發射光的形式。其原因可解釋為第2束脈沖的強度很大，光譜受到更強的調制，導致此處為吸收型。但其與圖2b中的整體變化趨勢相同。從圖2可以看出，通過控制兩束激光脈沖的強度，進而改變躍遷偶極子的相位，使得光譜線型發生了顯著變化，即通過控制激光脈沖的強度實現對躍遷電子的控制。

控制兩束紅外脈沖的強度相等并取不同的數值，使得躍遷偶極子的相位變化分別滿足ΔΦ1=ΔΦ2=0.5π和ΔΦ1=ΔΦ2=π，第1束紅外脈沖與X射線脈沖的時間延遲為0，紅外激光脈沖的持續時間T=5fs，理論計算Be2+離子的瞬態吸收光譜對兩束紅外脈沖間延遲時間τ的依賴關系，如圖3a和圖3b所示。在延遲時間τ=0fs時，圖3a呈反洛倫茲線型，圖3b呈洛倫茲線型，這是由于此時第1束脈沖與第2束脈沖疊加，總的相位變化量為ΔΦ1+ΔΦ2，即圖3a的總相位變化量為π，圖3b的總相位變化量為2π。符合上述光譜進行周期為2π變化的規律。可以發現，對于圖3a在相對頻率為0eV左側(中心頻率Er左側)，Be2+

Fig.3 Be2+ ion absorption spectra with different delay timea—ΔΦ1=ΔΦ2=0.5π b—ΔΦ1=ΔΦ2=π

離子的吸收光譜表現為輻射峰，并隨著延遲時間的增加振幅逐漸增加，并最終在延遲時間τ=300fs時趨于穩定。這是因為偶極子具有一定的壽命，隨著偶極子的衰減，紅外飛秒脈沖對光譜調制越來越弱，最終可以忽略。左側的“波浪狀”結構多為輻射成分且幅值逐漸增減并向中心匯聚。在中心頻率的右側，Be2+離子的吸收光譜首先為輻射峰，但隨著延遲時間的增加逐漸轉化為吸收峰，且吸收峰的幅值不斷增加直到延遲時間為τ=300fs時趨于穩定。右側的“波浪狀”結構的吸收峰多為吸收成分。整個時間依賴的瞬態吸收光譜，表現為“波浪式”的結構，周期隨著延遲時間τ的增加越來越小且遠離中心頻率的吸收峰的幅值也逐漸降低。吸收光譜的變化趨勢呈現出關于中心頻率0eV的類中心對稱。吸收成分和輻射成分都表現為向中心頻率的匯聚。

當躍遷偶極子的相位變化滿足ΔΦ1=ΔΦ2=π時，圖3b中為Be2+離子的瞬態吸收光譜對兩束紅外脈沖間延遲時間τ的依賴關系。在中心頻率處，隨著延遲時間τ的增加，吸收光譜首先表現為光輻射，且輻射的強度隨著τ的增加而逐漸減弱，并在兩側出現吸收峰。隨著延遲時間的進一步增加，兩側吸收峰的強度不斷增強，并在延遲時間τ=300fs時，兩個吸收峰合二為一，其強度的變化也趨于平穩，這也是由偶極子具有一定的壽命造成的，紅外激光脈沖對光譜的調制越來越弱。在中心頻率的左右兩側，吸收譜的譜線形狀呈現出左右對稱的形式，隨著脈沖延遲時間τ的增加，出現“波浪式”結構，即產生新的頻率成分。“波浪”周期與圖3a類似逐漸減少，波谷也逐漸升高，向中心頻率Er靠近。整體來看，吸收光譜呈現出以中心頻率為中心的呈現左右對稱形式，并隨著脈沖延遲時間的增加，“波浪式”結構的周期越來越短，且強度越來越弱。對比圖3a和圖3b，發現其吸收光譜的“波浪式”結構的周期和強度變化趨勢相同。隨著的延遲時間τ增加，吸收光譜開始產生“波浪式”結構，且都在前100fs其周期減小速度劇烈，峰值強度越來越強。隨后，“波浪狀”結構周期仍然減小，而其峰值強度卻越來越小，所有的頻率成分向中心頻率匯聚。這是由于躍遷偶極子呈指數衰變，隨著延遲時間的增加，第2束激光脈沖對其的調制作用也逐漸降低，最后可以忽略。對于“波浪狀”結構出現周期的現象，可由受微擾的衰變過程來解釋[27]，即在躍遷偶極子的衰變過程中，通過紅外飛秒脈沖對1s21S0～1s2p1P1相干性的調制使得“波浪狀”結構出現了一定的周期。最終，圖3a中的吸收光譜變為法諾型，圖3b中的線型變為反洛倫茲線型，符合上述相位變化影響規律的研究。從圖3可以看出，對兩束紅外脈沖的相對延遲時間加以控制，使得光譜線型發生了相應的變化。結果表明通過控制雙激光場到達與Be2+離子的時間，即在不同時刻與受激電子作用，實現對激發態電子動力學的調控。從而達到有效控制系統光譜響應的目的。

