基于動量方程的頁巖氣體擴散能力表征模型與實驗研究

陳 璐，胡志明，熊 偉，楊 航，端祥剛，常 進

(1.中國科學院大學，北京 100049；2.中國科學院滲流流體力學研究所，河北 廊坊 065007；3.中國石油勘探開發研究院，河北 廊坊 065007；4.中國石油西南油氣田分公司，四川 成都 610051)

0 引 言

頁巖儲層中廣泛發育微納米級的孔隙通道及微裂縫，在氣藏開發過程中，氣體的跨尺度運移會產生多種流動效應[1-4]，經典的Darcy滲流理論已不再適用，氣體擴散行為對流動過程產生較大影響，需要考慮基質孔隙結構參數、氣體流動狀態等因素。建立氣體擴散能力表征模型，有利于明確頁巖氣在孔隙通道中的流動規律[2,5-7]。Thorstenson等[8]開展了多孔介質中氣體的擴散研究，提出一個與Klinkerberg常數bk有關的Knudsen擴散系數，認為黏性和總擴散通量是相加的。Xiong等[9]提出某些擴散作用對于氣體運移有顯著的貢獻，且擴散能力與孔隙連通性、孔隙壓力和孔徑分布相關。目前開展氣體擴散模型的研究主要利用Fick擴散和Knudsen擴散等模型進行耦合，或基于某一經典擴散模型進行演化修正，很少考慮孔隙結構特征與氣體流動狀態。同時，并未開展實驗證明，多采用計算機數值模擬對模型進行驗證，缺乏真實數據的支持。此次研究建立了考慮頁巖孔隙結構參數與氣體流動參數的擴散模型DΓ，并提出近平衡態擴散實驗方法，通過實驗結果對模型的適用性進行評價。與傳統擴散模型的建立思路相區別，DΓ模型源自流體力學動量方程中的擴散項，耦合了流動Kn數與孔隙參數，并結合毛管束理論，在極限流動狀態下可以表示為經典擴散系數的形式。DΓ模型可以較為準確地描述頁巖氣體的擴散能力，利用該模型可進一步明確生產中氣體擴散對產量的貢獻，為氣井開發提供建議與支持。

1 基于流體動量方程的擴散系數模型

對于封閉的物質體系，選取一段控制體微元，考慮流體黏性的微分形式動量方程在一維坐標下可以表示為[10]：

(1)

式中：u為微元速度，m/s；t為時間坐標，s；x為空間坐標，m；F為體積力，m/s2；ρ為微元密度，kg/m3；p為微元平均壓力，Pa；ζ為體積黏度系數，Pa·s；μ為運動黏度系數，Pa·s。

Stokes[10]曾對ζ進行了研究，提出Stokes假設，定義ζ=η+2μ/3，并建議將其值取為0，其中，η與體積變化和偏應力張量的影響相關。在黏性流體的真實流動情形中，體積膨脹對流動的影響不可忽略，文獻[11]系統地對各類氣體在不同條件下的體積黏度系數進行了測定或總結，并擬合出不同溫度下的變化規律，根據該文獻查得在300～340 K條件下CH4的體積黏度系數約為μ的280倍，文中采用文獻[11]中的結論。式(1)等號右端第3項表示為擴散項，代表因流體擴散對流場的影響，根據該項定義，擴散系數可表示為：

(2)

式中：D為流體擴散系數，m2/s。

根據薩特蘭公式：

(3)

式中：μ0為15 ℃時氣體黏度，1.789 4×10-5Pa·s；B為薩特蘭常數，110.4 K；T為溫度，K。

將式(3)代入式(2)中，得到單孔隙中擴散系數D的表達式：

(4)

頁巖中流動尺度較小，氣體Knudsen數較高，微尺度效應明顯，直接使用式(4)對氣體擴散進行描述會產生較大誤差，需要進行修正：當Kn數較高時，流態偏向于Knudsen擴散導致的自由分子流，其他類型傳質過程不明顯，此時擴散系數用Knudsen擴散系數[7]來表示；當Kn數較低時，氣體擴散行為偏向于由分子間碰撞導致的體相擴散，用體擴散系數Dbulk[12]來表示。修正后的擴散系數為：

Dm=D(1-e-Kn-1)

(5)

式中：Dm為氣體流態修正后的擴散系數，m2/s。

Kn數較高時，根據函數的Taylor展開形式，修正項1-e-Kn-1的取值可以近似為Kn-1；Kn數較低時，修正項1-e-Kn-1的取值接近常數1。從2種情況下的Dm取值可以看出，在極限情況下，Dm實際上為Knudsen擴散系數Dk[7]與體擴散系數Dbulk[12]的表現形式。

(6)

(7)

式中：l為流動空間直徑，m；λ為氣體分子平均自由程，m；C和C′為計算常數；Z為氣體壓縮因子；R為理想氣體常數，8.314 J/(mol·K)；Mr為氣體摩爾質量，g/mol。

