壓水堆LOCA放射性源項計算模型及應(yīng)用研究

陳海英，王韶偉，田欣鷺，吳彩霞，熊文彬，張春明

(生態(tài)環(huán)境部 核與輻射安全中心，北京 102401)

核電廠事故后的輻射源項評估是核電廠安全分析和環(huán)境影響評價的重要審評內(nèi)容之一[1-4]。隨著核電技術(shù)的不斷研發(fā)和逐步發(fā)展，第3代核電技術(shù)的先進(jìn)性、安全性、經(jīng)濟(jì)性等方面顯著提高。我國自主創(chuàng)新研發(fā)所形成的大型先進(jìn)非能動壓水堆核電技術(shù)，核電機組的堆芯損壞頻率和大量放射性釋放概率是傳統(tǒng)能動核電機組的1/100，將事故后放射性釋放風(fēng)險盡可能降至最低，實現(xiàn)當(dāng)前最高安全目標(biāo)[5-8]。華龍一號采用雙層安全殼，可抵御大型商用飛機撞擊，安全性提高，雙層安全殼設(shè)置環(huán)形空間通風(fēng)系統(tǒng)，降低了事故情況下放射性物質(zhì)向環(huán)境釋放的風(fēng)險[9-10]。

冷卻劑喪失事故(LOCA)是核電廠安全分析中重點關(guān)注的設(shè)計基準(zhǔn)事故之一。美國核管理委員會(NRC)發(fā)布的管理導(dǎo)則《用于評估核動力反應(yīng)堆設(shè)計基準(zhǔn)事故的替代放射性源項》(RG1.183)是核電廠設(shè)計基準(zhǔn)事故源項計算的參考依據(jù)，描述了LOCA放射性源項的分析過程，明確給出了LOCA中源項類型、釋放時間、釋放份額、核素形態(tài)分布等信息[11]。目前計算核電廠LOCA環(huán)境釋放源項常用的計算程序有TACTⅢ和TITAN5等[12]。TACTⅢ用于壓水堆通過安全殼途徑釋放的設(shè)計基準(zhǔn)事故源項計算，TITAN5用于壓水堆各類設(shè)計基準(zhǔn)事故源項計算。然而，各程序的使用范圍和適用條件不同，往往導(dǎo)致在計算LOCA源項時受到各種限制，如TACTⅢ缺少元素碘的去除時間計算模型，TITAN5未考慮母核衰變對子核源項的貢獻(xiàn)等。

鑒于此，本文根據(jù)LOCA后核素在堆芯、安全殼、環(huán)境中的遷移、沉積、釋放等過程，分析核素的產(chǎn)生和消減機理，基于完整的衰變鏈建立事故源項分析模型，包括安全殼內(nèi)核素活度計算模型、環(huán)境釋放源項計算模型、元素碘的去除時間計算模型等，開展計算結(jié)果對比，將計算模型應(yīng)用于第3代壓水堆核電廠LOCA源項分析中，為核電廠輻射安全分析軟件自主研發(fā)及審評提供技術(shù)支持。

1 模型建立

1.1 安全殼內(nèi)核素活度模型

根據(jù)核素衰變鏈，對母核和子核分別建立計算模型。

母核計算模型為：

(1)

子核計算模型為：

(λj+λd，j+λ0)Ac,j(tn)

(2)

式中：Ac,i(tn)、Ac,j(tn)為事故后tn時安全殼內(nèi)核素i、j的放射性活度，Bq；PAc,i、PAc,j為堆芯或一回路冷卻劑中核素i、j的釋放速率，Bq/h；λi、λj為放射性核素i、j的衰變常量，h-1；λ0為事故后核素從安全殼向環(huán)境的泄漏率，h-1；λd,i、λd,j為安全殼內(nèi)放射性核素i、j的去除常數(shù)，h-1；ξij為核素i衰變?yōu)楹怂豭的分支比；t為事故后時間，h。

1.2 碘去除時間模型

與堆芯釋放相比，一回路冷卻劑釋放的核素活度可忽略(相差幾個數(shù)量級)。對于安全殼內(nèi)的放射性碘，無論是專設(shè)安全設(shè)施的去除作用，還是沉積等自然去除作用，元素碘的去除并非無限制的，設(shè)定了最大去污因子[13]?；谠氐獾妮斶\過程和去除機制，安全殼內(nèi)元素碘的去除時間t的計算模型為：