由于紅外脈沖的持續時間T對應著相位變化的上升時間，選取脈沖持續時間分別為0fs,2.7fs,7fs,35fs，研究持續時間T對Be2+離子的瞬態吸收光譜的影響。其中，0fs脈沖為delta脈沖對應相位變化的上升時間為0fs，為最理想的情況；而2.7fs為800nm紅外飛秒激光脈沖的一個光周期，是其脈沖寬度可以到達的理論極限；7fs與35fs為目前實驗條件下可以獲得的兩種脈沖寬度。對比這4種脈沖寬度對吸收光譜的影響，可以獲取Be2+離子核外電子運動的準確圖像。控制兩束紅外脈沖的強度不變，改變脈沖的持續時間，圖4為對應的Be2+離子的瞬態吸收光譜。其中圖4a和圖4b分別對應的躍遷偶極子相位變化為ΔΦ1=ΔΦ2=0.5π和ΔΦ1=ΔΦ2=π，且兩束紅外激光脈沖的持續時間保持一致及延遲時間τ=60fs。隨著脈沖持續時間的增加，在中心頻率的左側最高發射峰幅值逐漸增加，而在其右側的吸收強度逐漸降低。也可以發現“波浪式”結構隨著脈沖寬度的逐漸增加而峰的位置逐漸移向中心頻率，遠離中心頻率的頻率成分有消失的趨勢。當脈沖寬度為35fs時，吸收光譜的“波浪式”結構在相對頻率大于0.5eV時就已經消失。圖4b對應相位變化為ΔΦ1=ΔΦ2=π時的結果。隨著脈沖持續時間的增加，在中心頻率處，光譜線型幾乎不變，但是左右兩側的吸收峰的幅值逐漸減小。左側的第1個和第2個輻射峰有顯著增強。其“波浪式”結構的變化趨勢與圖4a大致相同。但光譜線型與圖4a大不相同，這是因為紅外激光脈沖對系統吸收光譜進行了更強地調制。從圖4可以看出，當兩束激光脈沖的持續時間改變時，光譜線型發生相應的變化。這是由于激光場持續時間的變化改變了躍遷偶極子相位變化的上升時間，引起了系統光譜響應的變化。

Fig.4 Transient absorption spectra of Be2+ ions at different infrared pulse durations

4 結 論

通過理論模擬，研究了Be2+離子在雙強激光場中的超快動力學行為。研究發現，通過紅外光場可以實現對Be2+離子的內殼層電子在激發態上運動調控，從而改變Be2+離子光譜響應，向高、低頻段同時延伸，產生“波浪式”結構。這是由于紅外激光電場導致了激發態的斯塔克能移，調控了受激電子的運動，表現為躍遷偶極子相位的變化。瞬態吸收光譜的譜線形狀取決于紅外激光脈沖的強度、相對延遲時間以及脈沖的時間寬度。