假設頁巖中孔隙通道橫截面積均為定值，其中半徑為r的通道中的擴散流量為：

(8)

式中：q(r)為半徑為r的通道中擴散流量，m3；p1、p2分別為進口及出口壓力，Pa；l為孔隙通道的等效長度，m，根據迂曲度τ的定義，可以表示為頁巖長度L0與τ的乘積。

利用毛管束理論[13]，流過頁巖的總擴散流量可以表示為：

(9)

式中：rmin、rmax為樣品中最小與最大孔隙半徑，m；n(r)為半徑r的孔隙通道在頁巖中的個數；R0為頁巖樣品半徑，m；DΓ為等效擴散系數，m2/s；L0為頁巖長度，m。

通過化簡上式，可以得到等效擴散系數DΓ的表達式：

(10)

式中：V(r)為半徑為r的孔隙通道的體積，m3。

頁巖中發育的孔隙大多分布在2～10 nm，儲層壓力下，l在上述范圍時，Dm的變化較小，可忽略Dm隨l的變化，則：

(11)

式中：VΣpore為多孔介質的內部孔隙總體積，m3；πR02L0為多孔介質的總體積，m3。

上述VΣpore與πR02L0的比值可以用孔隙度φ來表示，則得到擴散系數DΓ的最終表達式：

(12)

式中：Cμ,T為與氣體黏度和溫度有關的常數，4.102×10-4Pa·s/K0.5；φ為頁巖樣品孔隙度，%。

2 模型實驗驗證

2.1 實驗設備及實驗材料

針對文中擴散系數模型(12)，為了驗證模型的可行性與準確性，提出一種近平衡態實驗方案來獲得氣體擴散系數，擴散系數與擴散流量、壓力梯度的關系可以表示為：

(13)

式中：Qd為擴散流量，m3/s；A為頁巖樣品橫截面積，m2；▽p為壓力梯度，Pa/m。

驗證實驗基于高溫高壓實驗平臺上進行。主要儀器設備包括巖心夾持系統、溫度控制系統(高溫烘箱設備可提供100 ℃以上的恒定控溫，并對系統中溫度進行實時監測)、數字化壓力記錄系統(OMEGA公司，高精度壓力傳感器PX309-5KGI，量程為0～35 MPa，精度最大值±0.25%最小壓力波動，溫度范圍為-20～85 ℃，采樣間隔為60 s)。實驗流程如圖 1所示，實驗采用川南地區五峰-龍馬溪組的頁巖樣品，基礎物性參數見表 1。

表1 頁巖樣品基礎參數Table 1 Basic parameters of shale samples

圖1 近平衡態實驗流程Fig.1 Near equilibrium experimental flow

2.2 實驗原理與實驗設計

在常規儲層中，由于壓力梯度導致的Darcy流動依然存在，而頁巖儲層中的氣體流動不能用經典Darcy滲流定律描述，因為氣體發生解吸擴散行為后產生了額外的流量，因此，通過樣品的總流量是由因Darcy滲流產生的黏性流量與氣體擴散產生的擴散流量組成。根據狀態方程，氣體總流量在一定時間內的值可以通過壓力變化表示，黏性流量通過Darcy定律的積分形式表示，則擴散流量可以表示為：

(14)

(15)

Qd=Qt-Qv

(16)

式中：Qt為總流量，m3/s；Qv為黏性流量，m3/s；Qd為擴散流量，m3/s；Δp為Δt時間內的壓力變化，Pa；Δt為采樣間隔，s；V為實驗流程中自由流動空間體積，m3；Km為樣品滲透率，m2；L為樣品長度，m。dm為dt時間內氣體質量的變化，kg/s。

進行3組實驗分析，實驗前對兩端氣體平衡容器充入不同初始壓力的氣體，待氣體充分飽和后，開啟閥門等待容器中氣體壓力自由平衡，記錄兩端氣體壓力隨時間的變化。實驗參數見表2。

表2 實驗參數Table 2 Experimental parameters

2.3 實驗結果與模型驗證

利用3組實驗中樣品兩端壓力隨時間變化的原始數據，通過式(13)～(15)計算得到實驗擴散流量；利用式(11)得到理論擴散系數，再利用式(12)得到擬合擴散流量。3組實驗中實驗擴散流量與擬合擴散流量隨壓力梯度的變化關系如圖 2所示。

由圖2可知，隨著實驗進行，擴散流量由10-5cm3/s降至10-8cm3/s，與壓力梯度存在一定線性關系，DΓ模型計算的擴散流量與實驗結果擬合程度較好，吻合度均在90%以上，間接驗證了DΓ模型的合理性。3組實驗中實驗擴散系數與DΓ模型隨Kn數的變化曲線如圖 3所示。

圖2 實驗擴散流量與模型擬合擴散流量隨壓力梯度關系Fig.2 Relationships of experimental diffusion flow rate and model fitting diffusion flow rate with pressure gradient