(3)

(4)

式中：DF為元素碘的最大去污因子；λd為元素碘的去除常數(shù)，h-1；t0為核素從堆芯和一回路冷卻劑釋放到安全殼的時間，h；0.5為堆芯釋放時間0.5 h。

1.3 環(huán)境釋放源項模型

環(huán)境釋放源項模型為：

(5)

(6)

式中，Ae,i(tn)、Ae,j(tn)為釋放到環(huán)境中的核素i、j的放射性活度。

2 模型對比計算及應(yīng)用

采用TACTⅢ和TITAN5的計算結(jié)果與本文模型計算結(jié)果進(jìn)行對比。參數(shù)設(shè)置為：元素碘的噴淋去除因子為1 000，安全殼內(nèi)元素碘為90%、顆粒碘為10%，0～24 h安全殼泄漏率為0.3%/d，24 h～30 d安全殼泄漏率為0.15%/d。利用TACTⅢ的計算結(jié)果比對驗證本文模型中母核衰變計算的正確性，利用TITAN5的計算結(jié)果比對驗證元素碘去除時間計算的正確性。

參考RG1.183推薦的AST方法和SRP的相關(guān)計算假設(shè)[11,13]，將建立的計算模型應(yīng)用于第3代壓水堆核電廠LOCA源項計算中，分析LOCA中核素活度的變化。

3 計算結(jié)果與分析

3.1 與TACTⅢ對比

圖1示出LOCA環(huán)境釋放源項模型計算結(jié)果與TACTⅢ計算結(jié)果的對比。由圖1可知，采用本文計算模型和TACTⅢ計算的環(huán)境釋放源項相對偏差在±5%以內(nèi)，母核核素中138Xe差別最大，為3.63%；子核核素中133Xem差別最大，為5%。計算結(jié)果存在差異的原因是建立的計算模型所用的核素衰變常量與TACTⅢ數(shù)據(jù)庫中的核素衰變常量不同，計算模型采用了放射性同位素手冊中的核素數(shù)據(jù)，而TACTⅢ數(shù)據(jù)庫中的部分核素衰變參數(shù)不夠準(zhǔn)確，尤其是138Xe核素，衰變常量相差約20%[14]。

根據(jù)放射性同位素手冊中的核素數(shù)據(jù)更新TACTⅢ數(shù)據(jù)庫[14]，對比結(jié)果如圖2所示，釋放到環(huán)境中的各類核素活度計算結(jié)果一致，相對偏差在±0.05%以內(nèi)?；谕暾暮怂厮プ冩溄⒌腖OCA源項計算模型，考慮了母核衰變對子核源項的貢獻(xiàn)，模型計算準(zhǔn)確。

3.2 與TITAN5對比

采用本文模型與TITAN5計算結(jié)果的對比如圖3所示。碘是直接受去除時效影響的核素，本文模型與TITAN5計算的元素碘有效去除時間相差小于1%，圖3a中核素碘環(huán)境釋放活度計算結(jié)果基本相同，相對偏差在±0.5%以內(nèi)，驗證了碘去除時間模型的正確性。

a——母核；b——子核圖1 本文模型與TACTⅢ程序計算結(jié)果對比Fig.1 Comparison of calculation result between present model and TACTⅢ

a——母核；b——子核圖2 本文模型與更新核素衰變數(shù)據(jù)后的TACTⅢ程序計算結(jié)果對比Fig.2 Comparison of calculation result between present model and TACTⅢ with updating nuclide decay data

a——母核；b——子核圖3 本文模型與TITAN5計算結(jié)果對比Fig.3 Comparison of calculation result between present model and TITAN5

子核核素計算結(jié)果差異較大(圖3b)，尤其是135Xem，最大相對偏差為840.77%，原因是本文模型考慮了衰變鏈中母核對子核的衰變貢獻(xiàn)，即模型計算結(jié)果包括堆芯的釋放和母核的衰變兩部分，而TITAN5的物理模型未考慮衰變鏈中母核的衰變，對于短半衰期核素，如135Xem，半衰期T1/2=15.36 min，自身衰變很快，導(dǎo)致母核的衰變貢獻(xiàn)更為顯著。因此，計算事故源項時，母核衰變對子核源項的貢獻(xiàn)是不可忽略的，需考慮完整的核素衰變鏈，以保證計算結(jié)果的合理性和保守性。

