含N固相吸附材料分離高放廢液中鑭系和錒系元素的研究進展

俎建華 付凌霄 潘曉晗 王 煥

（上海交通大學(xué) 上海 200240）

閉式核燃料循環(huán)強調(diào)使用合適的方法對乏燃料進行再處理，目前比較成熟的普雷克斯流程（Purex Process，PUREX）乏燃料后處理流程可以分離回收99.5%以上的Pu 和U，但是該過程導(dǎo)致大量高放廢物（High Level Liquid Wastes，HLLW）的產(chǎn)生，其占所有放射性廢物總放射性的95%以上。HLLW包含未萃取的U 和Pu、絕大部分的錒系元素（An：Np、Am、Cm 等）和長壽命裂變產(chǎn)物［1-2］。目前HLLW 的處置主要是全量玻璃固化和分離/嬗變這兩種途徑，但是玻璃固化法的成本很高，潛在放射性威脅很大，因此分離/嬗變方法被認為是一種可大幅度降低HLLW 放射性且實現(xiàn)廢物最大利用化的有效方法。分離/嬗變法是將HLLW中的An和長壽命的裂變產(chǎn)物（I、Tc等分離出來，然后對被分離出的核素進行嬗變處理，使其轉(zhuǎn)換成穩(wěn)定或短壽命核素）［3-4］，An 在HLLW 中的相對毒性很強、且半衰期達萬年甚至更久，因此An 從HLLW 中的有效分離是分離/嬗變的必要條件和關(guān)鍵技術(shù)之一［5］。目前各國研究分離An的萃取流程一般分為兩步：第一步是在較高硝酸濃度下使用較強萃取能力的萃取劑（如對正辛基苯基-N, N'- 二異丁基胺甲酰甲基氧化膦（Carbamoylmethylphosphine Oxide，CMPO）、混合三烷基氧化磷（Trialkyl Phosphine Oxide，TRPO）、丙二酰胺類萃取劑（Diamide Extratction，DIAEX）），把An和鑭系元素（Ln）一起從HLLW中共萃取出來，使An 和Ln 與長壽命裂變核素分離；第二步是在弱酸性介質(zhì)中使用選擇性較高的軟配體萃取劑將An 和Ln 分離。由于在第二步An 和Ln 分離過程中，鑭系元素（La、Ce、Nd、Sm、Eu、Gd 等）的含量遠大于An，而且鑭系和錒系元素的化學(xué)性質(zhì)非常相似，導(dǎo)致Ln和An的分離十分困難［6-7］。

目前……