圖3 擴散系數與Kn的關系Fig.3 Relationship between diffusion coefficient and Kn

根據數據分析得到實驗擴散系數與DΓ模型曲線的相關系數分別為0.966 8，0.954 8，0.967 5，吻合程度較好。圖3表明，氣體在頁巖中的擴散系數與Kn數負相關，根據式(11)可以表示為指數形式，但隨著Kn數的增加，擴散系數減小得更為緩慢，可以預見，當Kn數增大到一定程度時，擴散系數將無限接近于Knudsen擴散系數Dk。

3 模型影響因素分析與開發應用建議

從DΓ模型式(11)可以看出，氣體在頁巖中的擴散過程與氣體密度ρ、溫度T、流動Kn數以及孔隙度φ等有關。對于單一氣體流動過程而言，其密度與孔隙壓力滿足氣體狀態方程，Kn數可以用T、p與l來表示，因此，擴散系數是上述三者的函數。在儲層溫度(70 ℃)下，取孔隙度φ為5%，τ為1.3。氣體擴散系數在不同孔隙通道中隨壓力水平的變化如圖4所示，隨當前Kn數變化如圖5所示。

圖4表明，隨著壓力的降低擴散系數逐漸增大，孔隙直徑較大時擴散系數增大幅度可達50倍，壓力低于20.000 MPa，壓力的降低對擴散系數影響較大；壓力高于30.000 MPa可忽略壓力的影響。隨著孔隙直徑的增加擴散系數逐漸增加，在壓力較低時擴散系數增大近15倍，孔隙直徑低于10 nm，孔隙直徑繼續降低，擴散系數變化幅度較大，孔隙直徑大于20 nm后擴散系數基本不再發生變化。圖5表明，Kn數低于0.2或壓力高于20.000 MPa后，擴散系數基本不再變化，說明低Kn數流動中影響氣體擴散的主要因素是壓力。而針對高壓環境下流動，圖4表明擴散系數基本不隨孔隙直徑變化，說明此時氣體的擴散系數僅與儲層溫度相關。當Kn數大于0.2后，擴散系數快速降低，此時必須考慮Kn數對擴散系數的影響，在孔隙直徑低于1 nm后，雖Kn數較大，但此時擴散系數隨壓力變化較小。在頁巖氣井的開發周期中，生產初期氣體產量較高，傳統Darcy滲流是氣體流動的主要方式，隨著生產的進行，儲層壓力逐漸降低，流動Kn數增加，氣體擴散開始逐漸起作用并維持生產，是開發中后期氣體產出的主要傳質方式，也是氣井長期穩產的關鍵因素。從DΓ隨壓力變化的曲線可以看出，隨著壓力下降，氣體在致密低滲的儲層中擴散系數迅速增大，基質的實際導流能力增強，在Darcy滲流能力隨著開發過程逐漸降低時，氣體擴散對生產的貢獻不可忽視。因此，為了更好地發揮氣體擴散對生產的作用，通過一些現場手段如降低井底壓力、適當增加目標深度的溫度、采用增壓開采等方式，提高氣體在頁巖中的擴散系數，從而提高氣體流量，支撐氣井保持長期高產穩產。利用此次研究所建立的擴散系數新模型，結合頁巖表觀滲透率的概念，可以進一步建立起氣體流動模型，并對氣井的不同流動行為下的產氣量進行計算，從而獲取在不同開發階段下各類流動對總產氣量的貢獻，對及時改變開發方式，提高產量有重要意義。

圖4 擴散系數隨壓力與孔隙直徑的變化關系Fig.4 Relationships between diffusion coefficient,pressure and pore diameter

圖5 擴散系數隨Kn數的變化關系Fig.5 Relationship between diffusion coefficient and Kn number

4 結 論

(1) 提出一種利用動量方程描述擴散系數，并耦合Kn數與頁巖孔隙結構修正的新方法，建立了與頁巖孔隙度、迂曲度、氣體密度、溫度和Kn數相關的擴散系數新模型，與自主研發的近平衡態實驗方案獲得的擴散流量進行驗證，擬合度達到90%以上。

(2) 根據對DΓ模型的分析，孔隙直徑低于10 nm或流動Kn數大于0.2后必須考慮兩者變化對擴散系數的影響，否則會對頁巖中氣體實際擴散能力的表征造成誤差。結合現場實際，建議在生產壓力低于20 MPa情況下，為減小因氣體擴散能力增大對產量計算帶來的影響，利用文中擴散模型建立起頁巖表觀滲透率模型來描述流動過程。

(3) 在頁巖儲層真實氣體流動過程中，氣體擴散對于流動的貢獻不可忽視，是氣井長期穩產的關鍵因素，根據模型計算的結果，通過降低井底壓力、提高儲層溫度、采用增壓開采等方式，可有效提高氣體擴散系數，從而增加氣井產量。