3.3 核電廠LOCA源項分析

圖4示出LOCA下釋放到環(huán)境中的惰性氣體活度的變化。惰性氣體性質(zhì)穩(wěn)定，釋放到環(huán)境中的放射性活度不受安全殼內(nèi)噴淋、自然去除機制等的影響，因此對于壓水堆各核電機型，LOCA釋放到環(huán)境中的惰性氣體放射性活度變化趨勢是一致的。環(huán)境中的惰性氣體累積放射性活度達(dá)到平衡的時間與其半衰期呈正比，半衰期越長，釋放到環(huán)境中的核素活度達(dá)到平衡時所需的時間也越長，如85Kr、131Xem、133Xe，半衰期長于其他惰性氣體核素，釋放到環(huán)境中的累積活度呈現(xiàn)不斷增大的趨勢，事故后30 d仍未達(dá)到平衡。

圖4 LOCA下釋放到環(huán)境中的惰性氣體Fig.4 Inert gas released to environment during LOCA

圖5示出LOCA下釋放到環(huán)境中的碘和銫活度的變化。對于壓水堆各種核電機型(如AP1000、ACP1000等)，安全殼內(nèi)核素的去除機制及去除速率不同，導(dǎo)致釋放到環(huán)境中的活度變化也不同。如AP1000，核素去除機制包括重力沉降、擴散電泳和熱擴散等自然去除作用，而該核電廠考慮的核素去除機制主要為安全殼內(nèi)的噴淋及環(huán)形空間的通風(fēng)過濾作用。對于碘，除131I外，釋放到環(huán)境中的其他I核素在事故后0～4 d即達(dá)到平衡，而131I的半衰期較長，事故后30 d內(nèi)釋放到環(huán)境中的累積活度逐漸增大。與AP1000核電廠相比，LOCA中核素Cs的變化趨勢差異較大，考慮到Cs的去除作用主要為環(huán)形空間的通風(fēng)過濾，且Cs半衰期長，導(dǎo)致釋放到環(huán)境中的累積活度逐漸增大，而AP1000在自然去除機制下幾小時后，安全殼內(nèi)的Cs逐漸被去除，釋放到環(huán)境中的累積活度增長非常緩慢[15]。

圖5 LOCA下釋放到環(huán)境中的碘(a)和銫(b)Fig.5 Iodine (a) and cesium (b) released to environment during LOCA

4 結(jié)論

本文根據(jù)LOCA核素遷移過程中的產(chǎn)生和消減機理，建立了LOCA源項計算分析模型，并與TACTⅢ和TITAN5計算結(jié)果進(jìn)行了對比驗證，將模型應(yīng)用于第3代壓水堆核電廠LOCA源項分析中，得出以下結(jié)論。

1) 本文模型基于完整的核素衰變鏈，考慮了母核衰變對子核源項的貢獻(xiàn)，以及噴淋或自然去除等作用對元素碘的有效去除過程，通用性強。

2) 本文模型與TACTⅢ計算結(jié)果相對偏差在±0.05%以內(nèi)，整個衰變鏈模型計算準(zhǔn)確、可靠；本文模型與TITAN5的碘計算結(jié)果相對偏差在±0.5%以內(nèi)，碘去除時間模型準(zhǔn)確，由于TITAN5未考慮衰變鏈中母核的衰變，導(dǎo)致Xe等核素計算結(jié)果差異較大，尤其是135Xem，相差1個數(shù)量級，因此對于短半衰期核素，需考慮完整的核素衰變鏈，以保證計算結(jié)果的合理性。

3) 對于壓水堆各種核電機型，安全殼內(nèi)核素的去除機制及去除速率不同，導(dǎo)致釋放到環(huán)境中的I和Cs活度變化曲線也不同，核素131I、134Cs、136Cs、137Cs在事故后30 d內(nèi)釋放到環(huán)境中的累積活度逐漸增大。